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三氧化钨表面氢吸附机理的第一性原理研究

姜平国 汪正兵 闫永播

三氧化钨表面氢吸附机理的第一性原理研究

姜平国, 汪正兵, 闫永播
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  • 采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势方法,在广义梯度近似下,研究了立方WO3,WO3(001)表面结构及其氢吸附机理. 计算结果表明立方晶体WO3理论带隙宽度为0.587 eV. WO3(001)表面有WO终止(001)表面和O终止(001)表面两种结构,表面结构优化后W-O键长和W-O-W键角改变,从而实现表面弛豫;WO终止(001)表面和O终止(001) 表面分别呈现n型半导体特征和p型半导体特征. 分别计算了H原子吸附在WO终止(001)表面和O终止(001)表面的H-O2c-H,H-O2cH-O2c,H-O1c-H 和H-O1cH-O1c四种吸附构型,其中H-O1c-H 吸附构型的吸附能最小,H-O 键最短,H失去电子数最多,分别为-3.684 eV,0.0968 nm和0.55e,此吸附构型最稳定. 分析其吸附前后的态密度,带隙从吸附前的0.624 eV 增加到1.004 eV,价带宽度基本不变. H的1s轨道电子与O 的2p,2s轨道电子相互作用,在-8和-20 eV附近各形成了一个较强的孤立电子峰,两个H原子分别与一个O1c原子形成化学键,最终吸附反应生成了一个H2O分子,同时产生了一个表面氧空位.
      通信作者: 姜平国, pingguo_jiang@163.com
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号:51564016)和江西省自然科学基金(批准号:20151BAB206029) 资助的课题.
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出版历程
  • 收稿日期:  2016-11-14
  • 修回日期:  2017-01-14
  • 刊出日期:  2017-04-20

三氧化钨表面氢吸附机理的第一性原理研究

  • 1. 江西理工大学冶金与化学工程学院, 赣州 341000
  • 通信作者: 姜平国, pingguo_jiang@163.com
    基金项目: 

    国家自然科学基金(批准号:51564016)和江西省自然科学基金(批准号:20151BAB206029) 资助的课题.

摘要: 采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势方法,在广义梯度近似下,研究了立方WO3,WO3(001)表面结构及其氢吸附机理. 计算结果表明立方晶体WO3理论带隙宽度为0.587 eV. WO3(001)表面有WO终止(001)表面和O终止(001)表面两种结构,表面结构优化后W-O键长和W-O-W键角改变,从而实现表面弛豫;WO终止(001)表面和O终止(001) 表面分别呈现n型半导体特征和p型半导体特征. 分别计算了H原子吸附在WO终止(001)表面和O终止(001)表面的H-O2c-H,H-O2cH-O2c,H-O1c-H 和H-O1cH-O1c四种吸附构型,其中H-O1c-H 吸附构型的吸附能最小,H-O 键最短,H失去电子数最多,分别为-3.684 eV,0.0968 nm和0.55e,此吸附构型最稳定. 分析其吸附前后的态密度,带隙从吸附前的0.624 eV 增加到1.004 eV,价带宽度基本不变. H的1s轨道电子与O 的2p,2s轨道电子相互作用,在-8和-20 eV附近各形成了一个较强的孤立电子峰,两个H原子分别与一个O1c原子形成化学键,最终吸附反应生成了一个H2O分子,同时产生了一个表面氧空位.

English Abstract

参考文献 (41)

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