搜索

文章查询

x

留言板

尊敬的读者、作者、审稿人, 关于本刊的投稿、审稿、编辑和出版的任何问题, 您可以本页添加留言。我们将尽快给您答复。谢谢您的支持!

姓名
邮箱
手机号码
标题
留言内容
验证码

N2H4在NiFe(111)合金表面吸附稳定性和电子结构的第一性原理研究

贺艳斌 贾建峰 武海顺

N2H4在NiFe(111)合金表面吸附稳定性和电子结构的第一性原理研究

贺艳斌, 贾建峰, 武海顺
PDF
导出引用
导出核心图
  • 采用基于色散校正的密度泛函理论进行了第一性原理研究, 详细分析了肼(N2H4)在Ni8Fe8/Ni(111)合金表面稳定吸附构型的吸附稳定性和电子结构及成键性质. 通过比较发现, 肼分子以桥接方式吸附在表面的两个Fe原子上是最稳定的吸附构型, 其吸附能为-1.578 eV/N2H4. 同时发现, 肼分子在这一表面上吸附稳定性的趋势为: 桥位比顶位吸附更有利, 且在Fe原子上比在Ni原子上的吸附作用更强. 进一步分析了不同吸附位点上稳定吸附构型的电子结构、电荷密度转移以及电子局域化情况. 结果发现: 相同吸附位点的电子态密度图基本一致, 并且N原子的p轨道和与之相互作用的表面原子的d轨道之间存在态密度上的重叠; 吸附后电荷密度则主要从肼分子转移到表面原子之上; 在电子局域化函数切面图中也发现吸附后电子被局域到肼分子的N原子和相邻的表面原子之间. 这些电子结构的表征都充分说明肼分子与表面原子之间通过电荷转移形成了强烈的配位共价作用.
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 21373131)和教育部新世纪优秀人才支持计划(批准号: NCET-12-1035)资助的课题.
    [1]

    Cao N, Su J, Luo W, Cheng G 2014 Int. J. Hydrogen Energ. 39 9726

    [2]

    He L, Huang Y, Liu X Y, Li L, Wang A, Wang X, Mou C Y, Zhang T 2014 Appl. Catal. B: Environ. 147 779

    [3]

    Serov A, Padilla M, Roy A J, Atanassov P, Sakamoto T, Asazawa K, Tanaka H 2014 Angew. Chem. Int. Ed. 53 10336

    [4]

    Singh S K, Zhang X B, Xu Q 2009 J. Am. Chem. Soc. 131 9894

    [5]

    Singh S K, Xu Q 2009 J. Am. Chem. Soc. 131 18032

    [6]

    Singh A K, Yadav M, Aranishi K, Xu Q 2012 Int. J. Hydrogen Energ. 37 18915

    [7]

    Singh S K, Lizuka Y, Xu Q 2011 Int. J. Hydrogen Energ. 36 11794

    [8]

    Singh S K, Xu Q 2010 Chem. Commun. 46 6545

    [9]

    Singh S K, Singh A K, Aranishi K, Xu Q 2011 J. Am. Chem. Soc. 133 19638

    [10]

    Manukyan K V, Cross A, Rouvimov S, Miller J, Mukasyan A S, Wolf E E 2014 Appl. Catal. A: Gen. 476 47

    [11]

    Chen J H, Liu E K, Li Y, Qi X, Liu G D, Luo H Z, Wang W H, Wu G H 2015 Acta Phys. Sin. 64 077104 (in Chinese) [陈家华, 刘恩克, 李勇, 祁欣, 刘国栋, 罗鸿志, 王文洪, 吴光恒 2015 物理学报 64 077104]

    [12]

    Liao J, Xie Z Q, Yuan J M, Huang Y P, Mao Y L 2014 Acta Phys. Sin. 63 163101 (in Chinese) [廖建, 谢召起, 袁健美, 黄艳平, 毛宇亮 2014 物理学报 63 163101]

    [13]

    Li L, Xu J, Xu L F, Lian C S, Li J J, Wang J T, Gu C Z 2015 Chin. Phys. B 24 056803

    [14]

    Daff T D, Costa D, Lisiecki I, de Leeuw N H 2009 J. Phys. Chem. C 113 15714

    [15]

