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碳的同素异形体主要有金刚石、石墨烯、碳纳米管和carbyne (卡拜)链等. 金刚石是天然最坚硬的物质; 石墨烯是具有典型线性色散关系的半金属[1], 拥有超高的载流子迁移率等优势[2]; 碳纳米管具有超强的力学性能[3]和优异的吸附性能[4]等, 在储氢[5,6]和复合材料[7]等领域应用十分广泛; carbyne是由单三键交替相连的一维单原子碳链, 具有高强度[8]、高热容[9]和带隙可调[10]等特性, 在纳米电子器件[11-13]、储氢[14]和纳米纤维[15]等领域有很大的应用潜力.
目前, 实验和理论上对carbyne链的力和热学等性质的研究已经取得了一些进展. 例如, 为了满足新一代纳米电子器件更高的要求, 人们发现通过外加应力场可以对carbyne链的力、热等物性进行改善和提高[16,17]. 相比于石墨烯和碳纳米管情形, carbyne链具有独特的一维结构, 且链内都是通过sp1杂化形成的σ键和π键. Liu等[8]通过第一性原理计算了carbyne链的杨氏模量为32 TPa, 比石墨烯(1.05 TPa)[18]和单壁碳纳米管(0.97 TPa)[19]大了1个数量级. 在应变调控方面, 对双键的cumulene (积云)链进行拉伸, 可使其π键断裂变为单三键交替相连的carbyne链[20,21]. Yang等[22]通过实验测量和第一原理计算发现将carbyne链置于双壁碳纳米管中时, 其带隙随着压力的增加从2.18 eV线性降到1.73 eV. Wang和Lin[17]指出在应变作用下, carbyne链的低频模态密度增强和声子寿命增加将显著提升其热导率. 而且, Zhang等[9]基于第一性原理分别计算了carbyne链和(5, 5)单壁碳纳米管的热容, 发现carbyne链有更高的杨氏模量和更低的密度, 使得高温下它的热容(26.81 J·K–1·mol–1)是单壁碳纳米管(5.62 J·K–1·mol–1)的五倍. 以上研究表明应变对一维sp1杂化碳链的原子键性质具有调控作用, 这一点在其他领域也有所体现[23,24].
虽然目前对carbyne链的力和热学等性质的研究取得了一些进展, 但是对于carbyne链原子键性质变化的应变调控的物理机制还不清楚. 因此, 本文通过第一性原理系统研究了应变对carbyne链电子结构和热容等性质的影响, 进一步探索了原子键性质变化与应变调控的微观机理.
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采用基于密度泛函理论的VASP (Vienna ab initio simulation package)[25,26]软件包研究了应变作用下carbyne链的电子结构和热容. 其中, 电子间的交换关联相互作用选用了广义梯度近似的Perdew-Burke-Ernzerhof泛函形式[27], 用投影缀加平面波方法[28]描述惰性核心电子, 平面波截止能量设为400 eV, 非周期性方向使用10 Å (1 Å = 0.1 nm)的真空层来消除周期性格子之间的相互作用, 对布里渊区的积分采用1 × 1 × 12的Monkhorst-Pack[29]均匀k点网格. 结构弛豫计算的收敛判据为原子间作用力小于0.01 eV/Å. 对于carbyne链力学部分的计算采用48个原子的超胞. 通过Phonopy模块[30]计算carbyne链的声子谱, 在此过程中均采用12个原子的超胞. 得到声子谱之后, 热容可以通过声子态密度由(1)式[31]得到:
$ {C_\nu }\left( T \right) = {k_{\rm{B}}}\!\int_0^\infty \!\!{\frac{{{{\left[ {\hbar \omega /({k_{\rm{B}}}T)} \right]}^2}\exp \left[ {\hbar \omega /({k_{\rm{B}}}T)} \right]}}{{{{\left\{ {\exp \left[ {\hbar \omega /({k_{\rm{B}}}T)} \right] - 1} \right\}}^2}}}g\left( \omega \right){\rm{d}}\omega }, $ 其中,
${C_\nu }$ 是定容热容,${k_{\rm{B}}}$ 是玻尔兹曼常数,$\omega $ 是声子频率,$g\left( \omega \right)$ 是声子态密度,$\hbar $ 是普朗克常数, T是温度.徳拜温度由(2)式得到:
