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基于傅里叶变换红外光谱技术测量大气中CO2的稳定同位素比值

单昌功 王薇 刘诚 徐兴伟 孙友文 田园 刘文清

基于傅里叶变换红外光谱技术测量大气中CO2的稳定同位素比值

单昌功, 王薇, 刘诚, 徐兴伟, 孙友文, 田园, 刘文清
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  • 长期监测大气中CO2及其稳定同位素不仅可以获得CO2源和汇信息,还可以确定不同排放源对大气中CO2的贡献.傅里叶变换红外光谱技术是目前大气中痕量气体柱浓度高精度遥测的一种重要方法.本研究基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪采集的近红外太阳吸收光谱反演出大气中CO2的稳定同位素13CO2和12CO2.在选择的13CO2的三个光谱窗口和12CO2的两个光谱窗口光谱拟合残差都很小,光谱拟合质量高.实验观测期间CO2同位素13CO2和12CO2的反演误差平均值分别为(1.180.27)%和(0.890.25)%;利用Allan方差计算出观测系统的碳同位素比值13C的测量精度为0.041.获得了2015年9月18日至2016年9月24日一年内大气中碳同位素比值13C的长时间序列.结果表明,在整个测量期间13C在-7.58-11.66范围内变化,平均值为(-9.50.57);13C有着明显的季节变化,冬季最小,夏季最大.分析了取暖导致的化石燃料燃烧排放增多是冬季大气中CO2重同位素13CO2贫化的原因.观测结果显示了高分辨率傅里叶变换红外光谱仪具有准确和高精度观测大气中CO2的稳定同位素和同位素比值13C的能力.
      通信作者: 王薇, wwang@aiofm.ac.cn;chliu81@ustc.edu.cn ; 刘诚, wwang@aiofm.ac.cn;chliu81@ustc.edu.cn
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号:41405134,41775025,41575021,91544212,41605018)、安徽省自然科学基金(批准号:1608085MD79)和重点研发计划青年基金(2016YFC0200800)资助的课题.
    [1]

    Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC) 2014 Climate Change 2014: the Physical Science Basis (Geneva: IPCC Secretariat) p2

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    Gorka M, Lewicka S D 2013 Appl. Geochem. 35 7

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    Wada R, Pearce J K, Nakayama T, Matsumi Y, Hiyama T, Inoue G, Shibata T 2011 Atmos. Environ. 45 1168

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    Pataki D E, Bowling D R, Ehleringer J R 2003 J. Geophys. Res. Atoms. 08 1

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    Takahashi H A, Konohira E, Hiyama T, Minami M, Nakamura T, Yoshida N 2002 Tellus B 54 97

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    Xu J, Lee X, Xiao W, Cao C, Liu S, Wen X, Xu J, Zhang Z, Zhao J 2016 Atmos. Chem. Phys. 16 3385

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    Werner R A, Brand W A 2001 Rapid Commun. Mass Spectrom. 15 501

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    Li X X, Gao M G, Xu L, Tong J J, Wei X L, Feng M C, Jin L, Wang Y P, Shi J G 2013 Acta Phys. Sin. 62 030202 (in Chinese) [李相贤, 高闽光, 徐亮, 童晶晶, 魏秀丽, 冯明春, 金岭, 王亚萍, 石建国 2013 物理学报 62 030202]

    [9]

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    Rokotyan N V, Zakharov V I, Gribanov K G, Schneider M, Bron F M, Jouzel J, Imasu R, Werner M, Butzin M, Petri C, Warneke T, Notholt J 2014 Atmos. Meas. Tech. 7 2567

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    Wang W, Tian Y, Liu C, Sun Y W, Liu W Q, Xie P H, Liu J G, Xu J, Morino I, Velazco V A, Griffith D W T, Notholt J, Warneke T Keppel-Aleks G, Wennberg P O, Schneider T 2011 Atmos. Chem. Phys. 11 3581

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    Wunch D, Toon G C, Sherlock V, Deutscher N M, Liu X, Feist D G, Wennberg P O 2015 Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee, USA