    Daff T D, de Leeuw N H 2012 J. Mater. Chem. 22 23210

    [16]

    Tafreshi S S, Roldan A, Dzade N Y, de Leeuw N H 2014 Surf. Sci. 622 1

    [17]

    Tafreshi S S, Roldan A, de Leeuw N H 2014 J. Phys. Chem. C 118 26103

    [18]

    Zhang P X, Wang Y G, Huang Y Q, Zhang T, Wu G S, Li J 2011 Catal. Today 165 80

    [19]

    Agusta M K, Kasai H 2012 Surf. Sci. 606 766

    [20]

    McKay H L, Jenkins S J, Wales D J 2011 J. Phys. Chem. C 115 17812

    [21]

    Deng Z, Lu X, Wen Z, Wei S, Liu Y, Fu D, Zhao L, Guo W 2013 Phys. Chem. Chem. Phys. 15 16172

    [22]

    Zhu J P, Ma L, Zhou S M, Miao J, Jiang Y 2015 Chin. Phys. B 24 017101

    [23]

    He Y B, Jia J F, Wu H S 2015 Appl. Surf. Sci. 339 36

    [24]

    Pereira A O, Miranda C R 2014 Appl. Surf. Sci. 288 564

    [25]

    Carrasco J, Liu W, Michaelides A, Tkatchenko A 2014 J. Chem. Phys. 140 084704

    [26]

    Atodiresei N, Caciuc V, Franke J H, Blgel S 2008 Phys. Rev. B 78 045411

    [27]

    Blöchl P E 1994 Phys. Rev. B 50 17953

    [28]

    Kresse G, Joubert D 1999 Phys. Rev. B 59 1758

    [29]

    Kresse G, Furthmller J 1996 Phys. Rev. B 54 11169

    [30]

    Kresse G, Furthmller J 1996 Comp. Mater. Sci 6 15

    [31]

    Kresse G, Hafner J 1993 Phys. Rev. B 47 558

    [32]

    Kresse G, Hafner J 1994 Phys. Rev. B 49 14251

    [33]

    Perdew J P, Burke K, Ernzerhof M 1997 Phys. Rev. Lett. 78 1396

    [34]

    Perdew J P, Burke K, Ernzerhof M 1996 Phys. Rev. Lett. 77 3865

    [35]

    Monkhorst H J, Pack J D 1976 Phys. Rev. B 13 5188

    [36]

    Methfessel M, Paxton A T 1989 Phys. Rev. B 40 3616

    [37]

    Štich I, Car R, Parrinello M, Baroni S 1989 Phys. Rev. B 39 4997

    [38]

    Momma K, Izumi F 2011 J. Appl. Crystallogr. 44 1272

    [39]

    Grimme S, Ehrlich S, Goerigk L 2011 J. Comput. Chem. 32 1456

    [40]

    Grimme S, Antony J, Ehrlich S, Krieg H 2010 J. Chem. Phys. 132 154104

    [41]

    Tereshchuk P, Da Silva J L F 2012 J. Phys. Chem. C 116 24695

    [42]

    He Y B, Jia J F, Wu H S 2015 J. Phys. Chem. C 119 8763

    [43]

    Albright T A, Burdett J K, Whangbo M H 2013 Orbital Interactions in Chemistry (2nd Ed.) (New York: John Wiley & Sons, Inc.)

    [44]

    Kitchin J R, Nørskov J K, Barteau M A, Chen J G 2004 J. Chem. Phys. 120 10240

    [45]

    Burdett J K, McCormick T A 1998 J. Phys. Chem. A 102 6366

    [46]

    Becke A D, Edgecombe K E 1990 J. Chem. Phys. 92 5397

  • [1]

    Cao N, Su J, Luo W, Cheng G 2014 Int. J. Hydrogen Energ. 39 9726

    [2]

    He L, Huang Y, Liu X Y, Li L, Wang A, Wang X, Mou C Y, Zhang T 2014 Appl. Catal. B: Environ. 147 779

    [3]

    Serov A, Padilla M, Roy A J, Atanassov P, Sakamoto T, Asazawa K, Tanaka H 2014 Angew. Chem. Int. Ed. 53 10336