$ {\varTheta _{\rm{D}}} = \frac{h}{{{k_{\rm{B}}}}}{\left[ {\frac{{3n}}{{4{\rm{\pi }}}}\left( {\frac{{{N_{\rm{A}}}\rho }}{M}} \right)} \right]^{1/3}}{v_{\rm{m}}}, $ 其中,
${\varTheta _{\rm{D}}}$ 是徳拜温度, M是相对分子质量,${v_{\rm{m}}}$ 是平均声速,$\rho $ 是晶体密度,${N_{\rm{A}}}$ 是阿伏伽德罗常数. -
为了解应变对carbyne链电子结构和键特性的影响, 首先计算了其力学性质. 如图1(a)所示, carbyne链是由单三键交替相连的一维sp1杂化单原子碳链, 且优化之后碳-碳单键和碳-碳三键的长度分别为1.31 Å和1.26 Å, c方向晶格常数为2.57 Å, 这和已有研究结果相符[8]. 在图1(b)中, 可以更加清楚地了解carbyne链的键性. 图中黄色部分代表了电荷聚集, 位于碳键周围, 而绿色部分代表了电荷耗散, 位于碳原子周围. 由于键强度不同, 所以电荷聚集程度也不同, 以红色虚线为基准, 中间的电荷聚集程度要大于两边, 这表明碳-碳三键位于两个碳原子中间.
图 1 (a) Carbyne链结构示意图; (b) 差分电荷密度图
Figure 1. (a) Schematic diagram of a carbyne unit cell structure; (b) diagram of the related differential charge density.
Carbyne链最基本的力学性质就是其抗拉刚度, 抗拉刚度C与杨氏模量Y之间的关系为
$C = \frac{1}{L}\frac{{{\partial ^2}E}}{{\partial {\varepsilon ^2}}} = {\rm{\pi }}{r^2}Y,$ 其中E为应变能, L为c方向晶格常数,
$\varepsilon $ 为应变, 有效半径r为0.82 Å[8]. 用四阶多项式将carbyne链原胞的应变能与应变的关系进行拟合(图2(a)). 得到的抗拉刚度为76.33 eV/Å, 进而得出其杨氏模量为36.20 TPa, 这与已有理论结果一致[8]. 通过对比, 发现carbyne链的杨氏模量比石墨烯(1.05 TPa)[18]和碳纳米管(0.97 TPa)[19]高1个数量级.
图 2 (a) Carbyne链单位应变能(两个原子)与应变之间的关系; (b), (c) 分别为拉伸应变和压缩应变所对应的carbyne链键长差值的变化; (d) carbyne链差分电荷密度在拉伸和压缩应变下的变化图
Figure 2. (a) Density functional theory calculations of stretching energy per unit cell (two atoms) as a function of strain
$\varepsilon $ ; (b) tensile strain and (c) compressive strain dependence of bond length difference; (d) the charge density of carbyne under the condition of tensile and compressive strains.La Torre等[32]指出, 拉伸cumulene链可以使其转变为carbyne链. 但是, 轴向压缩carbyne链是否可使单三键交替相连的carbyne链转变为双键重复相连的cumulene链呢? 如图2(b)所示, 轴向拉伸carbyne链时, 单三键的键长差值越来越大. 通过分析差分电荷密度(图2(d)左), 可以进一步了解其键性变化. 拉伸应变使得三键周围电荷聚集越来越多, 而单键周围电荷聚集越来越少. 这主要归因于碳-碳单键与碳-碳三键的抗拉刚度有所不同, 单键比三键更容易被拉伸, 所以键长差值越来越大. 施加压缩应变时, 单键比三键更容易被压缩, 所以单键键长减小速度比三键快. 未施加应变时, carbyne链的单键长度大于三键长度. 对其连续施加压缩应变, 体系将会到达一个极限, 此时键长差为0, carbyne链的键性质发生改变. 从图2(c)可以看到, 当压缩应变大于16%时, carbyne链的键长差值为零. 通过差分电荷密度(图2(d)右)可以进一步分析其键性变化. 以红色虚线为基准, 未施加应变时, 相邻键长之间电荷聚集情况不同. 当应变为–16% (应变取负值时为压缩应变)时, 相邻碳键的电荷聚集程度趋于相同. 此时, carbyne链的电子特性和对称性都发生了改变.
