搜索

文章查询

x

留言板

尊敬的读者、作者、审稿人, 关于本刊的投稿、审稿、编辑和出版的任何问题, 您可以本页添加留言。我们将尽快给您答复。谢谢您的支持!

姓名
邮箱
手机号码
标题
留言内容
验证码

利用速度成像技术研究碘乙烷多光子电离解离动力学

颜逸辉 刘玉柱 丁鹏飞 尹文怡

利用速度成像技术研究碘乙烷多光子电离解离动力学

颜逸辉, 刘玉柱, 丁鹏飞, 尹文怡
PDF
导出引用
导出核心图
  • 卤代烷烃会破坏臭氧层,而碘乙烷(C2H5I)是卤代烷烃中重要代表物质之一.采用离子速度成像技术、飞秒激光技术和飞行时间质谱技术,探究了C2H5I的多光子电离解离动力学.通过分析C2H5I在强场作用下多光子电离解离得到的解离通道、碎片的动能、角度分布和各向异性参数等信息来研究碘乙烷离子(C2H5I+)CI键裂解机理.根据飞行时间质谱实验,C2H5I在飞秒激光脉冲作用下发生多光子电离解离得到的碎片有C2H5+,I+,CH2I+,C2H2+,C2H3+,C2H4+等.与CI键相关的碎片为C2H5+和I+,解离机制分别对应于C2H5I+C2H5++I和C2H5I+C2H5+I+.同时,采用离子速度成像技术研究C2H5I+的CI键裂解产生的C2H5+和I+的速度影像,得出两者的速度分布和动能分布,分析结果表明CI键裂解产生C2H5+和I+的过程都存在高能通道和低能通道.进一步分析解离碎片离子的角度分布发现C2H5+解离时各向异性参数接近于0,可能对应于慢速的振动预解离过程.I+在解离时各向异性参数较高,可能源于排斥势能面上的快速解离过程.最后采用密度泛函理论计算了C2H5I分子电离前后构型变化、离子态的能级强度及谐振强度,对C2H5I+的解离机制做了更进一步的分析和讨论.
      通信作者: 刘玉柱, yuzhu.liu@gmail.com
    • 基金项目: 国家重点研发计划(批准号:2017YFC0212700)、江苏省教育厅自然科学重大项目(批准号:18KJA140002)和北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室开放课题资助的课题.
    [1]

    Molina M J, Rowland F S 1974 Nature 249 810

    [2]

    Anderson J G, Toohey D W, Brune W H 1991 Science 251 39

    [3]

    Foster K L, Plastridge R A, Bottenheim J W, Shepso P B, Finlayson-Pitts B J, Spicer C W 2001 Science 291 471

    [4]

    Wu G, Jiang B, Ran Q, Zhang J, Harich S A, Yang X 2004 J. Chem. Phys. 120 2193

    [5]

    Baklanov A V, Aldener M, Lindgren B, Sassenberg U 2000 Chem. Phys. Lett. 325 399

    [6]

    Nijamudheen A, Datta A 2013 J. Phys. Chem. C 117 41

    [7]

    Xu Y Q, Qiu X J, Abulimiti B, Wang Y M, Tang Y, Zhang B 2012 Chem. Phys. Lett. 554 53

    [8]

    Tang Y, Lee W B, Hu Z F, Zhang B, Lin K C 2007 J. Chem. Phys. 126 064302

    [9]

    Schuttig H, Grotemeyer J 2011 Eur. J. Mass. Spectrom. 17 5

    [10]

    Eppink A T J B, Parker D H 1997 Rev. Sci. Instrum. 68 3477

    [11]

    Parker D H, Eppink A T J B 1997 J. Chem. Phys. 107 2357

    [12]

    Liu Y Z, Gerber T, Knopp G 2014 Acta Phys. Sin. 63 244208 (in Chinese)[刘玉柱, Gerber T, Knopp G 2014 物理学报 63 244208]

    [13]

    Liu Y Z, Xiao S R, Zhang C Y, Zheng G G, Chen Y Y 2012 Acta Phys. Sin. 61 193301 (in Chinese)[刘玉柱, 肖韶荣, 张成义, 郑改革, 陈云云 2012 物理学报 61 193301]

    [14]

    Frisch M J, Trucks G W, Schlegel H B, et al 2009 Gaussian 09 Revision E.01 Gaussian, Inc., Wallingford CT

    [15]

    Knoblauch N, Strobel A, Fischer I, Bondybey V E 1995 J. Chem. Phys. 103 5417

    [16]

    Lossing F P, Semeluk G P 1970 Can. J. Chem. 48 955

    [17]

    de Leeuw D M, Mooyman R, de Lange C A 1978 Chem. Phys. Lett. 54 231

    [18]

    Dribinski V, Ossadtchi A, Mandelshtam V A, Reisler H 2002 Rev. Sci. Instrum. 73 2634

    [19]

    Zare R N 1972 Mol. Photochem. 4 1

    [20]

    Goss S P, McGilvery D C, Morrison J D, Smith D L 1981 J. Chem. Phys. 75 1820

  • [1]