    [4]

    Singh S K, Zhang X B, Xu Q 2009 J. Am. Chem. Soc. 131 9894

    [5]

    Singh S K, Xu Q 2009 J. Am. Chem. Soc. 131 18032

    [6]

    Singh A K, Yadav M, Aranishi K, Xu Q 2012 Int. J. Hydrogen Energ. 37 18915

    [7]

    Singh S K, Lizuka Y, Xu Q 2011 Int. J. Hydrogen Energ. 36 11794

    [8]

    Singh S K, Xu Q 2010 Chem. Commun. 46 6545

    [9]

    Singh S K, Singh A K, Aranishi K, Xu Q 2011 J. Am. Chem. Soc. 133 19638

    [10]

    Manukyan K V, Cross A, Rouvimov S, Miller J, Mukasyan A S, Wolf E E 2014 Appl. Catal. A: Gen. 476 47

    [11]

    Chen J H, Liu E K, Li Y, Qi X, Liu G D, Luo H Z, Wang W H, Wu G H 2015 Acta Phys. Sin. 64 077104 (in Chinese) [陈家华, 刘恩克, 李勇, 祁欣, 刘国栋, 罗鸿志, 王文洪, 吴光恒 2015 物理学报 64 077104]

    [12]

    Liao J, Xie Z Q, Yuan J M, Huang Y P, Mao Y L 2014 Acta Phys. Sin. 63 163101 (in Chinese) [廖建, 谢召起, 袁健美, 黄艳平, 毛宇亮 2014 物理学报 63 163101]

    [13]

    Li L, Xu J, Xu L F, Lian C S, Li J J, Wang J T, Gu C Z 2015 Chin. Phys. B 24 056803

    [14]

    Daff T D, Costa D, Lisiecki I, de Leeuw N H 2009 J. Phys. Chem. C 113 15714

    [15]

    Daff T D, de Leeuw N H 2012 J. Mater. Chem. 22 23210

    [16]

    Tafreshi S S, Roldan A, Dzade N Y, de Leeuw N H 2014 Surf. Sci. 622 1

    [17]

    Tafreshi S S, Roldan A, de Leeuw N H 2014 J. Phys. Chem. C 118 26103

    [18]

    Zhang P X, Wang Y G, Huang Y Q, Zhang T, Wu G S, Li J 2011 Catal. Today 165 80

    [19]

    Agusta M K, Kasai H 2012 Surf. Sci. 606 766

    [20]

    McKay H L, Jenkins S J, Wales D J 2011 J. Phys. Chem. C 115 17812

    [21]

    Deng Z, Lu X, Wen Z, Wei S, Liu Y, Fu D, Zhao L, Guo W 2013 Phys. Chem. Chem. Phys. 15 16172

    [22]

    Zhu J P, Ma L, Zhou S M, Miao J, Jiang Y 2015 Chin. Phys. B 24 017101

    [23]

    He Y B, Jia J F, Wu H S 2015 Appl. Surf. Sci. 339 36

    [24]

    Pereira A O, Miranda C R 2014 Appl. Surf. Sci. 288 564

    [25]

    Carrasco J, Liu W, Michaelides A, Tkatchenko A 2014 J. Chem. Phys. 140 084704

    [26]

    Atodiresei N, Caciuc V, Franke J H, Blgel S 2008 Phys. Rev. B 78 045411

    [27]

    Blöchl P E 1994 Phys. Rev. B 50 17953

    [28]

    Kresse G, Joubert D 1999 Phys. Rev. B 59 1758

    [29]

    Kresse G, Furthmller J 1996 Phys. Rev. B 54 11169

    [30]

    Kresse G, Furthmller J 1996 Comp. Mater. Sci 6 15

    [31]

    Kresse G, Hafner J 1993 Phys. Rev. B 47 558

    [32]

    Kresse G, Hafner J 1994 Phys. Rev. B 49 14251

    [33]

    Perdew J P, Burke K, Ernzerhof M 1997 Phys. Rev. Lett. 78 1396

    [34]

    Perdew J P, Burke K, Ernzerhof M 1996 Phys. Rev. Lett. 77 3865

    [35]