已有研究结果[33,34]表明carbyne链属于半导体, 而cumulene链属于金属. 为了分析carbyne链在应变下的电子结构, 计算了其能带结构. 图3(a)表明carbyne的能带结构有1个窄带隙0.50 eV, 表现出半导体的特性. 能带结构趋势和Cretu等[34]一致, 带隙大小与实验(0.58 eV)[35]相符. 图3(b)并没有观察到带隙, 能带结构体现出碳-碳双键的金属特性, 是与cumulene链的研究结果相符[34]. 由此我们推断, 当应变为–16%时, carbyne链的电子特性发生了改变, 从半导体转变为金属.
图 3 Carbyne链原胞的能带结构 (a) 未施加应变; (b) 压缩应变为16%.
Figure 3. Band structures of carbyne chain: (a) Without strain; (b) under compressive strain of 16%.
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Carbyne链是由单三键交替相连的一维单原子碳链. 之前的讨论表明, 由于碳-碳单键和碳-碳三键有不同的抗拉刚度, 导致不同应变下carbyne链的单三键键长差值也会有所不同, 这种现象与弹簧串联时的情况相似. 在此基础上, 我们近似将carbyne链看做是由碳-碳单键和碳-碳三键串联而成的系统, 图4(a)—(c)分析了在拉伸应变下, 碳-碳单键、碳-碳三键以及carbyne链受到的力与c方向长度改变量之间的关系. 为了使模型合理化, 这里的单键系统和三键系统采用两个原子的原胞模型, 通过调节两个碳原子之间的碳键来实现. 可以看到, 结果满足胡克定律. 图中之所以存在改变量为零时力不为零的情况, 主要是因为计算数据存在误差. 进一步计算得出碳-碳单键、碳-碳三键以及carbyne链的劲度系数分别为59.25, 103.18, 39.81 N/m. 串联系统的等效劲度系数
${K_{{\rm{carbyne}}}}$ 为
图 4 (a), (b), (c) 分别为碳-碳单键、碳-碳三键和carbyne链在拉伸应变下外力与c方向长度改变量之间的关系
Figure 4. Force of (a) single bond, (b) triple bonds and (c) carbyne chain as a function of length change in the c direction under tensile strain.
${K_{{\rm{carbyne}}}} = \frac{{{K_{{\rm{single}}}} \cdot {K_{{\rm{triple}}}}}}{{{K_{{\rm{single}}}} + {K_{{\rm{triple}}}}}}.$ 通过(4)式计算出单键与三键串联系统的等效劲度系数为37.64 N/m, 这与之前carbyne链的劲度系数基本一致. 因此, carbyne链的弹性系数可近似看做是由碳-碳单键和碳-碳三键串联之后共同作用的结果. 但是, 在拉伸和压缩过程中, 有电子在两者之间发生移动, 因此它们不再独立. 此时, carbyne链的劲度系数与单三键的电荷密度有关, 整个系统不再是固定的弹簧系统, 而是处于变化的状态. 因此, 单键和三键串联之后carbyne链的劲度系数是随电子密度变化的.
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在上述基础上, 进一步分析了不同应变下carbyne链的声子谱. 由于carbyne链原胞内含有两个碳原子, 所以声子谱总共有6个不同的分支, 3个声学支和3个光学支. 图5(a)是未施加应变时carbyne链的声子谱, 图中总共有四条分支, 从
$\varGamma $ 点出发的两条为声学支, 其余两条是光学支. 其中, 从$\varGamma $ 点出发且声子速度较大的为纵向声学支, 声子速度较小的为横向声学支, 由于carbyne链的对称性, 横向声学支具有二重简并的特点. 另外两支是没有从$\varGamma $ 点出发的光学支, 声子速度较大的为纵向光学支, 较小的为二重简并的横向光学支. 可以看到, 随着应变的逐渐增加到17%时, 声子谱出现虚频(图5(f)), 表明此时carbyne链不能稳定存在, 因此我们在carbyne链的稳定范围内对其热学性质进行讨论. 应变的增加导致$\varGamma $ 点光学支的最大频率和Z点横向声学支的频率逐渐增大, 而Z点纵向声学支的频率越来越小. 当应变为6%时, 在40 THz附近开始出现1个约5 THz的间隙. 当应变为9%时, 在35 THz附近出现了1个约10 THz的频率间隙, 这意味着在该频域内的振动是被禁止的.
