搜索

x

留言板

尊敬的读者、作者、审稿人, 关于本刊的投稿、审稿、编辑和出版的任何问题, 您可以本页添加留言。我们将尽快给您答复。谢谢您的支持!

姓名
邮箱
手机号码
标题
留言内容
验证码

H2S在Fe(100)面吸附的第一性原理研究

罗强 唐斌 张智 冉曾令

引用本文:
Citation:

H2S在Fe(100)面吸附的第一性原理研究

罗强, 唐斌, 张智, 冉曾令

First principles calculation of adsorption for H2S on Fe(100) surface

Luo Qiang, Tang Bin, Zhang Zhi, Ran Zeng-Ling
PDF
导出引用
  • 基于密度泛函理论第一性原理, 在广义梯度近似下, 研究了表面覆盖度为0.25 ML (monolayer)时硫化氢分子在Fe(100)面吸附的结构和电子性质, 并与单个硫原子吸附结果进行了对比. 结果表明: 硫化氢分子吸附在B2位吸附能最小为-1.23 eV, 最稳定, B1位吸附能最大为-0.01 eV, 最不稳定; 并对硫化氢分子在B1位和B2位吸附后的电子态密度进行了分析, 也表明了吸附在B2位稳定, 且吸附在B2位后硫化氢分子几何结构变化不大; 将硫化氢中硫原子吸附与单个硫原子吸附的电子性质进行了比较, 发现前者吸附作用非常微弱; 同时对吸附后的Fe(100)面进行了对比, 单个硫原子吸附的Fe(100)面电子态密度出现了一系列峰值且离散分布, 生成了硫化亚铁, 表明在硫化氢环境下, 主要是硫化氢析出的硫原子发生了吸附.
    In contrast to the results of sulfur atom adsorption, the adsorption of hydrogen sulfide on the Fe(100) surface has been studied using first principles method, which is based on the density functional theory (DFT). The structures, electronic properties were calculated by the generalized gradient approximation (GGA) for the coverage of 0.25 monolayer (ML). The results show that the H2S adsorbed on B2 site is stable and the adsorption energy is -1.23 eV and the structure of H2S is little changed. While the density of states (DOS) for the adsorption of hydrogen sulfide in the most unstable state after the adsorption at B1 and most stable adsorption at the site of B2 are analyzed. We have compared, under same conditions, the electronic properties of the sulfur atoms of the adsorbed hydrogen sulfide and a single sulfur atom adsorbed on Fe(100) surface. The adsorption effect is very weak for sulfur atoms in adsorbed hydrogen sulfide. At the same time, the density of states for the adsorption of Fe(100) surface was studied comparatively, and we found that the sulfur atom adsorption on Fe(100) showed a series of peaks that have discrete distributions generated by ferrous sulfide. It shows that the adsorption is given by sulfur atoms instead of molecules of hydrogen sulfide.
    • 基金项目: 国家自然科学基金 (批准号: 50904050) 资助的课题.
    • Funds: Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant No. 50904050).
    [1]

    Mohsen-Nia M, Moddaress H, Mansoori G 1994 J. Petrol. Sci. Eng. 12 127

    [2]

    Dominic R A 2008 Surf. Sci. 602 2758

    [3]

    Wu Q F, Yakshinskiy B V, Gouder T, Madey T E 2003 Catal. Today 85 291

    [4]

    Voznyy O, Dubowski J J 2008 J. Phys. Chem. C 112 3726

    [5]

    Jazayeri S M, Karimzadeh R 2011 Energy Fuels 25 4235

    [6]

    Fletcher G, Fry J L, Pattnaik P C 1988 Phys. Rev. B 37 4944

    [7]

    Briant C L, Sieradzki K 1989 Phys. Rev. Lett. 63 2156

    [8]

    Apostol F, Mishin Y 2010 Phys. Rev. B 82 144115

    [9]

    Ramasubramaniam A, Itakura M, Ortiz M, Carte E 2008 J. Mater. Res. 23 2757

    [10]

    Nazarov R, Hickel T, Neugebauer J 2010 Phys. Rev. B 82 224104

    [11]

    Wang Z F, Zhang Y, Liu F 2011 Phys. Rev. B 83 041403

    [12]

    Narayan P B V, Anderegg J W, Chen C W 1982 J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 27 233

    [13]

    Zhao W, Wang J D, Liu F B, Chen D R 2009 Acta Phys. Sin. 58 3352 (in Chinese) [赵巍, 汪家道, 刘峰斌, 陈大融 2009 物理学报 58 3352]

    [14]

    Fang C H, Shang J X, Liu Z H 2005 Acta Phys. Sin. 61 047101 (in Chinese) [房彩红, 尚家香, 刘增辉 2012 物理学报 61 047101]

    [15]

