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骨架柔性对短链烷烃分子在金属-有机骨架材料中扩散的影响

向辉 刘大欢 阳庆元 密建国 仲崇立

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骨架柔性对短链烷烃分子在金属-有机骨架材料中扩散的影响

向辉, 刘大欢, 阳庆元, 密建国, 仲崇立

Effect of framework flexibility on diffusion of short alkanes in metal-organic framework

Xiang Hui, Liu Da-Huan, Yang Qing-Yuan, Mi Jian-Guo, Zhong Chong-Li
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  • 采用分子动力学方法,对短链烷烃在柔性和刚性具有相似拓扑结构的金属有机骨架材料(isoreticular metal-organic frameworks, IRMOFs)中的分子扩散进行了研究. 结果表明,分子在柔性骨架中的自扩散系数大于在刚性骨架中的自扩散系数,在柔性骨架中的活化能小于在刚性骨架中的活化能. 骨架的柔性对自扩散系数的影响随着温度的升高而增加,随着扩散分子数目以及扩散分子链长的增长而降低. 因此,在利用分子模拟方法研究烷烃在金属-有机骨架材料中的扩散行为时,尤其对于较高温度以及较短的烷烃分
    Molecular dynamics simulations is performed to study the diffusion of several short alkanes in a flexible and rigid metal-organic framework, IRMOF-1. The results show that the self-diffusivities of alkanes in the flexible framework are larger than in a rigid framework and the activation energies in the flexible framework are less than in the rigid framework. The effect of framework flexibility on the self-diffusiviy increases with temperature inereasing and loading or chain length decreasing. Therefore, in the study of the diffusion behavior of alkanes in the metal-organic framework materials using molecular simulation method, especially for the case of the high temperature and shorter alkane molecules, flexible force field may give more reasonable results.
    • 基金项目: 国家杰出青年科学基金(批准号: 20725622),国家自然科学基金(批准号: 20706002, 20876006, 20821004, 20906002)和北京市科技新星计划(批准号: 2008B15)资助的课题.
    [1]

    Mitsuru K, Tomomichi Y, Kenji S, Hiroyuki M, Susumu K 1997 Angew.Chem. Int. Ed. 36 1725

    [2]

    Zhao X, Xiao B, Ashleigh J, Thomas K M, Darren B, Matthew J R 2004 Science. 306 1012

    [3]

    Ferey G 2008 Chem. Soc. Rev. 37 191

    [4]

    Skoulidas A I, Sholl D S 2005 J. Phys. Chem. B 109 15760

    [5]

    Talu O, Sun M S, Shah D B 1998 AIChE J. 44 681

    [6]

    Mu W, Liu D H, Yang Q Y, Zhong C L 2010 Acta Phys. -Chim. Sin. 06 1657 (in Chinese)[穆 韡、 刘大欢、 阳庆元、 仲崇立 2010 物理化学学报 06 1657]

    [7]

    Hu K, Tang Y 2008 Chin. Phys. B. 17 3536

    [8]

    Xu Y S, Wu F M, Chen Y Y, Xu X Z 2003 Chin. Phys. 12 621

    [9]

    Liu J C, Lee J Y, Pan L, Obermyer R T, Simizu S, Zande B, Li J, Sankar S G, Johnson J K 2008 J. Phys. Chem. C 112 2911

    [10]

    Zeng Y Y, Zhang B J 2008 Acta Phys. -Chim. Sin. 24 1493 (in Chinese)[曾余瑶、 张秉坚 2008 物理化学学报 24 1493]

    [11]

    Babarao R, Jiang J W 2008 Langmuir. 24 5474

    [12]

    Dubbeldam D, Walton K S, Ellis D E, Snurr R Q 2007 Angew. Chem. Int. Ed. 46 4496

    [13]

    Serre C, Millange F, Thouvenot C, Noguès M, Marsolier G, Lour D, Fèrey G 2002 J. Am. Chem. Soc. 124 13519

    [14]

    Greathouse J A, Allendorf M D 2008 J. Phys. Chem. C 112 5795

    [15]

