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电子型FeSe基高温超导体的磁通束缚态与Majorana零能模

陈晨 刘琴 张童 封东来

电子型FeSe基高温超导体的磁通束缚态与Majorana零能模

陈晨, 刘琴, 张童, 封东来
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  • 作为凝聚态物理中一类新奇准粒子态, Majorana零能模(Majorana zero mode)由于可用来实现拓扑量子计算而成为当前的研究热点. 理论预言, Majorana零能模可作为特殊的束缚态出现在一些拓扑超导体的磁通涡旋中. 但实际超导体磁通中还可能存在其他低能束缚态或杂质态, 这给Majorana零能模的辨别和具体应用带来了困难. 目前实验上寻找合适的拓扑超导体系、分辨出清晰的Majorana零能模仍然是十分迫切的. 本文主要介绍最近利用高能量分辨的扫描隧道显微镜, 对电子掺杂铁硒类超导体(Li, Fe)OHFeSe和单层FeSe/SrTiO3磁通态进行的研究. 实验上在前者的自由磁通中观测到清晰的零能模, 并进一步测量到Majorana零能模的重要特征—量子化电导. 而在后者磁通中只发现常规Caroli-de Gennes-Matricon (CdGM)束缚态, 反映出s波对称性的特征. 这系列实验既为Majorana零能模物性的进一步研究提供了合适平台, 也为澄清铁基超导体中拓扑超导电性的来源提供了线索.
      通信作者: 张童, tzhang18@fudan.edu.cn ; 封东来, dlfeng@fudan.edu.cn
    • 基金项目: 国家重点研发计划(批准号: 2017YFA0303004, 2016YFA0300200)、国家自然科学基金(批准号: 11888101, 11790312)、上海市市级科技重大专项(批准号: 2019SHZDZX01)、中国博士后科学基金(批准号: BX20200097,2020M681137)资助的课题
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  • 图 1  超导体磁通束缚态 (a) 磁通涡旋的示意图; (b) NbSe2的磁通晶格图像[22]; (c)理论计算的s波超导体分立的磁通束缚态及其空间分布[24]; (d) 实验测量的NbSe2从磁通中心向外的微分电导谱[23]; (e) 理论计算的拓扑超导体磁通态和空间、自旋分布情况[44]; (f) 5层Bi2Te3/NbSe2异质结的磁通的微分电导谱[14], 零能模在磁通中心一段距离内都存在

    Fig. 1.  Bound states in the vortex core of superconductor: (a) Sketch of a magnetic vortex (b) vortex lattice measured on NbSe2; (c) calculated discrete bound states near the vortex core of s-wave superconductor; (d) a seris of spectra measured near the vortex center of NbSe2; (e) wave functions of several low-energy quasiparticle excitations in a vortex of topological superconductor; (f) color plot of a set of dI/dV spectra measured along the vortex core on 5 QL Bi2Te3/NbSe2 heterostruture. Majorana zero mode exists within a certain distance near the vortex center.

    图 2  (Li, Fe)OHFeSe的能带结构和拓扑表面态 (a) (Li, Fe)OHFeSe的晶体结构、体态和(001)表面的布里渊区; (b)利用DFT+DMFT计算的(Li0.75Fe0.25)OHFeSe沿着M-Γ-Z-(R)方向的能带结构; (c)沿$ \overline {\varGamma } $-$ \overline {M} $方向在(001)面上计算的体态和狄拉克锥状的拓扑表面态; (d) LiOHFeSe在无自旋轨道耦合且处于顺磁PM状态下的能带结构

    Fig. 2.  Band structure and topological surface states of (Li, Fe)OHFeSe: (a) The crystal structure and bulk & (001) surface Brillouin zone of (Li, Fe)OHFeSe; (b) band structure of (Li0.75Fe0.25)OHFeSe along M-Γ-Z-(R) direction, represented by spectral functions calculated by density functional theory (DFT) combined with dynamical mean-field theory (DMFT) methods; (c) calculated bulk and Dirac-cone-like topological surface states on the (001) surface along the $ \overline {\varGamma }-\overline {M} $ direction; (d) band structure of LiOHFeSe in the PM state without spin orbital coupling (SOC).

    图 3  (Li0.84Fe0.16)OHFeSe的角分辨光电子实验测量 (a) 沿着图2(a)中切割线#1的方向穿过$ \overline {\varGamma } $点测量的光电子能谱; (b) 在图(a)中$ \overline {\varGamma } $点费米能量附近绿色虚线框中放大的数据; (c) 图(b)红色虚线框区域的光电子能谱的二阶导数, 可以看到类似狄拉克锥的色散; (d) 拟合得到的作为能量函数的峰的半高宽; (e)从数据中提取的E-k色散以及交叉点处的线性拟合; (f) $ \overline {M} $点电子口袋附近的对称化的能量分布曲线, 可以观察到约10 meV的超导能隙; (g) 沿图2(a)中切割线#2穿过$ \overline {M} $点的光电子能谱; (h) 图(d)中数据除以费米-狄拉克分布后的能量分布曲线(EDCs). 所有数据均在5.6 K温度下用21.2 eV能量的光子测量

    Fig. 3.  ARPES measurement of (Li0.84Fe0.16)OHFeSe: (a) Photoemission intensity across $ \overline {\varGamma } $ along cut #1 in Fig.2(a); (b) an enlargement of data corresponds to the green dashed rectangle in panel (a) near EF at $ \overline {\varGamma } $ point; (c) second derivative of the photoemission intensity in the marked region of panel (b), a Dirac-cone like dispersion can be seen; (d) the FWHM obtained from fitting, as a function of energy; (e) E-k dispersion extracted from the data, and the linear fit around the crossing point; (f) symmetrized energy distribution curve (EDC) near the Fermi crossing of the M pocket, where a superconducting gap of ~10 meV is observed; (g) photoemission intensity taken along cut #2 across $ \overline {M} $ in Fig.2(a); (h) the energy distribution curves (EDCs) of the data in panel (d) after dividing by Fermi-Dirac distribution. All the data were measured at 5.6 K using 21.2 eV photons.

    图 4  (Li0.84Fe0.16)OHFeSe样品的形貌、超导能隙、准粒子干涉和磁通束缚态 (a)解理后样品表面的形貌图, 右下插图是FeSe面原子晶格(晶格常数a0 = 3.8 Å). 虚线圆圈内是哑铃状杂质; (b) FeSe和(Li, Fe)OH面的微分电导dI/dV谱; (c)利用QPI测量的$ \overline {M} $点电子型能带的色散, 虚线是抛物线拟合; (d) FeSe面, B = 10 T下的零偏压电导成像. 钉扎的磁通用箭头标记, 白色圆圈处是“自由”磁通; (e) 穿过自由磁通1的一系列隧道谱, 可清晰看到磁通中心附近分立的束缚态; (f)对应图(e)中隧道谱的颜色图表示, 箭头标出了分立的磁通态; (g) 磁通中心附近较小范围内的隧道谱, 可看出零能峰的位置保持不变

    Fig. 4.  Topography, superconducting gap, QPI and vortex bound states of (Li0.84Fe0.16)OHFeSe: (a) Topographic image of a cleaved film. Inset: the lattice of FeSe surface (a0 = 3.8 Å). A dimer-like defect is marked by the circle; (b) typical dI/dV spectra taken on FeSe and (Li0.84Fe0.16)OH surface; (c) electron-like Energy dispersion measured by QPI at $ \overline {M} $ point. Dashed curve is a parabolic fit; (d) zero bias conductance map on FeSe surface under B = 10 T. Pinned-vortices are indicated by arrows. The dashed circle encloses a free vortex; (e) dI/dV spectra taken across the free Vortex 1 and discrete low-energy states were observed in the vortex core; (f) color plot of the spatial dependence of the dI/dV spectra shown in panels (e) and arrows indicate the positions of discrete vortex states; (g) dI/dV spectra taken at the small range near the vortex and the zero-bias peak keeps unchanged.

    图 5  磁通束缚态的定量特性 (a)—(d) 四个不同磁通中心的微分电导谱, 红色实线是多高斯函数拟合, 虚线为每个高斯函数对应的峰; (e) 磁通1—4出现区域的局域超导能隙. 最下方是磁通1对称化后的dI/dV谱(蓝色曲线)和各向异性能隙函数拟合(红色曲线); (f) 通过不同隧穿势垒下的I-V谱对隧道谱零偏压点的标定; (g) 能量|E2|, |E1|分别以($ \overline {{\varDelta }_{1}} $)2, (Δ2max)2作为变量得到的拟合结果, 其中虚线代表线性拟合的结果

    Fig. 5.  Quantitative characterization of the vortex core states: (a)–(d) Summed low-energy dI/dV spectra taken near the centers of Vortex 1–4. Red solid curves are the fits to multiple Gaussian peaks (dashed curves are the individual peaks); (e) local superconducting gaps measured where Vortex 1–4 emerge. The bottom curves are the symmetrized dI/dV spectrum (blue one) for vortex 1 after subtracting a background slope and corresponding fit (red one) using anisotropic gap function; (f) calibration for the zero bias offset using a set of I-V spectra taken at different setpoints; (g) plots of $ |{E}_{2}| $ (red circles) as a function of ($ \overline {{\varDelta }_{1}} $)2, and $ |{E}_{1}| $ (blue circles) as a function of $ {({\varDelta }_{2}^{\max})}^{2} $. Dashed lines are the linear fitting (see legend).

