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氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

刘玉柱 肖韶荣 王俊锋 何仲福 邱学军 Gregor Knopp

氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

刘玉柱, 肖韶荣, 王俊锋, 何仲福, 邱学军, Gregor Knopp
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  • 含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶. 本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱, 发现了两个主要碎片离子C2Cl3+和 C2Cl2+. 对应的解离机理分别为单个C-Cl键断裂直接生产氯自由基C2Cl4+C2Cl3+ +Cl 和两个CCl 键断裂C2Cl4+C2Cl2++2Cl: 利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像, 得到了C2Cl3+ 和C2Cl2+ 离子的速度影像. 分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合, 说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道. 通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.
      通信作者: 刘玉柱, yuzhu.liu@gmail.com
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 11304157, 11504175, 11404411)和江苏省六大人才高峰高层次人才项目(批准号: 2015-JNHB-011)资助的课题.
    [1]

    Molina M J, Rowland F S 1974 Nature 249 810

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    Butler J H, Battle M, Bender M L, Montzka S A, Clarke A D, Saltzman E S, Sucher C M, Severinghaus J P, Elkins J W 1999 Nature 399 749

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    Crolin D, Piancastelli M N, Stolte W C, Lindle D W 2009 J. Chem. Phys. 131 244301

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    Zuiderweg A, Kaiser J, Laube J C, Rockmann T, Holzinger R 2011 Atmos. Chem. Phys. Discuss. 11 33173

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出版历程
  • 收稿日期:  2016-02-03
  • 修回日期:  2016-03-15
  • 刊出日期:  2016-06-05

氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

  • 1. 南京信息工程大学物理与光电工程学院, 南京 210044;
  • 2. 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044;
  • 3. 中南民族大学电子信息工程学院, 武汉 430074;
  • 4. Paul Scherrer Institute, Villigen 5232, Switzerland
  • 通信作者: 刘玉柱, yuzhu.liu@gmail.com
    基金项目: 

    国家自然科学基金(批准号: 11304157, 11504175, 11404411)和江苏省六大人才高峰高层次人才项目(批准号: 2015-JNHB-011)资助的课题.

摘要: 含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶. 本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱, 发现了两个主要碎片离子C2Cl3+和 C2Cl2+. 对应的解离机理分别为单个C-Cl键断裂直接生产氯自由基C2Cl4+C2Cl3+ +Cl 和两个CCl 键断裂C2Cl4+C2Cl2++2Cl: 利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像, 得到了C2Cl3+ 和C2Cl2+ 离子的速度影像. 分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合, 说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道. 通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.

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