    Dubbeldam D, Walton K S, Ellis D E, Snurr R Q 2007 Angew. Chem. Int. Ed. 46 4496

    [16]

    Amirjalayer S, Tafipolsky M, Schmid R 2007 Angew. Chem. Int. Ed. 46 463

    [17]

    Wang S Y, Yang Q Y, Zhong C L 2006 Acta Chimica Sinica. 64 1775 (in Chinese)[王三跃、 阳庆元、 仲崇立 2006 化学学报 64 1775]

    [18]

    Yang Q Y, Zhong C L 2006 J. Phys. Chem. B 110 17776

    [19]

    Martin M G, Siepmann J I 1998 J. Phys. Chem. B 102 2569

    [20]

    Marcus M G, Siepmann J I 1999 J. Phys. Chem. B 103 4508

    [21]

    Collin D W, Martin M G, Siepmann J I 2000 J. Phys. Chem. B 104 8008

    [22]

    Wang D Y, Xue C Y, Zhong C L 2009 Acta Phys. Sin. 58 5552 (in Chinese)[王冬一、 薛春瑜、 仲崇立 2009 物理学报 58 5552]

    [23]

    Jorgensen W L, Madura J D, Swenson C J 1984 J . Am. Chem. Soc. 106 813

    [24]

    Yu D Q, Chen M 2006 Acta Phys. Sin. 55 1628 (in Chinese)[余大启、 陈 民 2006 物理学报 55 1628]

    [25]

    Vlugt T J H, Krishna R, Smit B 1999 J. Phys. Chem. B 103 1102

    [26]

    Smit B, Siepmann J I 1994 J. Phys. Chem. 98 8442

    [27]

    Yang Q Y, Zhong C L 2005 J. Phys. Chem. B 109 11862

    [28]

    Frenkel D, Smit B 2002 Understanding molecular simulation: from algorithms to applications (San Diego: Academic Press) p63

    [29]

    Denise C F, Dubbeldam D, Snurr R Q 2009 Diffusion-fundamentals. Org. 11 78

    [30]

    Luo Y R, Yu S Q, Zhang Z D 2010 University Chemistry 25 35 (in Chinese) [罗渝然、 俞书勤、 张祖德 2010 大学化学 25 35]

    [31]

    Chen J, Chen D Q, Zhang J L 2007 Chin. Phys. 16 2779

    [32]

    Meng L J, Li R W, Sun J D, Liu S J 2007 Acta Phys. Sin. 58 2637 (in Chinese) [孟丽娟、 李融武、 孙俊东、 刘绍军 2007 物理学报 58 2637]

  • [1]

    Mitsuru K, Tomomichi Y, Kenji S, Hiroyuki M, Susumu K 1997 Angew.Chem. Int. Ed. 36 1725

    [2]

    Zhao X, Xiao B, Ashleigh J, Thomas K M, Darren B, Matthew J R 2004 Science. 306 1012

    [3]

    Ferey G 2008 Chem. Soc. Rev. 37 191

    [4]

    Skoulidas A I, Sholl D S 2005 J. Phys. Chem. B 109 15760

    [5]

    Talu O, Sun M S, Shah D B 1998 AIChE J. 44 681

    [6]

    Mu W, Liu D H, Yang Q Y, Zhong C L 2010 Acta Phys. -Chim. Sin. 06 1657 (in Chinese)[穆 韡、 刘大欢、 阳庆元、 仲崇立 2010 物理化学学报 06 1657]

    [7]

    Hu K, Tang Y 2008 Chin. Phys. B. 17 3536

    [8]

    Xu Y S, Wu F M, Chen Y Y, Xu X Z 2003 Chin. Phys. 12 621

    [9]

    Liu J C, Lee J Y, Pan L, Obermyer R T, Simizu S, Zande B, Li J, Sankar S G, Johnson J K 2008 J. Phys. Chem. C 112 2911

    [10]

    Zeng Y Y, Zhang B J 2008 Acta Phys. -Chim. Sin. 24 1493 (in Chinese)[曾余瑶、 张秉坚 2008 物理化学学报 24 1493]

    [11]

    Babarao R, Jiang J W 2008 Langmuir. 24 5474

    [12]