    图 6  共振Andreev反射与Majorana零能模的量子化电导 (a)经典共振隧穿[41]; (b) Majorana零能模诱导的共振Andreev反射[41]; (c), (d)实际测量的Majorana零能模电导值与温度和隧穿耦合强度的关系[42]

    Fig. 6.  Resonant Andreev reflection and quantized conductance of Majorana zero mode: (a) Conventional resonant tunneling; (b) Majorana zero mode induced resonant Andreev reflection (MIRAR); (c), (d) the relationship between Majorana zero mode conductance and temperature, tunneling coupling strength.

    图 7  (a)磁通中心处的微分电导谱, 相应的隧穿电导是校正过的绝对值. 蓝色虚线: 利用洛伦兹函数来拟合零偏压峰, 相应的半高宽是0.10 meV; (b)图(a)中的微分电导谱的空间二维颜色示意图; (c), (d) 自由磁通1和2中心处隧道谱随GN的变化(其中GN定义为Iset/Vb, 对于磁通1为Vb = –1.7 mV, 磁通2为Vb = –0.9 mV); (e)—(f)对于磁通2, 不同GN下的四条典型的微分电导谱

    Fig. 7.  (a) Red curve: dI/dV spectrum at the core center. The tunneling conductance is calibrated by scaling to the numerical differential of the I/V curve. Blue dashed curve: Lorentzian fit to the ZBCP, with a FWHM = 0.10 meV; (b) spatial dependence of the dI/dV spectra in panel (a), shown in a false-color plot; (c), (d) evolution of the dI/dV spectra as a function of increased tunneling transmission for free vortex 1&2 reflected by GN = Iset/Vb (Vb = –1.7 mV for vortex 1 and Vb = –0.9 mV for vortex 2); (e)–(f) selected dI/dV spectra taken at different GN for vortex 2.

    图 8  (a), (b) 磁通1和2中心处隧道谱的零偏压电导随GN的变化(GNIset/Vb)

    Fig. 8.  Summary of the zero-bias conductance as a function of GN for (a) Vortex 1, and (b) Vortex 2 (GN = Iset/Vb).

    图 9  (a) SrTiO3衬底上生长的FeSe薄膜形貌(平均厚度1.3层); (b)单层FeSe薄膜的典型超导能隙谱(Vb = 30 mV, I = 60 pA, T = 4.2 K), 蓝色点为B = 0 T磁场下的实验数据, 红色曲线是拟合的结果; (c) B = 10 T时的零偏压微分电导成像, 绿色箭头所指的是杂质钉扎的磁通, 虚线圆圈里是未钉扎的自由磁通; (d) 布里渊区M点费米面上的能隙分布示意图. Δ2, Δ1Δmin分别对应于两个局部能隙最大值以及一个能隙最小值, 并且tg(θk)=ky/kx; (e), (f) 穿越磁通1和3中心的路径上0.4 K温度下所测量的微分电导谱(等效电子温度Telec = 1.18 K), 显示出清晰分立的磁通态(无零偏压峰)

    Fig. 9.  (a) STM image of FeSe/SrTiO3 film with a thickness of ~1.3 ML; (b) typical gap spectrum (blue curve) of 1 ML FeSe (Vb = 30 mV, I = 60 pA, T = 4.2 K) taken at B = 0 T and the fitted gap is shown in red curve; (c) zero-bias dI/dV mapping taken at B = 10 T. Green arrows indicate surface defects and the pinned vortices, dashed circles indicate free vortices; (d) sketch of the gap distribution on the electron pocket at M. Δ2, Δ1 and Δmin correspond to the two local gap maxima and the gap minima, respectively, and tg(θk) = ky/kx; (e), (f) dI/dV spectra taken across Vortex 1 and 3 at T = 0.4 K (Telec = 1.18 K). Discrete vortex states (without zero bias peak) were observed.

    图 10  磁通束缚态的定量拟合 (a)—(d)自由磁通1—4中心的低能量的微分电导谱. 其中红色的曲线是多个高斯峰拟合的结果(虚线是单个高斯峰); (e)通过除以磁通1—4中的束缚态的平均能量间隔δE得到的每个磁通中心的CdGM束缚态的归一化能量; (f)对于自由磁通1—4, $ {({\varDelta }_{0})}^{2}/{E}_{\rm{F}} $与能量间隔δE的关系, 虚线是线性的拟合曲线; (g)是自由磁通1—4出现位置处的不加磁场时超导能隙, 平均超导能隙的大小Δ0是通过函数拟合得到

    Fig. 10.  Quantitative fitting of vortex bound states: (a)–(d) Low energy spectra of free Vortices 1–4. Red curves are multiple Gaussian-peak fits (Dashed curves are individual peaks); (e) normalized energy of the CdGM state of Vortices 1–4, via dividing the averaged δE of each vortex; (f) the relation of $ {({\varDelta }_{0})}^{2}/{E}_{\rm{F}} $ and δE for Vortices 1–4, dashed line is the linear fitting. (g) superconducting gap spectra taken at the area where Vortex 1–4 appear (B = 0 T). The mean gap sizes (Δ0) are obtained from the gap fitting.

    图 11  理论计算的s波和无节点d波的磁通束缚态 (a), (d) s波和无节点d波配对的费米面示意图; (b), (e)分别是在距离磁通中心不同距离处没有自旋轨道耦合的s波配对、自旋轨道耦合强度λ = 0.02t下的无节点d波配对的磁通态情形(ξ是相干长度, λ是自旋轨道耦合强度); (c), (f)分别是距离磁通中心固定距离d = 0.1ξ的不同自旋轨道耦合强度下的情形 (c)是不同自旋轨道耦合强度λ的s波配对, (f)是无节点d波配对

    Fig. 11.  Calculated vortex states under s-wave and nodeless d-wave pairing. Sketch of the Fermi surface for (a) s-wave (d) nodeless d-wave pairing. (b), (e) Calculated vortex states at different distance to the core center for (b) s-wave (e) nodeless d-wave with λ = 0.02t (ξ is the coherence length and λ is SOC strength). (c), (f) Calculated vortex states under s-wave (c) and nodeless d-wave (f) pairing at d = 0.1 ξ, with various SOC strength.

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出版历程
  • 收稿日期:  2020-10-10
  • 修回日期:  2020-11-03
  • 上网日期:  2020-12-18
  • 刊出日期:  2021-01-05

电子型FeSe基高温超导体的磁通束缚态与Majorana零能模

  • 1. 复旦大学物理学系, 应用表面物理国家重点实验室, 先进材料实验室, 上海 200438
  • 2. 表面物理与化学重点实验室, 绵阳 621908
  • 3. 人工微结构科学与技术协同创新中心, 南京 210093
  • 4. 中国科学技术大学物理学院, 合肥微尺度物质科学国家研究中心, 合肥 230026
  • 5. 上海量子科学研究中心, 上海 201315
  • 通信作者: 张童, tzhang18@fudan.edu.cn ; 封东来, dlfeng@fudan.edu.cn
    基金项目: 国家重点研发计划(批准号: 2017YFA0303004, 2016YFA0300200)、国家自然科学基金(批准号: 11888101, 11790312)、上海市市级科技重大专项(批准号: 2019SHZDZX01)、中国博士后科学基金(批准号: BX20200097,2020M681137)资助的课题

摘要: 作为凝聚态物理中一类新奇准粒子态, Majorana零能模(Majorana zero mode)由于可用来实现拓扑量子计算而成为当前的研究热点. 理论预言, Majorana零能模可作为特殊的束缚态出现在一些拓扑超导体的磁通涡旋中. 但实际超导体磁通中还可能存在其他低能束缚态或杂质态, 这给Majorana零能模的辨别和具体应用带来了困难. 目前实验上寻找合适的拓扑超导体系、分辨出清晰的Majorana零能模仍然是十分迫切的. 本文主要介绍最近利用高能量分辨的扫描隧道显微镜, 对电子掺杂铁硒类超导体(Li, Fe)OHFeSe和单层FeSe/SrTiO3磁通态进行的研究. 实验上在前者的自由磁通中观测到清晰的零能模, 并进一步测量到Majorana零能模的重要特征—量子化电导. 而在后者磁通中只发现常规Caroli-de Gennes-Matricon (CdGM)束缚态, 反映出s波对称性的特征. 这系列实验既为Majorana零能模物性的进一步研究提供了合适平台, 也为澄清铁基超导体中拓扑超导电性的来源提供了线索.

English Abstract

    • 超导电性是由其序参量(Δk)描述的宏观量子现象. 对第二类超导体, 磁场可以部分穿过超导内部形成量子化的磁通涡旋, 并可呈晶格状排列(图1(a)图1(b)). 涡旋中心处的超导序参量为零, 随着距离的远离逐渐恢复到正常值, 因此形成超导准粒子的“势阱”. 1964年, Caroli等[1]发现对于s波超导体(Δk = Δ), 求解BdG方程可得到磁通中存在准粒子束缚态, 称为Caroli–de Gennes-Matricon (CdGM)束缚态. 这些态具有离散的能级, 低能近似表达式为Eμ = μΔ2/EF. 其中系数μ是与轨道角动量相关的量子数, 这里取值为半整数(± 1/2, ± 3/2, ···), EF是费米能级. 可看出磁通态能级关于费米面对称分布但没有零能态.