    Jiang D E, Carter E A 2004 J. Phys. Chem. B 108 19140

    [16]

    Luo Q, Zhang Z, Tang B, Shi T H, Ran Z L 2012 J. At. Mol. Phys. 29 725 (in Chinese) [罗强, 张智, 唐斌, 施太和, 冉曾令 2012 原子与分子物理学报 29 725]

    [17]

    Hohenberg P, Kohn W 1964 Phys. Rev. 136 B864

    [18]

    Kohn W, Sham L J, 1965 Phys. Rev. 140 A1133

    [19]

    Blöchl P E 1994 Phys. Rev. B 50 17953

    [20]

    Kresse G, Joubert D 1999 Phys. Rev. B 59 1758

    [21]

    Broyden C G 1970 J. Inst. Math. Appl. 6 76

    [22]

    Fletcher R 1970 The Computer Journal. 13 317

    [23]

    Goldfarb D 1970 Math. Comput. 24 23

    [24]

    Shanno D F 1970 Math. Comput. 24 647

    [25]

    Perdew J P, Burke K, Ernzerhof M 1996 Phys. Rev. Lett. 77 3865

    [26]

    Monkhorst H J, Pack J D 1976 Phys. Rev. B 13 5188

    [27]

    Henkelman G, Uberuaga B P 2000 J. Chem. Phys. 113 9901

    [28]

    Legg K O 1977 Surf. Sci. 66 25

  • [1]

    Mohsen-Nia M, Moddaress H, Mansoori G 1994 J. Petrol. Sci. Eng. 12 127

    [2]

    Dominic R A 2008 Surf. Sci. 602 2758

    [3]

    Wu Q F, Yakshinskiy B V, Gouder T, Madey T E 2003 Catal. Today 85 291

    [4]

    Voznyy O, Dubowski J J 2008 J. Phys. Chem. C 112 3726

    [5]

    Jazayeri S M, Karimzadeh R 2011 Energy Fuels 25 4235

    [6]

    Fletcher G, Fry J L, Pattnaik P C 1988 Phys. Rev. B 37 4944

    [7]

    Briant C L, Sieradzki K 1989 Phys. Rev. Lett. 63 2156

    [8]

    Apostol F, Mishin Y 2010 Phys. Rev. B 82 144115

    [9]

    Ramasubramaniam A, Itakura M, Ortiz M, Carte E 2008 J. Mater. Res. 23 2757

    [10]

    Nazarov R, Hickel T, Neugebauer J 2010 Phys. Rev. B 82 224104

    [11]

    Wang Z F, Zhang Y, Liu F 2011 Phys. Rev. B 83 041403

    [12]

    Narayan P B V, Anderegg J W, Chen C W 1982 J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 27 233

    [13]

    Zhao W, Wang J D, Liu F B, Chen D R 2009 Acta Phys. Sin. 58 3352 (in Chinese) [赵巍, 汪家道, 刘峰斌, 陈大融 2009 物理学报 58 3352]

    [14]

    Fang C H, Shang J X, Liu Z H 2005 Acta Phys. Sin. 61 047101 (in Chinese) [房彩红, 尚家香, 刘增辉 2012 物理学报 61 047101]

    [15]

    Jiang D E, Carter E A 2004 J. Phys. Chem. B 108 19140

    [16]

    Luo Q, Zhang Z, Tang B, Shi T H, Ran Z L 2012 J. At. Mol. Phys. 29 725 (in Chinese) [罗强, 张智, 唐斌, 施太和, 冉曾令 2012 原子与分子物理学报 29 725]

    [17]

    Hohenberg P, Kohn W 1964 Phys. Rev. 136 B864

    [18]

    Kohn W, Sham L J, 1965 Phys. Rev. 140 A1133

    [19]

    Blöchl P E 1994 Phys. Rev. B 50 17953

    [20]

    Kresse G, Joubert D 1999 Phys. Rev. B 59 1758

    [21]

    Broyden C G 1970 J. Inst. Math. Appl. 6 76

    [22]

    Fletcher R 1970 The Computer Journal. 13 317

    [23]

    Goldfarb D 1970 Math. Comput. 24 23

    [24]

    Shanno D F 1970 Math. Comput. 24 647

    [25]

    Perdew J P, Burke K, Ernzerhof M 1996 Phys. Rev. Lett. 77 3865

    [26]

    Monkhorst H J, Pack J D 1976 Phys. Rev. B 13 5188

    [27]

    Henkelman G, Uberuaga B P 2000 J. Chem. Phys. 113 9901

    [28]

