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电场诱导(MgO)12储氢的从头计算研究

尹跃洪 陈宏善 宋燕

电场诱导(MgO)12储氢的从头计算研究

尹跃洪, 陈宏善, 宋燕
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  • 管状(MgO)12是(MgO)n的幻数团簇, 非常稳定. 为研究电场对其储氢性能的影响, 本文在B3LYP/6-31G**水平上研究了电场中H2在(MgO)12管状结构上的吸附性质. 结果表明 (MgO)12能承受强电场而保持管状结构并被极化, 其偶极矩增大为场强0.01 a.u. 和0.02 a.u.时的9.21和19.39 deb (1 deb=3.3356410-30Cm). H2能稳定吸附在单个Mg/O原子上. 无电场时H2在Mg上为侧位吸附, 而在O上为端位吸附; 电场中, H2在Mg和O上均为端位吸附, 且其分子取向沿外电场方向. 由于(MgO)12 及H2均被电场极化, 因此H2在(MgO)12部分位置上的吸附强度显著提高. H2在3配位的Mg/O上的吸附能由无电场时0.08/0.06 eV分别提高到场强为0.01 a.u.和0.02 a.u.时的0.12/0.11 eV 和0.20/0.26 eV. 电子结构分析表明H2吸附在Mg原子上时, 向团簇转移电荷, 电场极化效应是其吸附能较无电场时增大的主要原因. 吸附在O原子上时, 一方面由于O阴离子极化效应更强; 另一方面, H2从(MgO)12得到电荷, 其价轨道与团簇价轨道重叠形成化学键, 因此电场效应更显著. 电场中(MgO)12最多能吸附16个H2, 相应的质量密度为6.25 wt%.
      通信作者: 陈宏善, Chenhs@nwnu.edu.cn
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 20873102)、西北师范大学科技创新工程(批准号: NWNU-KJCXGC03-62)、 甘肃省高等学校基本科研业务费和西北师范大学青年教师科研能力提升计划项目(批准号: NWNU-LKQN-12-30)资助的课题.
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出版历程
  • 收稿日期:  2015-04-15
  • 修回日期:  2015-06-05
  • 刊出日期:  2015-10-05

电场诱导(MgO)12储氢的从头计算研究

  • 1. 西北师范大学物理与电子工程学院; 甘肃省原子与分子物理及功能材料重点实验室, 兰州 730070
  • 通信作者: 陈宏善, Chenhs@nwnu.edu.cn
    基金项目: 

    国家自然科学基金(批准号: 20873102)、西北师范大学科技创新工程(批准号: NWNU-KJCXGC03-62)、 甘肃省高等学校基本科研业务费和西北师范大学青年教师科研能力提升计划项目(批准号: NWNU-LKQN-12-30)资助的课题.

摘要: 管状(MgO)12是(MgO)n的幻数团簇, 非常稳定. 为研究电场对其储氢性能的影响, 本文在B3LYP/6-31G**水平上研究了电场中H2在(MgO)12管状结构上的吸附性质. 结果表明 (MgO)12能承受强电场而保持管状结构并被极化, 其偶极矩增大为场强0.01 a.u. 和0.02 a.u.时的9.21和19.39 deb (1 deb=3.3356410-30Cm). H2能稳定吸附在单个Mg/O原子上. 无电场时H2在Mg上为侧位吸附, 而在O上为端位吸附; 电场中, H2在Mg和O上均为端位吸附, 且其分子取向沿外电场方向. 由于(MgO)12 及H2均被电场极化, 因此H2在(MgO)12部分位置上的吸附强度显著提高. H2在3配位的Mg/O上的吸附能由无电场时0.08/0.06 eV分别提高到场强为0.01 a.u.和0.02 a.u.时的0.12/0.11 eV 和0.20/0.26 eV. 电子结构分析表明H2吸附在Mg原子上时, 向团簇转移电荷, 电场极化效应是其吸附能较无电场时增大的主要原因. 吸附在O原子上时, 一方面由于O阴离子极化效应更强; 另一方面, H2从(MgO)12得到电荷, 其价轨道与团簇价轨道重叠形成化学键, 因此电场效应更显著. 电场中(MgO)12最多能吸附16个H2, 相应的质量密度为6.25 wt%.

English Abstract

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