      图  1  超导体磁通束缚态 (a) 磁通涡旋的示意图; (b) NbSe2的磁通晶格图像[22]; (c)理论计算的s波超导体分立的磁通束缚态及其空间分布[24]; (d) 实验测量的NbSe2从磁通中心向外的微分电导谱[23]; (e) 理论计算的拓扑超导体磁通态和空间、自旋分布情况[44]; (f) 5层Bi2Te3/NbSe2异质结的磁通的微分电导谱[14], 零能模在磁通中心一段距离内都存在

      Figure 1.  Bound states in the vortex core of superconductor: (a) Sketch of a magnetic vortex (b) vortex lattice measured on NbSe2; (c) calculated discrete bound states near the vortex core of s-wave superconductor; (d) a seris of spectra measured near the vortex center of NbSe2; (e) wave functions of several low-energy quasiparticle excitations in a vortex of topological superconductor; (f) color plot of a set of dI/dV spectra measured along the vortex core on 5 QL Bi2Te3/NbSe2 heterostruture. Majorana zero mode exists within a certain distance near the vortex center.

      20世纪末, Volovik[2], Read和Green[3]等发现对于手性p波的超导体(Δk = Δ(kx + iky))或者超流体, 其涡旋中心的束缚态能级仍可写为Eμ = μΔ2/EF, 但角动量量子数μ变为整数(0, ± 1, ± 2, ···). 这是因为其特殊的序参量产生额外的相位, 改变了涡旋中准粒子波函数边界条件. 而能量E = 0的束缚态即为Majorana零能模(Majorana zero mode). Majorana零能模是凝聚态物质中的一类特殊准粒子态[4-8], 它可看作由粒子和空穴态混合而成, 其反粒子为其自身. 重要的是它是满足非Abelian统计的最简单准粒子态, 可用于构建拓扑量子比特, 实现容错型拓扑量子计算[9,10]. 进一步理论还指出, Majorana零能模的出现是超导体系具有拓扑非平庸性的直接体现: 它是拓扑超导体的一种边界态. 而上述手性p波超导体就是一种拓扑超导体.

      Majorana零能模的潜在应用价值极大激发了人们对拓扑超导还有它们边界态的研究. 但在实验上p波超导十分不易实现, 尤其对自旋简并p波超导还需要半整数磁通才能得到单个Majorana零能模[2]. 直到2008年, 麻省理工学院的Fu和Kane[11]提出了一种易于实现的模型体系, 即让s波超导体和自旋手性的拓扑表面态耦合在一起, 则该体系的哈密顿量等效于无自旋的手性p + ip波超导体, 其磁通中心即可观测到单个Majorana零能模. 后来该模型也被拓展到一维体系[4-7]. 基于这一设想的实验迅速展开, 目前人们已在s波超导/拓扑绝缘体薄膜异质结[12-15], 一维链状系统(半导体纳米线、磁性链)与超导体耦合体系[16-20]中观察到许多Majorana零能模的重要迹象.

      本文主要关注超导磁通涡旋中的Majorana零能模. 如前所述, 磁通束缚态的研究很早就已开始, 要检验Majorana零能模, 首先要看这些磁通态中有无零能态. 扫描隧道显微镜(STM)因为具有探测局域电子态的能力并可在极低温下工作, 因此很适合测量磁通束缚态[21]. 但长期以来人们并未在超导磁通中看到分立的束缚态能级, 这主要是因为磁通态之间的能量间隔通常太小了. 比如对一般金属或合金超导体, Δ的典型值约1 meV, 而EF ≈ 1 eV, 则能量间隔Δ2/EF仅为1 μeV, 这远小于目前最低温度STM的能量分辨率. 另外如果体系存在杂质散射等其他因素, 则能级会被展宽而变得更难分辨. 例如Hess等[22,23]在NbSe2磁通中心只观察到一个很宽的零偏压峰, 并且远离磁通中心时, 这一零偏压峰开始劈裂(见图1(d)). 而离散磁通态的行为理论上如图1(c)所示: 低能磁通态的能量不随距离变化但强度随距离指数衰减(同时叠加一个周期为费米波长的振荡). 当μ较大时, 高能级束缚态Eμ在距离rμ~|μ|/kF处有最大的强度[24]. 因此NbSe2磁通中看到的零偏压峰和劈裂的峰实际上是一系列磁通态的包络, 并且许多其他超导体中看到的都是类似现象[25-27].

      近年来, 铁基高温超导的出现给磁通束缚态乃至拓扑超导研究提供了新的契机. 此类材料能带较窄, 具有小EF和相对大的、完全打开的超导能隙, 因此有利于磁通束缚态的观测. 并且理论上许多铁基超导体可以存在拓扑非平庸的电子结构[28-31]. 最近人们在Fe(Te, Se)观测到分立的磁通束缚态和零能模[32-35], 还观测到自旋手性的表面态, 并且有来自体态近邻效应的超导能隙[36]. 这意味着Fe(Te, Se)是符合Fu-Kane模型的拓扑超导系统. 由于磁通之间的相互作用[37]和材料局域组分不均匀[35]等因素, 实验上只在一定比例的磁通中探测到Majorana零能模.

      上面的结果表明, 要在磁通中寻找清晰的Majorana零能模, 需要材料体系尽量满足:

      1)是本征拓扑超导体或者拥有拓扑非平庸的电子结构, 符合Fu-Kane模型;

      2)较小的EF和尽量大的超导能隙(也即较高的Tc), 这既有利于测量也有利于增强Majorana零能模抗干扰能力;

      3)较短的超导相干长度来减弱磁通间相互作用和磁通钉扎;

      4)化学配比均匀的超导层来避免局域无序和杂质带来的干扰.

      同时需要指出的是, 零偏压电导峰并不一定就来源于Majorana零能模, 许多其他效应也可产生零能峰(或很靠近零能的峰), 比如杂质束缚态(Yu-Shiba-Rusinov态)[38], Kondo效应[39], SIS隧穿[40]等. 因此实验上一方面要排除这些平庸零能态的出现, 另一方面还要检验观测到的零能峰是否具有Majorana零能模的其他重要特征, 比如电导量子化[20,41,42]和自旋极化[15,19,43-45]等. 与此同时, 对比研究不同能带结构的铁基超导体磁通态对理解其产生机理也有帮助.

      本文将介绍最近对电子掺杂铁硒类超导体(Li, Fe)OHFeSe和单层FeSe/SrTiO3磁通态进行的研究[46-48]. 实验发现前者具有清晰和“鲁棒”的零能模而且表现出Majorana零能模的特征—量子化的电导, 而后者只具有常规CdGM磁通态, 是s波对称性的表现. 全文结构如下, 第2节介绍(Li, Fe)OHFeSe体系的能带计算和光电子能谱测量; 第3节介绍(Li, Fe)OHFeSe无钉扎磁通的STM测量; 第4节介绍利用更高能量分辨STM对(Li, Fe)OHFeSe零能模的量子化电导测量; 第5节介绍单层FeSe/SrTiO3薄膜的磁通态的对比实验结果; 第6节是全文的总结与对未来的展望.

    • 铁基超导是多带体系, 成员众多且具有丰富的物性. 2014年Hao和Hu[28]就预言铁基超导中可存在拓扑非平庸的能带结构, 随后在Fe(Se, Te)材料的计算中得到进一步发展[29,30]. (Li, Fe)OHFeSe是近年来发现的插层类重电子掺杂FeSe基超导体[49-52], Tc达到42 K, 其晶体结构如图2(a)所示. 文献[46]采用密度泛函理论(DFT)结合动态平均场理论(DMFT)[53,54]计算了(Li0.75Fe0.25)OHFeSe的能带结构, 发现其也具有满足Fu-Kane模型的拓扑表面态与拓扑非平庸的体能带.

      图  2  (Li, Fe)OHFeSe的能带结构和拓扑表面态 (a) (Li, Fe)OHFeSe的晶体结构、体态和(001)表面的布里渊区; (b)利用DFT+DMFT计算的(Li0.75Fe0.25)OHFeSe沿着M-Γ-Z-(R)方向的能带结构; (c)沿$ \overline {\varGamma } $-$ \overline {M} $方向在(001)面上计算的体态和狄拉克锥状的拓扑表面态; (d) LiOHFeSe在无自旋轨道耦合且处于顺磁PM状态下的能带结构

      Figure 2.  Band structure and topological surface states of (Li, Fe)OHFeSe: (a) The crystal structure and bulk & (001) surface Brillouin zone of (Li, Fe)OHFeSe; (b) band structure of (Li0.75Fe0.25)OHFeSe along M-Γ-Z-(R) direction, represented by spectral functions calculated by density functional theory (DFT) combined with dynamical mean-field theory (DMFT) methods; (c) calculated bulk and Dirac-cone-like topological surface states on the (001) surface along the $ \overline {\varGamma }-\overline {M} $ direction; (d) band structure of LiOHFeSe in the PM state without spin orbital coupling (SOC).