    Molina M J, Rowland F S 1974 Nature 249 810

    [2]

    Anderson J G, Toohey D W, Brune W H 1991 Science 251 39

    [3]

    Foster K L, Plastridge R A, Bottenheim J W, Shepso P B, Finlayson-Pitts B J, Spicer C W 2001 Science 291 471

    [4]

    Wu G, Jiang B, Ran Q, Zhang J, Harich S A, Yang X 2004 J. Chem. Phys. 120 2193

    [5]

    Baklanov A V, Aldener M, Lindgren B, Sassenberg U 2000 Chem. Phys. Lett. 325 399

    [6]

    Nijamudheen A, Datta A 2013 J. Phys. Chem. C 117 41

    [7]

    Xu Y Q, Qiu X J, Abulimiti B, Wang Y M, Tang Y, Zhang B 2012 Chem. Phys. Lett. 554 53

    [8]

    Tang Y, Lee W B, Hu Z F, Zhang B, Lin K C 2007 J. Chem. Phys. 126 064302

    [9]

    Schuttig H, Grotemeyer J 2011 Eur. J. Mass. Spectrom. 17 5

    [10]

    Eppink A T J B, Parker D H 1997 Rev. Sci. Instrum. 68 3477

    [11]

    Parker D H, Eppink A T J B 1997 J. Chem. Phys. 107 2357

    [12]

    Liu Y Z, Gerber T, Knopp G 2014 Acta Phys. Sin. 63 244208 (in Chinese)[刘玉柱, Gerber T, Knopp G 2014 物理学报 63 244208]

    [13]

    Liu Y Z, Xiao S R, Zhang C Y, Zheng G G, Chen Y Y 2012 Acta Phys. Sin. 61 193301 (in Chinese)[刘玉柱, 肖韶荣, 张成义, 郑改革, 陈云云 2012 物理学报 61 193301]

    [14]

    Frisch M J, Trucks G W, Schlegel H B, et al 2009 Gaussian 09 Revision E.01 Gaussian, Inc., Wallingford CT

    [15]

    Knoblauch N, Strobel A, Fischer I, Bondybey V E 1995 J. Chem. Phys. 103 5417

    [16]

    Lossing F P, Semeluk G P 1970 Can. J. Chem. 48 955

    [17]

    de Leeuw D M, Mooyman R, de Lange C A 1978 Chem. Phys. Lett. 54 231

    [18]

    Dribinski V, Ossadtchi A, Mandelshtam V A, Reisler H 2002 Rev. Sci. Instrum. 73 2634

    [19]

    Zare R N 1972 Mol. Photochem. 4 1

    [20]

