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共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究

王文静 孟瑞璇 李元 高琨

共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究

王文静, 孟瑞璇, 李元, 高琨
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  • 基于扩展的一维SSH紧束缚模型结合非绝热的分子动力学方法,理论研究了共轭聚合物分子(PPV)在光脉冲作用下受激吸收和受激辐射的量子动力学过程. 首先,设定分子初始处于基态,讨论了受激吸收过程中不同的电子受激跃迁模式与光激发脉冲的关系. 通过对终态的分析,发现分子受激后只能产生电子-空穴的束缚态,包括:激子、双激子和高能激子. 计算了各种激发态的产率,特别是,给出了各种激发态产率与光激发能量的定量关系. 此外,基于实验,分别讨论了光激发强度对高能激子和双激子产率的影响,并与实验结果进行了比较. 最后,设定分子初始分别处于激子和双激子态,研究了分子内定域能级之间的受激辐射过程,并简单讨论了激子和双激子受激辐射与光激发能量及强度的关系.
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号:21161160445)、国家留学基金委公派访问学者项目、山东省自然科学基金(批准号:ZR2013AM019)和山东大学自主创新基金(批准号:2012ZD034)资助的课题.
    [1]

    Heeger A J, Kivelson S, Schreiffer J R 1988 Rev. Mod. Phys. 60 781

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    Friend R H, Gymer R W, Holmes A B, Burroughes J H, Marks R N, Taliani C, Bradley D D C, Dos Santos D A, Brédas J L, Lögdlund M, Salaneck W R 1999 Nature 397 121

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    Feng Z H, Hou Y B, Shi Q M, Liu X J, Teng F 2010 Chin. Phys. B 19 098601

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    Tobjörk D, Kaihovirta N J, Mäkelä T, Pettersson F S, Österbacka R 2008 Org. Electron 9 931

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    Hide F, DiazGarcia M A, Schwartz B J, Andersson M R, Pei Q B, Heeger A J 1996 Science 273 1833

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    Virgili T, Marinotto D, Manzoni C, Cerullo G, Lanzani G 2005 Phys. Rev. Lett. 94 117402

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    Paucka T, Henniga R, Pernera M, Lemmera U, Siegnera U, Mahrta R F, Scherfb U, Mllenb K, Bässlera H, Göbela E O 1995 Chem. Phys. Lett. 244 171

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    Ruini A, Caldas M J, Bussi G, Molinari E 2002 Phys. Rev. Lett. 88 206403

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    Gao K, Liu X J, Liu D S, Xie S J 2008 Phys. Lett. A 372 2490

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    Grancini1 G, Maiuri M, Fazzi D, Petrozza A, Egelhaaf H-J, Brida D, Cerullo G, Lanzani G 2013 Nature Mater. 12 29

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    Bakulin A A, Rao A, Pavelyev V G, van Loosdrecht Paul H M, Pshenichnikov M S, Niedzialek D, Cornil J, Beljonne D, Friend R H 2012 Science 335 1340

    [18]

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    Klimov V I, McBranch D W, Barashkov N, Ferraris J 1998 Phys. Rev. B 58 7654

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    Mazumdar S, Guo F, Meissner K, Fluegel B, Peyghambarian N, Kuwata-Gonokami M, Sato Y, Ema K, Shimano R, Tokihiro T, Ezaki H, Hanamura E 1996 J. Chem. Phys. 104 9292

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    Li S, Tong G P, George T F 2009 J. Phys. Chem. B 113 15231

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出版历程
  • 收稿日期:  2014-05-08
  • 修回日期:  2014-06-03
  • 刊出日期:  2014-10-05

共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究

  • 1. 齐鲁师范学院物理与电子工程学院, 济南 250013;
  • 2. 山东大学物理学院, 晶体材料国家重点实验室, 济南 250100;
  • 3. 佐治亚理工学院, 化学与生物化学系, 亚特兰大 30332
    基金项目: 

    国家自然科学基金(批准号:21161160445)、国家留学基金委公派访问学者项目、山东省自然科学基金(批准号:ZR2013AM019)和山东大学自主创新基金(批准号:2012ZD034)资助的课题.

摘要: 基于扩展的一维SSH紧束缚模型结合非绝热的分子动力学方法,理论研究了共轭聚合物分子(PPV)在光脉冲作用下受激吸收和受激辐射的量子动力学过程. 首先,设定分子初始处于基态,讨论了受激吸收过程中不同的电子受激跃迁模式与光激发脉冲的关系. 通过对终态的分析,发现分子受激后只能产生电子-空穴的束缚态,包括:激子、双激子和高能激子. 计算了各种激发态的产率,特别是,给出了各种激发态产率与光激发能量的定量关系. 此外,基于实验,分别讨论了光激发强度对高能激子和双激子产率的影响,并与实验结果进行了比较. 最后,设定分子初始分别处于激子和双激子态,研究了分子内定域能级之间的受激辐射过程,并简单讨论了激子和双激子受激辐射与光激发能量及强度的关系.

English Abstract

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