    Dubbeldam D, Walton K S, Ellis D E, Snurr R Q 2007 Angew. Chem. Int. Ed. 46 4496

    [13]

    Serre C, Millange F, Thouvenot C, Noguès M, Marsolier G, Lour D, Fèrey G 2002 J. Am. Chem. Soc. 124 13519

    [14]

    Greathouse J A, Allendorf M D 2008 J. Phys. Chem. C 112 5795

    [15]

    Dubbeldam D, Walton K S, Ellis D E, Snurr R Q 2007 Angew. Chem. Int. Ed. 46 4496

    [16]

    Amirjalayer S, Tafipolsky M, Schmid R 2007 Angew. Chem. Int. Ed. 46 463

    [17]

    Wang S Y, Yang Q Y, Zhong C L 2006 Acta Chimica Sinica. 64 1775 (in Chinese)[王三跃、 阳庆元、 仲崇立 2006 化学学报 64 1775]

    [18]

    Yang Q Y, Zhong C L 2006 J. Phys. Chem. B 110 17776

    [19]

    Martin M G, Siepmann J I 1998 J. Phys. Chem. B 102 2569

    [20]

    Marcus M G, Siepmann J I 1999 J. Phys. Chem. B 103 4508

    [21]

    Collin D W, Martin M G, Siepmann J I 2000 J. Phys. Chem. B 104 8008

    [22]

    Wang D Y, Xue C Y, Zhong C L 2009 Acta Phys. Sin. 58 5552 (in Chinese)[王冬一、 薛春瑜、 仲崇立 2009 物理学报 58 5552]

    [23]

    Jorgensen W L, Madura J D, Swenson C J 1984 J . Am. Chem. Soc. 106 813

    [24]

    Yu D Q, Chen M 2006 Acta Phys. Sin. 55 1628 (in Chinese)[余大启、 陈 民 2006 物理学报 55 1628]

    [25]

    Vlugt T J H, Krishna R, Smit B 1999 J. Phys. Chem. B 103 1102

    [26]

    Smit B, Siepmann J I 1994 J. Phys. Chem. 98 8442

    [27]

    Yang Q Y, Zhong C L 2005 J. Phys. Chem. B 109 11862

    [28]

    Frenkel D, Smit B 2002 Understanding molecular simulation: from algorithms to applications (San Diego: Academic Press) p63

    [29]

    Denise C F, Dubbeldam D, Snurr R Q 2009 Diffusion-fundamentals. Org. 11 78

    [30]

    Luo Y R, Yu S Q, Zhang Z D 2010 University Chemistry 25 35 (in Chinese) [罗渝然、 俞书勤、 张祖德 2010 大学化学 25 35]

    [31]

    Chen J, Chen D Q, Zhang J L 2007 Chin. Phys. 16 2779

    [32]

    Meng L J, Li R W, Sun J D, Liu S J 2007 Acta Phys. Sin. 58 2637 (in Chinese) [孟丽娟、 李融武、 孙俊东、 刘绍军 2007 物理学报 58 2637]