图 5 Carbyne链原胞的声子谱 (a)—(f) 分别是轴向拉伸应变为0%, 3%, 6%, 9%, 12%, 17%时对应的声子谱.
Figure 5. Phonon spectrum of carbyne unit cell. Panels (a)–(f) are the corresponding phonon spectra when the axial tensile strains are 0%, 3%, 6%, 9%, 12% and 17%, respectively.
声子谱频率的变化直接影响了热容量. 因此, 分别计算了应变为0%, 3%, 6%, 9%, 12%时carbyne链的热容曲线. 如图6所示, 随着温度的增加, 激活状态的声子逐渐增多, 导致热容增大. 研究结果发现德拜特征温度为510 K, 这与Heimann等[36]的结果基本一致. 已有研究表明carbyne链在500 K以上是可以稳定存在的[37]. 当温度低于510 K时, 应变使热容减小. 对于声子谱的每个振动模式
$\omega $ , 有量子化的分布$\left( {n + 1/2} \right)\hbar \omega $ , 当温度高于510 K时, 激发的声子数浓度增加, 即高频模式更多, 热容有所增加. 随着应变的增加, Z点横向声学支频率以及光学支的最大频率持续增长, 热容量也逐渐增大, 应变效应更加明显. 通过计算得出未施加应变时carbyne链的热容极限为23.35 J·K–1·mol–1. 因此, 轴向拉伸可有效增加carbyne链的热容, 未施加应变时, 高温下carbyne链的热容比石墨烯(20.95 J·K–1·mol–1)[31]和单壁碳纳米管(5.62 J·K–1·mol–1)[9]的都高.
图 6 轴向拉伸应变下carbyne链热容量随温度的变化
Figure 6. Temperature-dependent heat capacity of carbyne chain under the approach of axial tensile strain
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本文主要研究了单轴应力对一维carbyne链力、电和热力学性质的影响, 从本质上探讨了体系原子键性质的调控机制. 对不同应变下carbyne链的差分电荷密度和相邻键长差值的计算表明, 当carbyne链被压缩时, 键强度差异导致单三键的长度改变量并不相同, 即单键压缩率大于三键压缩率. 当应变为–16%时, carbyne链的键性质被改变, 单三键键长差值变为零. 通过对能带结构的进一步分析, 发现应变使得carbyne链的电子特性发生了改变, 由半导体转变为零带隙的金属. 通过分析不同应变下carbyne链声子谱中光学支和声学支的变化, 发现carbyne链在轴向拉伸应变为17%时开始不稳定. 而且, 应变对carbyne链的热容有提升作用. 这一结果对于探索基于一维carbyne链分子器件的物理性能提供了新思路.
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图 1 (a) Carbyne链结构示意图; (b) 差分电荷密度图
Fig. 1. (a) Schematic diagram of a carbyne unit cell structure; (b) diagram of the related differential charge density.
图 2 (a) Carbyne链单位应变能(两个原子)与应变之间的关系; (b), (c) 分别为拉伸应变和压缩应变所对应的carbyne链键长差值的变化; (d) carbyne链差分电荷密度在拉伸和压缩应变下的变化图
Fig. 2. (a) Density functional theory calculations of stretching energy per unit cell (two atoms) as a function of strain
$\varepsilon $ ; (b) tensile strain and (c) compressive strain dependence of bond length difference; (d) the charge density of carbyne under the condition of tensile and compressive strains.
图 3 Carbyne链原胞的能带结构 (a) 未施加应变; (b) 压缩应变为16%.
Fig. 3. Band structures of carbyne chain: (a) Without strain; (b) under compressive strain of 16%.
图 4 (a), (b), (c) 分别为碳-碳单键、碳-碳三键和carbyne链在拉伸应变下外力与c方向长度改变量之间的关系
Fig. 4. Force of (a) single bond, (b) triple bonds and (c) carbyne chain as a function of length change in the c direction under tensile strain.
图 5 Carbyne链原胞的声子谱 (a)—(f) 分别是轴向拉伸应变为0%, 3%, 6%, 9%, 12%, 17%时对应的声子谱.
Fig. 5. Phonon spectrum of carbyne unit cell. Panels (a)–(f) are the corresponding phonon spectra when the axial tensile strains are 0%, 3%, 6%, 9%, 12% and 17%, respectively.
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