    Legg K O 1977 Surf. Sci. 66 25

  • [1] 莫秋燕, 张颂, 荆涛, 张泓筠, 李先绪, 吴家隐. CuSe表面修饰的第一性原理研究. 物理学报, 2023, 72(12): 127301. doi: 10.7498/aps.72.20230093
    [2] 李俊炜, 贾维敏, 吕沙沙, 魏雅璇, 李正操, 王金涛. 氢气在γ-U (100) /Mo表面吸附行为的第一性原理研究. 物理学报, 2022, 71(22): 226601. doi: 10.7498/aps.71.20220631
    [3] 杨光敏, 梁志聪, 黄海华. 石墨烯吸附Li团簇的第一性原理计算. 物理学报, 2017, 66(5): 057301. doi: 10.7498/aps.66.057301
    [4] 刘坤, 王福合, 尚家香. NiTi(110)表面氧原子吸附的第一性原理研究. 物理学报, 2017, 66(21): 216801. doi: 10.7498/aps.66.216801
    [5] 姜平国, 汪正兵, 闫永播, 刘文杰. W20O58(010)表面氢吸附机理的第一性原理研究. 物理学报, 2017, 66(24): 246801. doi: 10.7498/aps.66.246801
    [6] 姜平国, 汪正兵, 闫永播. 三氧化钨表面氢吸附机理的第一性原理研究. 物理学报, 2017, 66(8): 086801. doi: 10.7498/aps.66.086801
    [7] 刘峰斌, 陈文彬, 崔岩, 屈敏, 曹雷刚, 杨越. 活性质吸附氢修饰金刚石表面的第一性原理研究. 物理学报, 2016, 65(23): 236802. doi: 10.7498/aps.65.236802
    [8] 黄艳平, 袁健美, 郭刚, 毛宇亮. 硅烯饱和吸附碱金属原子的第一性原理研究. 物理学报, 2015, 64(1): 013101. doi: 10.7498/aps.64.013101
    [9] 张理勇, 方粮, 彭向阳. 金衬底调控单层二硫化钼电子性能的第一性原理研究. 物理学报, 2015, 64(18): 187101. doi: 10.7498/aps.64.187101
    [10] 周平, 王新强, 周木, 夏川茴, 史玲娜, 胡成华. 第一性原理研究硫化镉高压相变及其电子结构与弹性性质. 物理学报, 2013, 62(8): 087104. doi: 10.7498/aps.62.087104
    [11] 张杨, 黄燕, 陈效双, 陆卫. InSb(110)表面S,O原子吸附的第一性原理研究. 物理学报, 2013, 62(20): 206102. doi: 10.7498/aps.62.206102
    [12] 吴木生, 徐波, 刘刚, 欧阳楚英. 应变对单层二硫化钼能带影响的第一性原理研究. 物理学报, 2012, 61(22): 227102. doi: 10.7498/aps.61.227102
    [13] 房彩红, 尚家香, 刘增辉. 氧在Nb(110)表面吸附的第一性原理研究. 物理学报, 2012, 61(4): 047101. doi: 10.7498/aps.61.047101
    [14] 杜玉杰, 常本康, 王晓晖, 张俊举, 李飙, 付小倩. Cs/GaN(0001)吸附体系电子结构和光学性质研究. 物理学报, 2012, 61(5): 057102. doi: 10.7498/aps.61.057102
    [15] 卢金炼, 曹觉先. 单个钛原子储氢能力和储氢机制的第一性原理研究. 物理学报, 2012, 61(14): 148801. doi: 10.7498/aps.61.148801
    [16] 陈玉红, 杜瑞, 张致龙, 王伟超, 张材荣, 康龙, 罗永春. H2 分子在Li3N(110)表面吸附的第一性原理研究. 物理学报, 2011, 60(8): 086801. doi: 10.7498/aps.60.086801
    [17] 李琦, 范广涵, 熊伟平, 章勇. ZnO 极性表面及其N原子吸附机理的第一性原理研究. 物理学报, 2010, 59(6): 4170-4177. doi: 10.7498/aps.59.4170
    [18] 吴小霞, 王乾恩, 王福合, 周云松. Cl原子在γ-TiAl(111)表面吸附的第一性原理研究. 物理学报, 2010, 59(10): 7278-7284. doi: 10.7498/aps.59.7278
    [19] 赵巍, 汪家道, 刘峰斌, 陈大融. H2O分子在Fe(100), Fe(110), Fe(111)表面吸附的第一性原理研究. 物理学报, 2009, 58(5): 3352-3358. doi: 10.7498/aps.58.3352
    [20] 许桂贵, 吴青云, 张健敏, 陈志高, 黄志高. 第一性原理研究氧在Ni(111)表面上的吸附能及功函数. 物理学报, 2009, 58(3): 1924-1930. doi: 10.7498/aps.58.1924
计量
  • 文章访问数:  5757
  • PDF下载量:  1243
  • 被引次数: 0
出版历程
  • 收稿日期:  2012-11-17
  • 修回日期:  2012-12-06
  • 刊出日期:  2013-04-05

/

返回文章
返回