      图2(b)所示, (Li0.75Fe0.25)OHFeSe沿Γ-Z方向的费米面附近存在三条较平的能带和一条有明显色散的能带, 前者主要是Fe的3dxy, 3dyz和3dxz轨道所贡献, 而后者主要由Se的4pz轨道和(Li, Fe)OH层中Fe原子的3dz2轨道所组成. 该具有色散的能带在Γ点和Z点是奇宇称, 并且它穿越了费米能级和Fe的3d能带, 形成了拓扑非平庸的能带反转. 这里(Li, Fe)OH层中的Fe原子起到了很重要的作用, 它和Se的4pz轨道发生了很强的杂化, 因而改变了Se的4pz能带的色散和位置.

      此外, 材料中的自旋轨道耦合具有非常大的作用. 如果没有自旋轨道耦合, Fe的3dxz和3dyz能带在Γ点处是简并的, 处于$\varGamma_5^+$态, 而色散的Se的4pz能带在Γ点处是奇宇称的$\varGamma_2^- $态. 存在自旋轨道耦合时, 双简并的$\varGamma_5^+$态分为一个低能的$\varGamma_6^+ $态和一个高能的$\varGamma_7^+ $态, 并且$\varGamma_2^- $态变为$\varGamma_6^- $[29]. 在四方晶体结构固有的C4v对称性下, 这两个$\varGamma_6^+ $态和$\varGamma_6^- $态衍生出Λ6能带, 主要是Fe的3dxz和Se的4pz轨道, 且沿着Γ-Z方向发生杂化, 并在它们的交叉点附近(图2(b)中的虚线圆圈处)打开一个约2.5 meV的能隙. 在自旋轨道耦合能隙打开后, 可计算体系的Z2不变量为1[29], 这表明(Li0.75Fe0.25)OHFeSe处于拓扑非平庸相, 会在体能隙中出现无能隙拓扑表面态, 表面的不连续性消除了$\varGamma_6^+ $态和$\varGamma_6^- $态之间的杂化能隙. 进一步计算表明$ \overline {\varGamma } $点处的狄拉克锥状的表面态出现在(001)表面上, 如图2(c)所示. 拓扑表面态具有螺旋自旋结构, 当它由体态超导近邻效应而变得超导时, 可在磁通中心产生Majorana零能模[11].

      作为对比, 图2(d)给出了相同晶体结构但LiOH层中没有掺杂Fe原子的LiOHFeSe的能带结构. 可以看出在费米能级附近, LiOHFeSe的三条Fe 3d能带与(Li0.75Fe0.25)OHFeSe相似, 而不同的地方在于它没有Se pz能带穿越费米能级与Fe的3d能带相交, 这表明沿Γ- Z方向没有出现拓扑能带反转. 因此LiOHFeSe是拓扑平庸的. 综上所述, LiOH层中的铁原子在诱导(Li, Fe)OHFeSe的非平庸能带拓扑及其(001)表面的拓扑表面态方面起着重要作用.

      为了验证理论计算中的能带结构, 实验上对(Li, Fe)OHFeSe材料进行了角分辨光电子能谱(angle resolved photo-emission spectroscopy, ARPES)的测量. 测量样品是LaAlO3衬底上通过基体辅助水热外延技术生长的高质量的(Li0.84Fe0.16)OHFeSe单晶薄膜[55,56], 超导转变温度Tc ≈ 42 K. 图3(a)给出了其布里渊区中心$ \overline {\varGamma } $点附近的光电子谱图. 可以看到费米能量以下有多条抛物线能带, 且在–300 meV附近有一个平坦带. 此外在$ \overline {M} $点处观察到一条带底在–50 meV的电子能带(图3(g)图3(h)). 这些观测到的能带和图2(b)中计算的能带定性上有一一对应的关系. 但由于电子关联效应, 能带绝对位置和带宽与理论有所不同. 还有些计算中的能带没有被观测到(比如$ \overline {M} $点处的其他电子能带). 但图2(b)中的计算还是定性反映了能带的特征, 并且与其他一些铁硫族超导体类似[57]. 需要指出的是重电子掺杂FeSe体系的精确能带计算至今仍然是有挑战性的.

      图  3  (Li0.84Fe0.16)OHFeSe的角分辨光电子实验测量 (a) 沿着图2(a)中切割线#1的方向穿过$ \overline {\varGamma } $点测量的光电子能谱; (b) 在图(a)中$ \overline {\varGamma } $点费米能量附近绿色虚线框中放大的数据; (c) 图(b)红色虚线框区域的光电子能谱的二阶导数, 可以看到类似狄拉克锥的色散; (d) 拟合得到的作为能量函数的峰的半高宽; (e)从数据中提取的E-k色散以及交叉点处的线性拟合; (f) $ \overline {M} $点电子口袋附近的对称化的能量分布曲线, 可以观察到约10 meV的超导能隙; (g) 沿图2(a)中切割线#2穿过$ \overline {M} $点的光电子能谱; (h) 图(d)中数据除以费米-狄拉克分布后的能量分布曲线(EDCs). 所有数据均在5.6 K温度下用21.2 eV能量的光子测量

      Figure 3.  ARPES measurement of (Li0.84Fe0.16)OHFeSe: (a) Photoemission intensity across $ \overline {\varGamma } $ along cut #1 in Fig.2(a); (b) an enlargement of data corresponds to the green dashed rectangle in panel (a) near EF at $ \overline {\varGamma } $ point; (c) second derivative of the photoemission intensity in the marked region of panel (b), a Dirac-cone like dispersion can be seen; (d) the FWHM obtained from fitting, as a function of energy; (e) E-k dispersion extracted from the data, and the linear fit around the crossing point; (f) symmetrized energy distribution curve (EDC) near the Fermi crossing of the M pocket, where a superconducting gap of ~10 meV is observed; (g) photoemission intensity taken along cut #2 across $ \overline {M} $ in Fig.2(a); (h) the energy distribution curves (EDCs) of the data in panel (d) after dividing by Fermi-Dirac distribution. All the data were measured at 5.6 K using 21.2 eV photons.

      重要的是, ARPES测量显示$ \overline {\varGamma } $点附近的费米能级上存在一些谱重, 且位于体能隙之内(图3(b)). 图3(c)给出了该谱重区域的二阶导数, 可以看到近似线性的狄拉克锥状色散, 因此它很可能就是理论计算中的拓扑表面态! 这里可以排除其他一些可能的来源, 比如(Li, Fe)OH面上的能带[58]或过量电子掺杂后$ \overline {\varGamma } $点出现的电子型费米口袋[59], 因为它们出现的条件或者特征与图3(b)中的测量不符. 进一步通过拟合动量分布曲线可以得到表面态色散关系如图3(e)所示, 其狄拉克点位于ED = 20($ \pm $2) meV, 费米速度vF = 5.5($ \pm $1.5) × 104 m/s, 费米动量kF约为0.028 Å–1.

      另外实验在$ \overline {M} $点附近的电子型能带上可以观察到约10 meV的超导能隙, 如图3(f)图3(g)所示, 但在$ \overline {\varGamma } $点处费米面上暂未观测到超导能隙. 一方面可能是由于这个能隙很小, 而设备的能量分辨率有限(约为6 meV). 另一方面也可能是该区域的ARPES谱包含了非超导且无序的(Li, Fe)OH面的贡献.

    • 为了探测(Li, Fe)OHFeSe的磁通态, 实验采用了极低温STM进行测量(本节数据均在400 mK温度下测得, 系统等效电子温度Teff = 1.18 K). 图4(a)是样品解理后的表面形貌, 可看到FeSe和(Li, Fe)OH两种不同的表面终止面. 图4(b)给出了FeSe面上典型的超导能隙谱(蓝色线), 它具有两对超导相干峰(Δ1Δ2)和U型底部, 与单晶样品中报道的一致[58]. 而(Li, Fe)OH终止面的隧道谱表现出金属性(图4(b)中的绿色线), 无超导能隙. 因为能带计算和ARPES实验表明FeSe面上可能有拓扑表面态, 因此STM观测到的双能隙可能分别来源于体态和表面态. 利用各向异性能隙函数$\varDelta (k) = \varDelta _{}^{\min } + (\varDelta _{}^{\max } - \varDelta _{}^{\min })|\cos (2{{\rm{\theta}} _k})|$, 可分别拟合这两个能隙的大小($\varDelta _{}^{\max }, \varDelta _{}^{\min }$分别为能隙最大和最小值). 此外FeSe面上存在“哑铃”状缺陷, 可能是Fe空位或替换杂质. 它们可在超导能隙内产生明显的杂质态.

      图  4  (Li0.84Fe0.16)OHFeSe样品的形貌、超导能隙、准粒子干涉和磁通束缚态 (a)解理后样品表面的形貌图, 右下插图是FeSe面原子晶格(晶格常数a0 = 3.8 Å). 虚线圆圈内是哑铃状杂质; (b) FeSe和(Li, Fe)OH面的微分电导dI/dV谱; (c)利用QPI测量的$ \overline {M} $点电子型能带的色散, 虚线是抛物线拟合; (d) FeSe面, B = 10 T下的零偏压电导成像. 钉扎的磁通用箭头标记, 白色圆圈处是“自由”磁通; (e) 穿过自由磁通1的一系列隧道谱, 可清晰看到磁通中心附近分立的束缚态; (f)对应图(e)中隧道谱的颜色图表示, 箭头标出了分立的磁通态; (g) 磁通中心附近较小范围内的隧道谱, 可看出零能峰的位置保持不变

      Figure 4.  Topography, superconducting gap, QPI and vortex bound states of (Li0.84Fe0.16)OHFeSe: (a) Topographic image of a cleaved film. Inset: the lattice of FeSe surface (a0 = 3.8 Å). A dimer-like defect is marked by the circle; (b) typical dI/dV spectra taken on FeSe and (Li0.84Fe0.16)OH surface; (c) electron-like Energy dispersion measured by QPI at $ \overline {M} $ point. Dashed curve is a parabolic fit; (d) zero bias conductance map on FeSe surface under B = 10 T. Pinned-vortices are indicated by arrows. The dashed circle encloses a free vortex; (e) dI/dV spectra taken across the free Vortex 1 and discrete low-energy states were observed in the vortex core; (f) color plot of the spatial dependence of the dI/dV spectra shown in panels (e) and arrows indicate the positions of discrete vortex states; (g) dI/dV spectra taken at the small range near the vortex and the zero-bias peak keeps unchanged.