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    Hase1 F, Drouin B J, Roehl C M, Toon G C, Wennberg P O, Wunch D, Blumenstock T, Desmet F, Feist D G, Heikkinen P, de Mazire M, Rettinger M, Robinson J, Schneider M, Sherlock V, Sussmann R, T Y, Warneke T, Weinzier C 2013 Atmos. Meas. Tech. 6 3527

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    Hase F 2012 Atmos. Meas. Tech. 5 603

    [24]

    Washenfelder R A, Toon G C, Blavier J F, Yang Z, Allen N T, Wennberg P O, Vay S A, Matross D M, Daube B C Werle P, Mcke R, Slemr F Griffith D W T, Deutscher N M, Caldow C, Kettlewell G, Riggenbach M, Hammer S 2012 Atmos. Meas. Tech. 5 2481

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    Werle P, Mcke R, Slemr F 1993 Appl. Phys. B 57 131

    [26]

    Griffith D W T, Deutscher N M, Caldow C, Kettlewell G, Riggenbach M, Hammer S 2012 Atmos. Meas. Tech. 5 2481

    [27]

    Buschmann M, Deutscher N M, Sherlock V, Palm M, Warneke T, Notholt J 2016 Atmos. Meas. Tech. 9 577

    [28]

    Cambaliza M O L 2010 Ph. D. Dissertation (Pullman: Washington State University)

    [29]

    Pang J, Wen X, Sun X 2016 Sci. Total Environ. 539 322

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    Keppel-Aleks G, Wennberg P O, Schneider T 2011 Atmos. Chem. Phys. 11 3581

    [22]

    Hase1 F, Drouin B J, Roehl C M, Toon G C, Wennberg P O, Wunch D, Blumenstock T, Desmet F, Feist D G, Heikkinen P, de Mazire M, Rettinger M, Robinson J, Schneider M, Sherlock V, Sussmann R, T Y, Warneke T, Weinzier C 2013 Atmos. Meas. Tech. 6 3527

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    Hase F 2012 Atmos. Meas. Tech. 5 603

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    Griffith D W T, Deutscher N M, Caldow C, Kettlewell G, Riggenbach M, Hammer S 2012 Atmos. Meas. Tech. 5 2481

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出版历程
  • 收稿日期:  2017-06-15
  • 修回日期:  2017-07-17
  • 刊出日期:  2017-11-05

基于傅里叶变换红外光谱技术测量大气中CO2的稳定同位素比值

  • 1. 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 合肥 230000;
  • 2. 中国科学院安徽光学精密机械研究所, 环境光学与技术重点实验室, 合肥 230031;
  • 3. 中国科学技术大学地球与空间科学学院, 合肥 230000
  • 通信作者: 王薇, wwang@aiofm.ac.cn;chliu81@ustc.edu.cn ; 刘诚, wwang@aiofm.ac.cn;chliu81@ustc.edu.cn
    基金项目: 

    国家自然科学基金(批准号:41405134,41775025,41575021,91544212,41605018)、安徽省自然科学基金(批准号:1608085MD79)和重点研发计划青年基金(2016YFC0200800)资助的课题.

摘要: 长期监测大气中CO2及其稳定同位素不仅可以获得CO2源和汇信息,还可以确定不同排放源对大气中CO2的贡献.傅里叶变换红外光谱技术是目前大气中痕量气体柱浓度高精度遥测的一种重要方法.本研究基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪采集的近红外太阳吸收光谱反演出大气中CO2的稳定同位素13CO2和12CO2.在选择的13CO2的三个光谱窗口和12CO2的两个光谱窗口光谱拟合残差都很小,光谱拟合质量高.实验观测期间CO2同位素13CO2和12CO2的反演误差平均值分别为(1.180.27)%和(0.890.25)%;利用Allan方差计算出观测系统的碳同位素比值13C的测量精度为0.041.获得了2015年9月18日至2016年9月24日一年内大气中碳同位素比值13C的长时间序列.结果表明,在整个测量期间13C在-7.58-11.66范围内变化,平均值为(-9.50.57);13C有着明显的季节变化,冬季最小,夏季最大.分析了取暖导致的化石燃料燃烧排放增多是冬季大气中CO2重同位素13CO2贫化的原因.观测结果显示了高分辨率傅里叶变换红外光谱仪具有准确和高精度观测大气中CO2的稳定同位素和同位素比值13C的能力.

English Abstract

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