    Monkhorst H J, Pack J D 1976 Phys. Rev. B 13 5188

    [36]

    Methfessel M, Paxton A T 1989 Phys. Rev. B 40 3616

    [37]

    Štich I, Car R, Parrinello M, Baroni S 1989 Phys. Rev. B 39 4997

    [38]

    Momma K, Izumi F 2011 J. Appl. Crystallogr. 44 1272

    [39]

    Grimme S, Ehrlich S, Goerigk L 2011 J. Comput. Chem. 32 1456

    [40]

    Grimme S, Antony J, Ehrlich S, Krieg H 2010 J. Chem. Phys. 132 154104

    [41]

    Tereshchuk P, Da Silva J L F 2012 J. Phys. Chem. C 116 24695

    [42]

    He Y B, Jia J F, Wu H S 2015 J. Phys. Chem. C 119 8763

    [43]

    Albright T A, Burdett J K, Whangbo M H 2013 Orbital Interactions in Chemistry (2nd Ed.) (New York: John Wiley & Sons, Inc.)

    [44]

    Kitchin J R, Nørskov J K, Barteau M A, Chen J G 2004 J. Chem. Phys. 120 10240

    [45]

    Burdett J K, McCormick T A 1998 J. Phys. Chem. A 102 6366

    [46]

    Becke A D, Edgecombe K E 1990 J. Chem. Phys. 92 5397

  • [1] 张建军, 张红. Al吸附在Pt, Ir和Au的(111)面的低覆盖度研究. 物理学报, 2010, 59(6): 4143-4149. doi: 10.7498/aps.59.4143
    [2] 张教强, 陈国栋, 王六定, 曹得财, 安 博, 丁富才, 梁锦奎. 掺硼水吸附碳纳米管电子场发射性能的第一性原理研究. 物理学报, 2008, 57(11): 7164-7167. doi: 10.7498/aps.57.7164
    [3] 滕波涛, 蒋仕宇, 杨培芳, 胡娟梅, 吴锋民. Rh在单壁碳纳米管上吸附的密度泛函理论研究. 物理学报, 2009, 58(5): 3331-3337. doi: 10.7498/aps.58.3331
    [4] 林峰, 郑法伟, 欧阳方平. H2O在SrTiO3-(001)TiO2表面上吸附和解离的密度泛函理论研究. 物理学报, 2009, 58(13): 193-S198. doi: 10.7498/aps.58.193
    [5] 袁健美, 郝文平, 李顺辉, 毛宇亮. Ni(111)表面C原子吸附的密度泛函研究. 物理学报, 2012, 61(8): 087301. doi: 10.7498/aps.61.087301
    [6] 黄平, 杨春. TiO2分子在GaN(0001)表面吸附的理论研究. 物理学报, 2011, 60(10): 106801. doi: 10.7498/aps.60.106801
    [7] 徐灿, 张小芳, 陈亮. 氧化镁纳米管团簇电子结构的密度泛函研究. 物理学报, 2009, 58(3): 1603-1607. doi: 10.7498/aps.58.1603
    [8] 吕兵, 令狐荣锋, 宋晓书, 王晓璐, 杨向东, 贺端威. 氧原子在Pt(111)表面和次表层的吸附与扩散. 物理学报, 2012, 61(7): 076802. doi: 10.7498/aps.61.076802
    [9] 曹青松, 袁勇波, 肖传云, 陆瑞锋, 阚二军, 邓开明. C80H80几何结构和电子性质的密度泛函研究. 物理学报, 2012, 61(10): 106101. doi: 10.7498/aps.61.106101
    [10] 唐春梅, 郭微, 朱卫华, 刘明熠, 张爱梅, 巩江峰, 王辉. 内掺过渡金属非典型富勒烯M@C22(M=Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni) 几何结构、电子结构、稳定性和磁性的密度泛函研究. 物理学报, 2012, 61(2): 026101. doi: 10.7498/aps.61.026101
    [11] 孙建平, 缪应蒙, 曹相春. 基于密度泛函理论研究掺杂Pd石墨烯吸附O2及CO . 物理学报, 2013, 62(3): 036301. doi: 10.7498/aps.62.036301
    [12] 孙建敏, 赵高峰, 王献伟, 杨雯, 刘岩, 王渊旭. Cu吸附(SiO3)n(n=1—8)团簇几何结构和电子性质的密度泛函研究. 物理学报, 2010, 59(11): 7830-7837. doi: 10.7498/aps.59.7830
    [13] 张蓓, 保安, 陈楚, 张军. ConCm(n=15; m=1,2)团簇的密度泛函理论研究. 物理学报, 2012, 61(15): 153601. doi: 10.7498/aps.61.153601
    [14] 孙建平, 周科良, 梁晓东. B,P单掺杂和共掺杂石墨烯对O,O2,OH和OOH吸附特性的密度泛函研究. 物理学报, 2016, 65(1): 018201. doi: 10.7498/aps.65.018201
    [15] 曹青松, 邓开明. X@C20F20(X=He,Ne,Ar,Kr)几何结构和 电子结构的理论研究. 物理学报, 2016, 65(5): 056102. doi: 10.7498/aps.65.056102
    [16] 张秀荣, 吴礼清, 饶倩. (OsnN)0,(n=16)团簇电子结构与光谱性质的理论研究. 物理学报, 2011, 60(8): 083601. doi: 10.7498/aps.60.083601
    [17] 邓辉球, 胡望宇, 曾振华, 李微雪. O在Au(111)表面吸附的密度泛函理论研究. 物理学报, 2006, 55(6): 3157-3164. doi: 10.7498/aps.55.3157
    [18] 高从花, 吴礼清, 唐会帅, 张秀荣. WnNim(n+m≤7; m=1, 2)团簇电子结构与光谱性质的理论研究. 物理学报, 2010, 59(8): 5429-5438. doi: 10.7498/aps.59.5429
    [19] 罗强, 杨恒, 郭平, 赵建飞. N型甲烷水合物结构和电子性质的密度泛函理论计算. 物理学报, 2019, 68(16): 169101. doi: 10.7498/aps.68.20182230
    [20] 金蓉, 谌晓洪. 密度泛函理论对ZrnPd团簇结构和性质的研究. 物理学报, 2010, 59(10): 6955-6962. doi: 10.7498/aps.59.6955
  • 引用本文:
    Citation:
计量
  • 文章访问数:  555
  • PDF下载量:  221
  • 被引次数: 0
出版历程
  • 收稿日期:  2015-04-06
  • 修回日期:  2015-06-24
  • 刊出日期:  2015-10-20