      利用QPI测量可以得到$ \overline {M} $点处电子口袋的色散(图4(c)), 抛物线拟合得到其带底为–57($ \pm $7) meV, 费米动量kF = 0.21($ \pm $0.02) Å–1, 这与前面ARPES测量的结果一致. 对样品施加B = 10 T的面外磁场后, 零偏压电导成像中可以清晰地观测到磁通涡旋(图4(d)). 多数磁通被表面“哑铃”状缺陷所钉扎(图4(d)中绿色箭头所示), 钉扎的磁通在中心处有暗点特征, 这是杂质态导致的. 但强场下依然可以在无杂质区域找到不被钉扎的“自由”磁通(虚线圆圈处), 自由和钉扎的磁通中心的束缚态存在很大的不同.

      图4(e)给出了0.4 K下测量的跨过自由磁通中心的隧道谱. 在磁通中心附近可以清晰地观测到5个分立的峰, 且中间的峰刚好处在零偏压处! 而其余的峰则对称地分布在两侧(能量间隔约为1.5 meV). 需要指出的是在STM测量中, 加在样品上的实际偏压值往往与设定值有meV量级的偏差, 这里已经通过测量不同隧穿势垒下的I-V曲线修正了偏压的零点(图5(f)). 图4(f)是相应谱的空间演化的彩色示意图. 此处将5个峰分别标记为E0, E±1, E±2. 可以看出当远离磁通中心时, 低能分立束缚态的强度不断减弱并消失. 之后一对更为展宽的峰在高能量位置处出现(如图4(e)中的阴影区域所示). 这些峰在远离磁通中心的过程中逐渐移向更高能量位置, 形成了“X”型的形状.

      图  5  磁通束缚态的定量特性 (a)—(d) 四个不同磁通中心的微分电导谱, 红色实线是多高斯函数拟合, 虚线为每个高斯函数对应的峰; (e) 磁通1—4出现区域的局域超导能隙. 最下方是磁通1对称化后的dI/dV谱(蓝色曲线)和各向异性能隙函数拟合(红色曲线); (f) 通过不同隧穿势垒下的I-V谱对隧道谱零偏压点的标定; (g) 能量|E2|, |E1|分别以($ \overline {{\varDelta }_{1}} $)2, (Δ2max)2作为变量得到的拟合结果, 其中虚线代表线性拟合的结果

      Figure 5.  Quantitative characterization of the vortex core states: (a)–(d) Summed low-energy dI/dV spectra taken near the centers of Vortex 1–4. Red solid curves are the fits to multiple Gaussian peaks (dashed curves are the individual peaks); (e) local superconducting gaps measured where Vortex 1–4 emerge. The bottom curves are the symmetrized dI/dV spectrum (blue one) for vortex 1 after subtracting a background slope and corresponding fit (red one) using anisotropic gap function; (f) calibration for the zero bias offset using a set of I-V spectra taken at different setpoints; (g) plots of $ |{E}_{2}| $ (red circles) as a function of ($ \overline {{\varDelta }_{1}} $)2, and $ |{E}_{1}| $ (blue circles) as a function of $ {({\varDelta }_{2}^{\max})}^{2} $. Dashed lines are the linear fitting (see legend).

      类似的分立磁通束缚态, 包括零偏压峰, 在其他自由磁通中心都可被重复观测到. 图5(a)图5(d)给出了四个不同磁通上测量的数据. 而在不加磁场时, 这些磁通所在的区域都具有清晰的U型超导能隙(图5(e)), 这排除了这些峰来源于杂质态的可能. 在以往的测量中, 分立的磁通束缚态很少被观测到, 这是因为一般常规超导体的能级间隔δE = Δ2/EF太小. 而对于(Li0.84Fe0.16)OHFeSe, 由Δ ≈ 10 meV, EF ≈ 57 meV, 可估算其δE = Δ2/EF约1—2 meV, 因此可以被低温STM所分辨(实验所用STM分辨率为0.36 meV). 上述形成X形状向外移动的峰, 其实是来源于能量间隔变小的高能级磁通态的包络, 正如同在NbSe2等样品中观察到的那样[22,23]. 因此实验中同时观测到了分立的低能束缚态和准连续的高能磁通态, 这得益于(Li, Fe)OHFeSe较大的能级间隔δE和足够高的STM能量分辨率.

      而零偏压峰(E0)则是该实验最主要的发现. 比起其他高阶峰, 零能峰的峰位更稳定(不随位置变化而移动, 见图4(f)(g)), 而且它的展宽也明显小于其他峰, 这显示出其特殊的来源. 通过对图5(a)图5(d)中的峰位进行精确拟合可以得到更多的信息. 首先, 所有E0峰非常接近能量零点, 其误差均比系统的能量分辨率(0.36 meV)小一个量级. E0峰半高宽的范围是0.59—0.80 meV, 因此它们有额外展宽约0.23—0.44 meV. 但无法把E0峰认为是两个靠得很近的常规磁通态, 因为如果按它们间隔为Δ2/EF来计算, 相应的平均Δ大小约3.6—5.0 meV(取EF = 57 meV), 但这些磁通附近测得的局域超导能隙都远大于这一数值(图5(e)). 因此, E0峰的最直观解释便是它来自于(Li0.84Fe0.16)OHFeSe的拓扑表面态.

      第二点, 对于不同的自由磁通, E±2E±1这两组峰的峰位是关于零点对称的. 但E2E1之间的能级间隔总是略大于E1E0之间的能级间隔(间隔之比(E2E–2)/(E1E–1)在2.1—2.5之间). 理论上对于单带超导体, 磁通态间隔会随能级增加变小而非变大[24]. 因此这些峰可能来源于不同的能带, 并且隧道谱也确实观察到双能隙结构. 但同时超导能隙的局域不均匀性和各向异性也会影响束缚态的能量. 因此文献[46]仔细测量了每个磁通所在区域的超导能隙并进行拟合(图5(e)), 发现较为可能的解释是E0E±2峰来自于表面态, 而E±1峰来自于体态. 拟合结果如图5(g)所示.

      另外通过指数拟合图4(f)E0峰强度随远离磁通中心的衰减, 可得到其空间衰减长度为1.4 nm. 这近似等于材料的超导相干长度(ξ). 该ξ值远小于B = 10 T下磁通涡旋的平均间距(约14 nm), 因此此时的磁通可认为是没有相互重叠的(如果磁通有重叠或强相互作用, 磁通束缚态能量将产生变化[37]).

      最后对于被表面“哑铃”缺陷钉扎的磁通, 实验上没有观察到零偏压峰[46]. 由“哑铃”缺陷可产生很强的能隙束缚态, 并在磁场下显示出劈裂行为, 这些缺陷很可能局域地破坏了(Li0.84Fe0.16)OHFeSe的拓扑表面态从而压制了零能模出现. 这其中的具体机制还有待进一步研究.

      自此(Li0.84Fe0.16)OHFeSe自由磁通中的分立磁通态得到了自洽解释: 根据理论计算与ARPES测量, (Li0.84Fe0.16)OHFeSe具有拓扑非平庸能带结构和拓扑表面态. 手性的拓扑表面态通过体态近邻效应变为超导后会在磁通中产生Majorana零能模, 而体能带也会产生其自身的CdGM磁通态, 这些态叠加后形成隧道谱中观察到的多个峰. 当然, 实验上还需考虑其他可能的解释. 例如目前(Li, Fe)OHFeSe体态的超导配对对称性还有争议[58,60], 因此文献[46]针对不同的配对对称性做了计算, 结果发现如果不考虑拓扑表面态, 则s波、d+id'波和无节点d波等对称性均不会使磁通中产生零能峰. 而其他可能导致隧道谱中出现零偏压峰的效应, 如Kondo效应、超导-绝缘体-超导隧穿等也可以被排除, 因为自由磁通中没有杂质, 且此处的STM针尖是非超导的. 因此, 零偏压电导峰最可能的来源就是Majorana零能模.

      综上, STM实验在(Li, Fe)OHFeSe磁通漩涡中观测到清晰的零能模. 它与其他低能磁通态明显分离, 没有杂质效应的干扰. 相比其他体系, 这里观察到的零能模显示出“鲁棒性”: 1)虽然局域超导能隙有不均匀性, 但自由旋涡磁中心始终存在零偏压峰; 2)由于相干长度较短, 零能模能可在高磁场中存在, 且磁通间耦合较弱; iii)较大的超导能隙和高Tc使该体系具有较强的抗热扰动能力. 因此, 理论和实验研究结果都表明重电子掺杂的(Li0.84Fe0.16)OHFeSe是拓扑非平庸超导体, 为进一步研究Majorana零能模物性提供了一个理想平台.