    Goss S P, McGilvery D C, Morrison J D, Smith D L 1981 J. Chem. Phys. 75 1820

  • [1] 刘玉柱, 肖韶荣, 王俊锋, 何仲福, 邱学军, Gregor Knopp. 氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学. 物理学报, 2016, 65(11): 113301. doi: 10.7498/aps.65.113301
    [2] 刘玉柱, 肖韶荣, 张成义, 郑改革, 陈云云. 离子速度成像系统校准及1,4-氯溴丁烷的紫外光解动力学. 物理学报, 2012, 61(19): 193301. doi: 10.7498/aps.61.193301
    [3] 刘玉柱, 邓绪兰, 李帅, 管跃, 李静, 龙金友, 张冰. 氟利昂F114B2分子在飞秒紫外辐射下的解离动力学. 物理学报, 2016, 65(19): 193301. doi: 10.7498/aps.65.193301
    [4] 元晋鹏, 姬中华, 杨艳, 张洪山, 赵延霆, 马杰, 汪丽蓉, 肖连团, 贾锁堂. 飞行时间质谱探测磁光阱中超冷分子离子的实验研究. 物理学报, 2012, 61(18): 183301. doi: 10.7498/aps.61.183301
    [5] 刘玉柱, 陈云云, 郑改革, 金峰, Gregor Knopp. 氟利昂F113分子在飞秒激光作用下的多光子电离解离动力学. 物理学报, 2016, 65(5): 053302. doi: 10.7498/aps.65.053302
    [6] 王娟, 武国华, 盛六四, 张允武, 胡正发, 王振亚, 孔祥蕾, 张先燚, 李海洋, 周士康. 甲胺分子的同步辐射光电离解离质谱. 物理学报, 2002, 51(2): 235-239. doi: 10.7498/aps.51.235
    [7] 王燕, 姚志, 冯春雷, 刘佳宏, 丁洪斌. 355 nm激光光电离甲醛飞行时间质谱的研究. 物理学报, 2012, 61(1): 013301. doi: 10.7498/aps.61.013301
    [8] 戴东旭, 解金春, 沙国河, 徐海峰, 刘世林, 马兴孝. 紫外波段CH2I2分子的光解离动力学研究. 物理学报, 2002, 51(2): 240-246. doi: 10.7498/aps.51.240
    [9] 李 瑞, 闫 冰, 赵书涛, 郭庆群, 连科研, 田传进, 潘守甫. CH3I分子的光解离的自旋-轨道从头计算. 物理学报, 2008, 57(7): 4130-4133. doi: 10.7498/aps.57.4130
    [10] 杨雪, 闫冰, 连科研, 丁大军. 1,2-环己二酮基态光解离反应的理论研究. 物理学报, 2015, 64(21): 213101. doi: 10.7498/aps.64.213101
    [11] 秦朝朝, 黄燕, 彭玉峰. Br2分子在360610 nm的光解离动力学研究. 物理学报, 2017, 66(19): 193301. doi: 10.7498/aps.66.193301
    [12] 罗晓琳, 孔祥蕾, 牛冬梅, 渠洪波, 李海洋. 团簇增强的纳秒激光电离产生Xez+(z≤20)高价离子. 物理学报, 2005, 54(2): 606-611. doi: 10.7498/aps.54.606
    [13] 姚关心, 汪小丽, 杜传梅, 李慧敏, 张先燚, 郑贤锋, 季学韩, 崔执凤. 丙酮分子的共振增强多光子电离解离过程的实验研究. 物理学报, 2006, 55(5): 2210-2214. doi: 10.7498/aps.55.2210
    [14] 王 仲, 张立敏, 王 峰, 李 江, 俞书勤. 281—332nm SO+2的光碎片激发谱研究. 物理学报, 2003, 52(12): 3027-3034. doi: 10.7498/aps.52.3027
    [15] 罗金龙, 凌丰姿, 李帅, 王艳梅, 张冰. 丁酮3s里德堡态的超快光解动力学研究. 物理学报, 2017, 66(2): 023301. doi: 10.7498/aps.66.023301
    [16] 姚洪斌, 张季, 彭敏, 李文亮. H2+在强激光场中的解离及其量子调控的理论研究. 物理学报, 2014, 63(19): 198202. doi: 10.7498/aps.63.198202
    [17] 石 勇, 李奇峰, 汪 华, 戴静华, 刘世林, 马兴孝. 由飞行时间质谱峰形获取光解碎片平动能分布. 物理学报, 2005, 54(5): 2418-2423. doi: 10.7498/aps.54.2418
    [18] 王震遐, 竺建康, 张伟, 任翠兰. C59N和C19N晶体的合成. 物理学报, 2009, 58(7): 5046-5050. doi: 10.7498/aps.58.5046
    [19] 刘燕文, 王小霞, 陆玉新, 田宏, 朱虹, 孟鸣凤, 赵丽, 谷兵. 用于电真空器件的金属材料蒸发特性. 物理学报, 2016, 65(6): 068502. doi: 10.7498/aps.65.068502
    [20] 沈环, 胡春龙, 邓绪兰. 超短脉冲激光场中间二氯苯的激发态动力学. 物理学报, 2017, 66(15): 157801. doi: 10.7498/aps.66.157801
  • 引用本文:
    Citation:
计量
  • 文章访问数:  228
  • PDF下载量:  16
  • 被引次数: 0
出版历程
  • 收稿日期:  2018-05-01
  • 修回日期:  2018-08-15
  • 刊出日期:  2018-10-20

利用速度成像技术研究碘乙烷多光子电离解离动力学

  • 1. 南京信息工程大学, 江苏省大气海洋光电探测重点实验室, 南京 210044;
  • 2. 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044
  • 通信作者: 刘玉柱, yuzhu.liu@gmail.com
    基金项目: 

    国家重点研发计划(批准号:2017YFC0212700)、江苏省教育厅自然科学重大项目(批准号:18KJA140002)和北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室开放课题资助的课题.

摘要: 卤代烷烃会破坏臭氧层,而碘乙烷(C2H5I)是卤代烷烃中重要代表物质之一.采用离子速度成像技术、飞秒激光技术和飞行时间质谱技术,探究了C2H5I的多光子电离解离动力学.通过分析C2H5I在强场作用下多光子电离解离得到的解离通道、碎片的动能、角度分布和各向异性参数等信息来研究碘乙烷离子(C2H5I+)CI键裂解机理.根据飞行时间质谱实验,C2H5I在飞秒激光脉冲作用下发生多光子电离解离得到的碎片有C2H5+,I+,CH2I+,C2H2+,C2H3+,C2H4+等.与CI键相关的碎片为C2H5+和I+,解离机制分别对应于C2H5I+C2H5++I和C2H5I+C2H5+I+.同时,采用离子速度成像技术研究C2H5I+的CI键裂解产生的C2H5+和I+的速度影像,得出两者的速度分布和动能分布,分析结果表明CI键裂解产生C2H5+和I+的过程都存在高能通道和低能通道.进一步分析解离碎片离子的角度分布发现C2H5+解离时各向异性参数接近于0,可能对应于慢速的振动预解离过程.I+在解离时各向异性参数较高,可能源于排斥势能面上的快速解离过程.最后采用密度泛函理论计算了C2H5I分子电离前后构型变化、离子态的能级强度及谐振强度,对C2H5I+的解离机制做了更进一步的分析和讨论.

English Abstract

参考文献 (20)

目录

    /

    返回文章
    返回