  • [1] 管星悦, 黄恒焱, 彭华祺, 刘彦航, 李文飞, 王炜. 生物分子模拟中的机器学习方法. 物理学报, 2023, 72(24): 248708. doi: 10.7498/aps.72.20231624
    [2] 黄多辉, 万明杰, 杨俊升. 聚甲基丙烯酸甲酯与碳纳米管纳米复合材料玻璃化转变及其非线性力学行为的分子动力学模拟. 物理学报, 2021, 70(21): 218101. doi: 10.7498/aps.70.20210752
    [3] 邓永和, 张宇文, 谭恒博, 文大东, 高明, 吴安如. NiCu双金属纳米粒子的表面偏析、结构特征与扩散. 物理学报, 2021, 70(17): 177601. doi: 10.7498/aps.70.20210336
    [4] 梁燚然, 梁清. 带电纳米颗粒与相分离的带电生物膜之间相互作用的分子模拟. 物理学报, 2019, 68(2): 028701. doi: 10.7498/aps.68.20181891
    [5] 李亚雄, 刘先贵, 胡志明, 高树生, 端祥刚, 常进. 页岩气滑脱、扩散传输机理耦合新方法. 物理学报, 2017, 66(11): 114702. doi: 10.7498/aps.66.114702
    [6] 王超, 陈英才, 周艳丽, 罗孟波. 两嵌段高分子链在周期管道内扩散的Monte Carlo模拟. 物理学报, 2017, 66(1): 018201. doi: 10.7498/aps.66.018201
    [7] 朱玥, 李永成, 王福合. Li掺杂对MgH2(001)表面H2分子扩散释放影响的第一性原理研究. 物理学报, 2016, 65(5): 056801. doi: 10.7498/aps.65.056801
    [8] 李文飞, 张建, 王骏, 王炜. 生物大分子多尺度理论和计算方法. 物理学报, 2015, 64(9): 098701. doi: 10.7498/aps.64.098701
    [9] 陈德彝, 王忠龙. 白交叉关联色噪声驱动的线性振子的扩散. 物理学报, 2010, 59(1): 111-115. doi: 10.7498/aps.59.111
    [10] 刘建才, 张新明, 陈明安, 唐建国, 刘胜胆. In在Al(001)表面偏析的模拟. 物理学报, 2010, 59(8): 5641-5645. doi: 10.7498/aps.59.5641
    [11] 陆裕东, 何小琦, 恩云飞, 王歆, 庄志强. 倒装芯片上金属布线/凸点互连结构中原子的定向扩散. 物理学报, 2010, 59(5): 3438-3444. doi: 10.7498/aps.59.3438
    [12] 王冬一, 薛春瑜, 仲崇立. 金属-有机骨架材料二聚铜-苯-1,3,5-三羧酸酯中烷烃扩散机理的分子模拟研究. 物理学报, 2009, 58(8): 5552-5559. doi: 10.7498/aps.58.5552
    [13] 李美丽, 张 迪, 孙宏宁, 付兴烨, 姚秀伟, 李 丛, 段永平, 闫 元, 牟洪臣, 孙民华. 二元Lennard-Jones液体的相分离过程及其扩散性质的分子动力学研究. 物理学报, 2008, 57(11): 7157-7163. doi: 10.7498/aps.57.7157
    [14] 刘 磊, 任晓敏, 周 静, 王 琦, 熊德平, 黄 辉, 黄永清. 横向外延过生长磷化铟材料的生长速率模型. 物理学报, 2007, 56(6): 3570-3576. doi: 10.7498/aps.56.3570
    [15] 徐 敬. 用分子模拟方法研究羟基乙叉二膦酸(HEDP)在方解石表面的吸附行为. 物理学报, 2006, 55(3): 1107-1112. doi: 10.7498/aps.55.1107
    [16] 乔永红, 王绍青. 硅晶体中点缺陷结合过程的分子动力学研究. 物理学报, 2005, 54(10): 4827-4835. doi: 10.7498/aps.54.4827
    [17] 常福宣, 陈 进, 黄 薇. 反常扩散与分数阶对流-扩散方程. 物理学报, 2005, 54(3): 1113-1117. doi: 10.7498/aps.54.1113
    [18] 唐 鑫, 张 超, 张庆瑜. Cu(111)三维表面岛对表面原子扩散影响的分子动力学研究. 物理学报, 2005, 54(12): 5797-5803. doi: 10.7498/aps.54.5797
    [19] 王秀英, 孙力玲, 刘日平, 姚玉书, 张 君, 王文魁. 高压下Co在Zr46.75Ti8.25Cu7.5Ni10Be27.5大块金属玻璃过冷液相区中的扩散. 物理学报, 2004, 53(11): 3845-3848. doi: 10.7498/aps.53.3845
    [20] 胡晓君, 戴永兵, 何贤昶, 沈荷生, 李荣斌. 空位在金刚石近(001)表面扩散的分子动力学模拟. 物理学报, 2002, 51(6): 1388-1392. doi: 10.7498/aps.51.1388
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出版历程
  • 收稿日期:  2010-11-02
  • 修回日期:  2010-12-07
  • 刊出日期:  2011-09-15

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