    • 扫描隧道谱上的零能峰是Majorana零能模存在重要迹象, 但还不是充分的证据. 比如半导体纳米线体系中的零能模就易和拓扑平庸的Andreev束缚态相混合[61,62]. 要证明零能峰就是Majorana零能模, 还能够反映其特征需要更进一步的实验证据, 其中之一就是电导的量子化. 这是由于Majorana零能模具有粒子-空穴等价性, 导致共振Andreev反射而产生的[41]. 该过程可类比于经典共振隧穿现象(图6(a)): 即当电子隧穿通过一个量子点(或势阱)时, 如果两端两个电极与量子点间的隧穿势垒相同, 并且电子的能量与量子点内的某个束缚态能级一致时, 就可以实现概率为1的完美隧穿, 与势垒高度无关. 对于超导体, 当一个电子入射到超导界面时会有一定概率反射回一个空穴, 而在超导体内透射进入两个电子形成Cooper对(Andreev反射). 在STM实验中, 针尖既可充当电子发射极又是空穴的入射极(图6(b)), 这自然使得电子和空穴经历的隧穿势垒相等. 而对于Majorana零能模, 由于其“反粒子”为自身, 粒子和空穴态完全等价. 这使得电子通过Majorana零能模产生的Andreev反射完全满足共振隧穿条件. Law等[41]通过理论计算严格表明, 在零温下Majorana零能模的电导将是量子化的2e2/h, 与隧穿势垒大小无关. 而对于其他能隙内的束缚态, 它们不满足共振Andreev反射条件因而不具备该量子化电导. 因此观察到2e2/h的电导将是Majorana零能模存在的强力证据.

      图  6  共振Andreev反射与Majorana零能模的量子化电导 (a)经典共振隧穿[41]; (b) Majorana零能模诱导的共振Andreev反射[41]; (c), (d)实际测量的Majorana零能模电导值与温度和隧穿耦合强度的关系[42]

      Figure 6.  Resonant Andreev reflection and quantized conductance of Majorana zero mode: (a) Conventional resonant tunneling; (b) Majorana zero mode induced resonant Andreev reflection (MIRAR); (c), (d) the relationship between Majorana zero mode conductance and temperature, tunneling coupling strength.

      然而在实际测量中, 零温不可能达到, 电导峰存在温度展宽(= 3.5 kBT), 而且有限的超导能隙和其他准粒子态也会带来额外展宽, 因此观察到量子化电导并非易事. 理论模拟显示[42], 在有限温度下只有当隧穿耦合强度远大于温度展宽时, 才有可能探测到量子化电导(图6(c)图6(d)). 这意味着实验中要尽可能地降低测量温度并减小隧道势垒. 目前量子化Majorana电导在超导纳米线体系的隧道结输运实验中有过报导[20]. 而对于磁通中的Majorana零能模, 由于STM一般是工作在弱隧穿耦合(高隧道势垒)的条件下, 这就对实验温度和材料体系有了更高要求. 但STM的优势是局域测量, 可将针尖精确地定位到磁通中心(即理论上只有零能模波函数分布的区域), 这样测到的电导易于排除其他态的干扰. 前文介绍的是利用电子温度Teff = 1.18 K的STM系统进行的测量. 而本节将介绍在电子温度Teff = 160 mK, 能量分辨率为50 μV的稀释制冷STM上对(Li, Fe)OHFeSe所做的测量, 电导量子化平台被成功观察到.

      图7(a)给出了Teff = 160 mK下(Li0.84Fe0.16)OHFeSe磁通中心的隧道谱. 相比于Teff = 1.18 K的结果(图4), 零能峰明显变得更加尖锐. 通过洛伦兹函数拟合这一零偏压得到其半高宽为0.10 meV, 这相比仪器能量分辨率0.05 meV只有轻微的展宽. 图7(b)给出穿过磁通中心的隧道谱, 可以看出零偏压电导峰的位置同样不发生移动, 与图4(e)图4(f)中的结果一致. 此外零能峰外侧的其他磁通态也可以看到更多精细结构, 值得进一步仔细研究, 此处重点测量零偏压峰.

      图  7  (a)磁通中心处的微分电导谱, 相应的隧穿电导是校正过的绝对值. 蓝色虚线: 利用洛伦兹函数来拟合零偏压峰, 相应的半高宽是0.10 meV; (b)图(a)中的微分电导谱的空间二维颜色示意图; (c), (d) 自由磁通1和2中心处隧道谱随GN的变化(其中GN定义为Iset/Vb, 对于磁通1为Vb = –1.7 mV, 磁通2为Vb = –0.9 mV); (e)—(f)对于磁通2, 不同GN下的四条典型的微分电导谱

      Figure 7.  (a) Red curve: dI/dV spectrum at the core center. The tunneling conductance is calibrated by scaling to the numerical differential of the I/V curve. Blue dashed curve: Lorentzian fit to the ZBCP, with a FWHM = 0.10 meV; (b) spatial dependence of the dI/dV spectra in panel (a), shown in a false-color plot; (c), (d) evolution of the dI/dV spectra as a function of increased tunneling transmission for free vortex 1&2 reflected by GN = Iset/Vb (Vb = –1.7 mV for vortex 1 and Vb = –0.9 mV for vortex 2); (e)–(f) selected dI/dV spectra taken at different GN for vortex 2.

      图  8  (a), (b) 磁通1和2中心处隧道谱的零偏压电导随GN的变化(GNIset/Vb)

      Figure 8.  Summary of the zero-bias conductance as a function of GN for (a) Vortex 1, and (b) Vortex 2 (GN = Iset/Vb).

      需要指出的是, 要测量零能峰的量子化电导, 标定STM隧道谱中的微分电导绝对值是非常重要的(这在通常的STM测量中常常被忽略). 一般锁相放大器的一阶输出虽然正比于微分电导, 但绝对值会受各种硬件参数影响而不易计算准确. 事实上微分电导可由I-V曲线直接数值微分得到, 只是信噪比较低, 但可用来标定锁相放大器所测微分电导绝对值. 此外, 当隧道势垒足够小而隧穿又能保持稳定时, I-V曲线数值微分也能得到较好的信噪比, 可以直接使用. 还有一点是STM系统的隧穿回路引线一般有较大的电阻, 通常是数百欧姆的量级. 因为它们和隧道结串联, 在低隧穿势垒的测量中会引入不可忽略的误差. 因此文献[47]中通过将STM针尖直接接触样品测量了该电阻, 排除了它对隧穿回路总电阻的贡献. 同时也排除了其他电子学器件带来的误差, 比如为提高偏压输出精度所用的电阻分压器的内阻.

      虽然图7(a)中零偏压峰十分尖锐, 但它是在高隧道势垒下测量的(隧道电阻为RN = 5 × 107 Ω), 其电导绝对值仍远低于量子化的值G0 (2e2/h = 7.7 × 10–5 Ω–1). 为了增加隧穿耦合, 实验上需要逐渐减小针尖和样品之间的距离. 这一过程是通过固定设定偏压值Vb, 逐渐增大设定电流Iset来实现的. 这里定义起始电导参数GN = Iset/Vb来反映隧穿耦合强度. 图7(c)图(d)为给出了两个(无钉扎)磁通中心的隧道谱随GN的变化. 对于磁通1, 随着GN逐渐增大, 零偏压峰的电导迅速增大, 同时峰也变得更宽, 这来源于强隧穿耦合产生的展宽. 但零偏压电导到达约0.9 G0后, 进一步增加GN使得隧穿失稳. 对磁通2, 实验成功观察到零偏压电导达到了量子化值G0. 有意思的是, 当起始电导GN足够大时, 非零偏压峰的电导开始超过G0, 但是零偏压处电导可在一定范围内维持在G0附近不变, 此时的谱型反而变成零偏压处产生“凹陷”(图7(g)图7(h)). 这一显著特征反映出是Majorana零能模导致的零偏压峰的电导量子化.

      图8中总结了两个磁通中零偏压电导随着起始电导的变化关系. 对磁通1, 零偏压电导在接近G0时开始出现饱和迹象. 而磁通2则正好在G0处出现了一段量子化平台! 该平台位于GN = 0.75G0GN = 1.0G0之间, 说明在Teff = 160 mK等效温度下, 观察到该体系共振Andreev隧穿的条件为GN > 0.75G0. 而GN > 1.0G0时, 实验也观察到零偏压电导会继续上升超过G0, 这可能是来自附近非零能磁通态的贡献, 因为理论上强隧穿耦合时所有磁通态的峰的展宽都会变大, 它们会相互叠加导致零偏压电导的增大.

      上述结果表明, STM在(Li0.84Fe0.16)OHFeSe样品的非钉扎磁通中心观测到的零偏压峰拥有量子化电导的特性[47], 这也进一步证明了它的起源是来自于Majorana零能模. 类似的Majorana量子化电导近期在Fe(Te, Se)体系的磁通中心也被观测到[63]. 这些结果有利于进一步理解Majorana零能模的物理特性.