N2H4在NiFe(111)合金表面吸附稳定性和电子结构的第一性原理研究

  • 1. 山西师范大学化学与材料科学学院, 临汾 041004;
  • 2. 长治医学院药学系化学教 研室, 长治 046000
    基金项目: 

    国家自然科学基金(批准号: 21373131)和教育部新世纪优秀人才支持计划(批准号: NCET-12-1035)资助的课题.

摘要: 采用基于色散校正的密度泛函理论进行了第一性原理研究, 详细分析了肼(N2H4)在Ni8Fe8/Ni(111)合金表面稳定吸附构型的吸附稳定性和电子结构及成键性质. 通过比较发现, 肼分子以桥接方式吸附在表面的两个Fe原子上是最稳定的吸附构型, 其吸附能为-1.578 eV/N2H4. 同时发现, 肼分子在这一表面上吸附稳定性的趋势为: 桥位比顶位吸附更有利, 且在Fe原子上比在Ni原子上的吸附作用更强. 进一步分析了不同吸附位点上稳定吸附构型的电子结构、电荷密度转移以及电子局域化情况. 结果发现: 相同吸附位点的电子态密度图基本一致, 并且N原子的p轨道和与之相互作用的表面原子的d轨道之间存在态密度上的重叠; 吸附后电荷密度则主要从肼分子转移到表面原子之上; 在电子局域化函数切面图中也发现吸附后电子被局域到肼分子的N原子和相邻的表面原子之间. 这些电子结构的表征都充分说明肼分子与表面原子之间通过电荷转移形成了强烈的配位共价作用.

English Abstract

参考文献 (46)

目录

    /

    返回文章
    返回