    • 如前文所述, (Li, Fe)OHFeSe和Fe(Se, Te)等体系中Majorana零能模的发现意味着铁基高温超导体中也可存在拓扑超导电性. 第一原理计算也支持这些体系费米面附近存在拓扑非平庸的能带结构, 具有拓扑表面态. 但铁基超导家族十分庞大, 不同体系能带结构有很大不同, 对比研究不同铁基超导的磁通态会对它们的性质和来源有更深的理解. 为此Chen等[47]进一步研究了SrTiO3衬底上生长的单层FeSe薄膜的磁通态.

      单层FeSe/SrTiO3薄膜[64]也属于重电子掺杂FeSe基超导体, 但它和(Li, Fe)OHFeSe还是有着明显差别. 首先单层FeSe是一个非常二维的体系, 不存在体材料才有的层间耦合. 以往的能带计算也显示其费米面附近没有拓扑能带反转[28], 只存在布里渊区M点处的电子型能带[65,66]. 因此对比其磁通态与(Li, Fe)OHFeSe的差别将非常具有启发意义.

      此外, 单层FeSe/SrTiO3的特殊之处还在于它具有铁基超导体中最高的Tc (> 65 K)[64-66], 比体相FeSe增加了近一个量级, 因此其超导增强机理也成为关注的焦点. 目前源于SrTiO3界面的电声耦合[67]被认为是最有可能的超导增强因素. 而要确定超导机理, 一个重要方面是要确定超导配对对称性. 2015年Fan等[68]曾利用杂质效应和准粒子散射实验表明单层FeSe/SrTiO3具有简单s波配对. 而最近有理论研究指出, 如果该体系中存在一定强度的自旋轨道耦合, 引起M点电子口袋的杂化, 那么无节点的d波配对(nodeless-d wave)也有可能产生[69]. 这随后也得到一些STM实验的支持[70,71], 因此该体系的配对对称性仍然存在争议. 但需要指出的是, 以往检验单层FeSe配对的实验都是利用杂质相关的效应(比如表面吸附原子和表面原子台阶), 这依赖于杂质的细节如散射势强度[72]、杂质是否有磁性[73]等, 但这些参数往往难以通过实验来直接确定. 理论表明磁通态的行为也和配对对称性密切相关[1-3,74], 而磁通态是磁场在材料内部产生的准粒子束缚态, 不依赖于杂质, 因而可能提供更本征的超导配对信息. 这也是本节所要介绍的内容.

    • 实验测量的单层FeSe薄膜是利用超高真空分子束外延生长在Nb掺杂的SrTiO3(001)衬底上, 生长完后通过退火处理以改善结晶度, 相应的STM形貌见图9.

      图  9  (a) SrTiO3衬底上生长的FeSe薄膜形貌(平均厚度1.3层); (b)单层FeSe薄膜的典型超导能隙谱(Vb = 30 mV, I = 60 pA, T = 4.2 K), 蓝色点为B = 0 T磁场下的实验数据, 红色曲线是拟合的结果; (c) B = 10 T时的零偏压微分电导成像, 绿色箭头所指的是杂质钉扎的磁通, 虚线圆圈里是未钉扎的自由磁通; (d) 布里渊区M点费米面上的能隙分布示意图. Δ2, Δ1Δmin分别对应于两个局部能隙最大值以及一个能隙最小值, 并且tg(θk)=ky/kx; (e), (f) 穿越磁通1和3中心的路径上0.4 K温度下所测量的微分电导谱(等效电子温度Telec = 1.18 K), 显示出清晰分立的磁通态(无零偏压峰)

      Figure 9.  (a) STM image of FeSe/SrTiO3 film with a thickness of ~1.3 ML; (b) typical gap spectrum (blue curve) of 1 ML FeSe (Vb = 30 mV, I = 60 pA, T = 4.2 K) taken at B = 0 T and the fitted gap is shown in red curve; (c) zero-bias dI/dV mapping taken at B = 10 T. Green arrows indicate surface defects and the pinned vortices, dashed circles indicate free vortices; (d) sketch of the gap distribution on the electron pocket at M. Δ2, Δ1 and Δmin correspond to the two local gap maxima and the gap minima, respectively, and tg(θk) = ky/kx; (e), (f) dI/dV spectra taken across Vortex 1 and 3 at T = 0.4 K (Telec = 1.18 K). Discrete vortex states (without zero bias peak) were observed.

      图9给出了样品的典型超导能隙谱, 为U型的双相干峰结构, 这与之前的多个研究一致[64,68]. 理解这种能隙结构的来源对于分析磁通态很重要. 目前已知单层FeSe/SrTiO3的折叠布里渊区M点有两个电子型口袋, 且它们之间可能存在一定的杂化(无节点d波配对正是建立在这种能带杂化的基础上[69]). ARPES实验已经观测到单个电子口袋上明显的能隙各向异性, 但是在实验分辨率范围内还没有观察到能带的杂化[75,76]. 为了理解双相干峰的产生, 这里采用了文献[76]中ARPES实验得到一个单带能隙各向异性函数公式:

      ${\varDelta _k} = {\varDelta _0} - A\cos (2{\theta _k}) + B\cos (4{\theta _k}). $

      图9(d)所示, 这一能隙函数会产生两个局部能隙的极大值$ \varDelta _2 \!=\! \varDelta_0 \!+\! A \!+\! B, $ 以及$\varDelta_1 \!=\!\varDelta_0 - A\!+\!B$. 这两个局部能隙的极大值在STM的dI/dV谱上会产生两对超导相干峰, 而费米面上的平均能隙大小为Δ0. 图9(b)中的红色曲线即能隙的拟合结果, 拟合系数Δ0 = 10.58 meV, A = 3.25 meV, B = 2.87 meV.

      施加垂直磁场后, 零偏压电导成像可观测到单层FeSe区域中形成的磁通涡旋, 见图9(c). 其中部分磁通被表面的不规则杂质所钉扎(图中的绿色箭头所示). 在多数情况下, 表面杂质附近可以观察到能隙束缚态[48]. 为了避免这些杂质态的影响, 实验上仅研究非钉扎磁通, 它们所在的区域在零场下表现为干净的超导能隙. 图9(e)图9(f)给出了这些磁通上的测量结果示例. 其磁通中心也观测到多个清晰分立的束缚态, 但不存在零偏压电导峰. 总体而言, 这些非零能磁通态相对于费米面对称分布且间距相等, 峰位在磁通中心一定范围内保持不变. 远离磁通中心时这些低能分立的峰逐渐消失, 同时在较高能量下出现一对较宽的峰(图中的蓝色阴影区域). 随着远离磁通中心, 那些较宽的峰将继续向高能量移动, 并最终合并入超导相干峰.

      图10给出了四个磁通束缚态分布的定量分析, 通过精确的峰位拟合, 发现这些磁通态峰位与平均间隔δE的比值很好地位于半整数值(±1/2, ±3/2或±5/2)的线上(图10(e)), 这符合常规s波超导体CdGM磁通态的理论预期[1,24]. 远离磁通中心时较高能量处的峰其实是一系列高阶磁通态叠加的效果, 它们在远离磁通中心的过程中也不断往更高能量处移动, 这也与一般超导体磁通态的行为一致(如NbSe2[22,23]).

      图  10  磁通束缚态的定量拟合 (a)—(d)自由磁通1—4中心的低能量的微分电导谱. 其中红色的曲线是多个高斯峰拟合的结果(虚线是单个高斯峰); (e)通过除以磁通1—4中的束缚态的平均能量间隔δE得到的每个磁通中心的CdGM束缚态的归一化能量; (f)对于自由磁通1—4, $ {({\varDelta }_{0})}^{2}/{E}_{\rm{F}} $与能量间隔δE的关系, 虚线是线性的拟合曲线; (g)是自由磁通1—4出现位置处的不加磁场时超导能隙, 平均超导能隙的大小Δ0是通过函数拟合得到

      Figure 10.  Quantitative fitting of vortex bound states: (a)–(d) Low energy spectra of free Vortices 1–4. Red curves are multiple Gaussian-peak fits (Dashed curves are individual peaks); (e) normalized energy of the CdGM state of Vortices 1–4, via dividing the averaged δE of each vortex; (f) the relation of $ {({\varDelta }_{0})}^{2}/{E}_{\rm{F}} $ and δE for Vortices 1–4, dashed line is the linear fitting. (g) superconducting gap spectra taken at the area where Vortex 1–4 appear (B = 0 T). The mean gap sizes (Δ0) are obtained from the gap fitting.

      对于不同的磁通, 其束缚态的能量间隔δE存在一定差异, 这是由每个磁通附近局域的超导能隙不完全相同所致. 图10(g)给出了四个磁通附近测量的超导能隙谱和经过拟合得到的平均能隙大小(${\varDelta}_0 $). 而利用${({\varDelta _0})^2}/{E_{\rm{F}}}$可以合理地解释不同磁通处观测到的不同的能量间隔δE (图10(f)). 所以单个各向异性的超导能隙可以同时解释超导双能隙结构和分立的磁通束缚态, 而无需考虑能带杂化.

    • 以上分析显示单层FeSe/SrTiO3磁通态行为与s波超导体类似, 但该体系还有其他配对对称性的可能, 因此有必要检验其他配对下磁通态的行为. 为此文献[48]分别针对s波和无节点d波配对[69]两种情形计算了单层FeSe磁通中心的束缚态分布. 该模拟计算基于两带k·p模型来描述低能超导准粒子[69], 其动量空间中的哈密顿量表达式是: $ {h_{{k}}} = {\epsilon _{{k}}} + {d_{{k}}}{\sigma _3} + {{{g}}_{{k}}} \cdot {{s}}\;{\sigma _1}$. 这里$ {\sigma }_{{1, 2}, 3} $是作用在轨道上的泡利矩阵, $ {{s}}_{{1, 2}, 3} $是作用在自旋上的泡利矩阵. 将这一模型应用到晶格上, 有:

      $ \begin{split} &{\epsilon _{{k}}} \to - 2t(\cos {k_x} + \cos {k_y}) - \mu,\\ &{d_{{k}}} \to 2t'(\cos {k_x} - \cos {k_y}),\\ &{{{g}}_{{k}}} \to 2\lambda (\sin {k_y},\sin {k_x}),\end{split}$

      其中系数$ {t'} $表征椭圆费米口袋的各向异性, $ \lambda $是自旋轨道耦合强度. 根据实验这里设定t ≈ 135 meV, μ = –3.63t (或EF = 0.37t), $ {t'} $ = 0.125t来模拟单层FeSe/SrTiO3的实际能带. 另外基于最近的ARPES实验[76], 将自旋轨道耦合强度上限设定为5 meV.

      对于s波对称性, 哈密顿量里的配对部分写为${\varDelta _{{k}}} = {\varDelta _0}{\sigma _0}{ {i}}{{ {s}}_{2}}$. 令$ {\varDelta }_{0} $ = 0.07t (约10 meV), 计算得到的磁通态密度如图11(b)所示. 可以看到磁通态以相等的间距对称分布在费米能量两侧, 即是典型的CdGM磁通束缚态. 随着靠近磁通中心, 低能态的强度增加并表现出一定的粒子-空穴不对称性[24], 定性上与实验结果一致. 在考虑一定强度的自旋轨道耦合后, 计算得到的CdGM束缚态没有明显变化(图11(c)). 这是因为对于s波配对情形, 尽管自旋轨道耦合诱导了能带杂化, 但它仅使两个杂化能带的化学势稍微向相反方向移动($E_{\rm F}' = {E_{\rm{F}}} \pm \lambda$), 而超导能隙的大小保持不变. 当自旋轨道耦合的强度λ$\ll $EF时, CdGM磁通束缚态的能量$E = \mu {\varDelta ^2}/({E_{\rm{F}}} \pm \lambda )$的变化太小在实验上无法探测.

      图  11  理论计算的s波和无节点d波的磁通束缚态 (a), (d) s波和无节点d波配对的费米面示意图; (b), (e)分别是在距离磁通中心不同距离处没有自旋轨道耦合的s波配对、自旋轨道耦合强度λ = 0.02t下的无节点d波配对的磁通态情形(ξ是相干长度, λ是自旋轨道耦合强度); (c), (f)分别是距离磁通中心固定距离d = 0.1ξ的不同自旋轨道耦合强度下的情形 (c)是不同自旋轨道耦合强度λ的s波配对, (f)是无节点d波配对

      Figure 11.  Calculated vortex states under s-wave and nodeless d-wave pairing. Sketch of the Fermi surface for (a) s-wave (d) nodeless d-wave pairing. (b), (e) Calculated vortex states at different distance to the core center for (b) s-wave (e) nodeless d-wave with λ = 0.02t (ξ is the coherence length and λ is SOC strength). (c), (f) Calculated vortex states under s-wave (c) and nodeless d-wave (f) pairing at d = 0.1 ξ, with various SOC strength.

      对于无节点d波配对, 则必须存在有限的自旋轨道耦合来避免能带的交叉. 在这种情况下两个口袋上都有完全的能隙, 但符号发生变号(如图11(d)). 计算表明此时存在来自两个杂化带的两组CdGM束缚态(图11(e)), 并且这两套峰在能量上从费米能量开始向着相反的方向移向. 更进一步, 这种能量的移动大小具有和自旋轨道耦合强度λ相当的量级(图11(f)). 这从现象上可以理解为: 对于无节点的d波, 自旋轨道耦合项直接进入BdG方程, 并且决定了准粒子的色散. 因此, 自旋轨道耦合在这里影响着BdG准粒子的“化学势”偏移, 然后导致磁通态的能量峰位发生移动, 即$E = (\mu {\varDelta ^2}/{E_{\rm{F}}}) \pm \lambda$(其中“+”和“–”符号分别对应于两个不同的能带).

      但无节点的d波配对的计算结果与STM的实验数据相矛盾. 在STM测量过程中, 尽管局域的超导能隙和磁通态的能量间隔δE在不同的磁通位置存在一定差异, 但在实验误差范围内(≤ 0.02 meV), 这些磁通态在能量上关于费米能量对称分布, 且等能量间隔, 从未观察到两套能量发生移动的CdGM态. 事实上, 任何不对称的能量偏移或劈裂大于仪器分辨率(0.36 meV)的情况下, 都可以在扫描隧道谱上被观测到. 由于自旋轨道耦合对于这种无节点d波配对模型来说是必需的条件, 并且根据文献[69]所述, 解释角分辨光电子能谱实验观察到的能隙各向异性需要一定大小的自旋轨道耦合强度, 因此STM对于磁通束缚态的实验结果不支持这种无节点的d波配对模型.

      另外对于d波配对超导体, 理论上在{[110]}取向的畴界处将存在零能Andreev束缚态[77](因为准粒子反射中存在π相移). 而常规s波超导体的边界处通常不会产生能隙束缚态. 文献[48]也报导了对[110]Fe方向边界上的测量, 包括单原子台阶边缘和双层FeSe与单层FeSe之间的畴界. 总体而言, 在这两种不同类型的[110]取向的边界上均没有观察到零能Andreev束缚态, 与d波或拓扑超导体的预期不符, 但与普通s波配对理论相一致. 所以上述磁通CdGM束缚态和边缘态两方面研究为单层FeSe/SrTiO3薄膜配对机制提供了独立的实验线索, 有助于澄清最近关于其配对对称性的争议.

      总之, 上述实验结果为铁基体系中的拓扑超导研究提供了重要参考. 层间耦合作用在Fe(Se, Te)和(Li, Fe)OHFeSe材料中会产生能带反转和拓扑表面态, 最终导致磁通中的Majorana零能模. 对于二维的单层FeSe薄膜系统, 尽管最近的研究表明该体系中在费米能量以下的M点处存在由自旋轨道耦合诱导产生的能隙[78], 但是STM实验在磁通中心没有观测到零偏压峰, 且一维边界上不存在能隙内的Andreev束缚态, 表明单层FeSe是拓扑平庸的体系. 因此, 这一实验结果也进一步表明了层间耦合是铁基体系中实现拓扑超导的重要先决条件.

    • 寻找适用于实现拓扑量子计算的Majorana零能模是当今凝聚态物理最热门的研究话题之一, 其中一个重要方向就是在拓扑超导体磁通中心探测Majorana零能模. 本综述重点介绍了利用极低温STM对铁硒类高温超导体(Li, Fe)OHFeSe和单层FeSe/SrTiO3薄膜的研究. 在(Li0.84Fe0.16)OHFeSe超导体的自由磁通中心观测到清晰的Majorana零能模和量子化电导, 而单层FeSe/SrTiO3薄膜的磁通中只发现常规非零的CdGM磁通态. 这系列研究为进一步探索Majorana零能模提供了优越平台, 也为理清铁基超导中Majorana零能模的来源提供重要线索.

      迄今, Majorana零能模已在多种体相铁基超导中被发现, 比如Fe(Se, Te)[33-35], (Li, Fe)OHFe Se[46,47], CaKFe4As4[79]等, 在其他材料如WS2[80]中也有报导. 虽然Majorana零能模已经在相关的体系中被成功观测到, 但是很多相关的物理特性还有待进一步的实验测量, 如空间分布特征[24,44]、自旋极化特征[44,45]、非阿贝尔统计特性[9,10]等. 这些物理性质的实验观测有助于对Majorana零能模有一个更加全面、深入的认识, 以便后续进一步探索Majorana零能模的编织操作、构建以此为基础的拓扑量子比特等.

      另外, 近期理论和实验在探索实现Majorana零能模的新途径上也有重要进展. 最近的一项理论工作指出: 超导体表面的单个磁性原子在一定条件下能引起自发的磁通, 等效于外加磁场形成的磁通涡旋. 因此单个磁性原子也可能诱导出Majorana零能模[81]. 实验上也曾在Fe(Te, Se)体系的Fe原子上观测到零偏压峰[82]. 这些结果为操纵编织Majorana零能模提供了另一种方案.

      “路漫漫其修远兮”, 作为实现拓扑量子计算的重要载体, Majorana零能模的研究在近几年不断有新的理论和实验的突破, 相信该领域在未来也将会有更旺盛的生机和活力.

      感谢合作者董晓莉、赵忠贤提供(Li, Fe)OHFeSe样品, 并感谢本文所述工作所有其他合作者: 殷志平、王强华、鲍伟成、彭瑞、闫亚军、文陈昊平、楼厦、张天真、黄裕龙、王广伟、田金朋、李栋、沈沛沛; 感谢张富春、胡江平、王靖、Dunghai Lee、Chun-Xiao Liu、Darren Peets、王熠华给予的有益指导和建议.

参考文献 (82)

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