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Ultrafast femtosecond laser system with hundreds of microjoules of energy, operating at a repetition frequency of several kilohertz, has very important applications in many fields such as medicine, mid-infrared laser generation, industrial processing, and vibrational spectroscopy. The chirped pulse amplification technique provides a feasible path to obtain light sources with those parameters. However, the use of chirped pulse amplification increases the technical complexity and cost of the laser system. Recently, the proposal of a multi-pass cell (MPC) nonlinear pulse compression technique has enabled us to obtain high power ultrafast femtosecond pulses with reduced technical complexity and cost. The device requires only two concave mirrors and a nonlinear medium in between. In the past seven years, the multi-pass cell nonlinear pulse compression technique has made great progress, making it possible to obtain ultrashort pulses with average power of more than a few kW and peak power of tens to hundreds of TW. In this work, we achieve nonlinear pulse compression of a 100-W picosecond laser by using an improved nonlinear pulse compression scheme that combines a hybrid of a plano-cancave multi-pass cell and multi-thin-plate. Using fused silica plates in plano-cancave cavity, the spectral bandwidth (FWHM) of input picosecond laser is broadened from 0.24 nm to 4.8 nm due to self-phase modulation effect, the pulse is compressed to 483 fs by dispersion compensation using grating pairs, which corresponds to a compression factor of 22, and the final output power of 44.2 W is obtained. Compared with traditional MPC, the plano-cancave cavity scheme we developed is a very promising solution for nonlinear compression due to its compactness, more stability and large compression ratio. 1. 引 言
高功率飞秒激光由于其极窄的脉冲宽度和高峰值功率的优点, 在科研、工业加工、医学等领域有重要的应用[1]. 飞秒激光经过30多年的发展, 已经由早期的低峰值功率、低重频的第一代发展为高峰值功率、高平均功率的第三代[2]. 由于大量应用和大装置项目的需求, 更高峰值功率且高重频的飞秒激光是未来超快光源发展的方向. 自从1990年代掺钛蓝宝石(Ti: Sapphire)飞秒激光器实现以来, 由于其宽带高增益特性, 采用啁啾脉冲放大技术(chirped-pulse amplification, CPA)[3]比较容易实现脉冲宽度小于50 fs[4,5]的激光输出, 也是超快现象研究的主要光源[6], 但受限于绿光激光泵浦源, 其重复频率比较低[7], 也限制了其应用. 掺镱(Yb)离子晶体的发射波长为1 μm, 吸收带宽在900—1000 nm. 可以采用InGaAs半导体激光二极管泵浦, 其中以Yb:YAG, Yb:KGW等晶体作为放大增益介质的研究比较多, 结合薄片[8,9]、板条[10–12]、传统块状[13]等放大结构和CPA放大方案实现百瓦、百飞秒量级的激光输出. 但这些放大装置相对复杂, 对散热要求高, 其中Yb:YAG薄片激光放大器增益模块制作难度大, 而且价格昂贵, 板条激光放大器在一个方向上的热透镜效应严重, 导致光斑呈椭圆输出. 掺Yb的光纤放大[14]也是一种非常有效的放大方案, 但受限于光纤芯径较小, 光纤激光放大过程中非线性效应明显, 功率的进一步提升受到受激拉曼散射(SRS)效应, 模式不稳定, 以及光纤热应力、热损伤效应的限制. 掺钕(Nd)离子晶体上能级寿命长、量子亏损低、放大效率高, 并且采用二极管激光作为泵浦源, 通过棒状、板条、碟片等MOPA放大方式可以直接放大到千瓦量级[15–19], 但输出脉冲宽度通常被限制在皮秒量级, 无法直接输出飞秒激光.
为了能够获得高功率飞秒脉冲, 研究人员们提出了一种新的技术——后压缩技术[20,21]. 根据傅里叶变换受限脉冲的时间带宽积理论, 要获得更短的脉冲输出, 首先要将光谱展宽, 将高功率超短脉冲激光聚焦到光学介质中, 利用非线性效应如自相位调制将入射激光的光谱在两侧进行展宽, 展宽过程中引入的色散将由负色散压缩器进行色散补偿, 使其压缩至更短的脉冲宽度, 从而获得高峰值功率飞秒脉冲激光[22].
迄今为止, 激光光谱的展宽已经发展了多种方案, 如光子晶体光纤[23]、充气空芯光纤[24–26]等, 但这些方法都受限于光纤波导芯径的尺寸, 当高能量的脉冲注入时容易引起强非线性效应, 所以光纤波导方案不适用高能量脉冲激光的压缩. 为此, 研究人员提出了使用多通腔(multi-pass cell, MPC)进行光谱展宽的方法, 即用两个凹面反射镜构成多通腔, 让激光在腔内来回反射, 非线性介质放在腔内, 激光每通过一次非线性介质就会由于自相位调制展宽光谱, 多次通过非线性介质后得到较大的展宽倍数, 实现均匀的光谱展宽. 这种腔型结构最初由Herriott等[27]发明, 所以也被称为Herriott型多通腔. 2016年, Schulte等[28]首次使用固体MPC非线性脉冲压缩技术, 在输入功率大于400 W、脉冲宽度850 fs、重复频率10 MHz的条件下, 实现了平均功率375 W、脉冲宽度170 fs的脉冲压缩, 压缩比为5; 2020年, Grebing等[29]使用充惰性气体(氩气)的MPC非线性脉冲压缩技术, 在输入功率为1040 W、脉冲宽度200 fs、重复频率1 MHz的脉冲参数下, 获得了平均功率1000 W、脉冲宽度31 fs的激光输出, 压缩比为6.45; 2021年Kaumanns等[30]使用充惰性气体的MPC装置将单脉冲能量提高至100 mJ. 表1列出了近年来单级MPC非线性脉冲压缩技术的研究进展[28,31–39,42], 可以看出当输入脉冲为飞秒激光, 单级压缩比为5—10; 当输入脉冲为皮秒激光, 单级压缩比为20—30. 使用多级级联的MPC非线性脉冲压缩装置可以获得更好的压缩效果, 同时由于每级的压缩比较小则不会出现频谱调制, 因此不会出现侧脉冲等基底. 2020年Balla等[40]使用两级级联的气体MPC非线性脉冲压缩技术将1.2 ps 激光脉冲后压缩至 13 fs, 在平均功率200 W的脉冲条件下, 单级压缩系数约为40, 而在降低功率时, 总压缩比大于90. 2023年Viotti等[41]采用两级级联固体MPC非线性脉冲压缩技术将峰值功率为 0.1 GW的1 ps脉冲激光压缩至 8.2 fs, 峰值功率为 2.9 GW, 总压缩比高达122. 级联MPC技术可以将脉冲宽度压缩至周期量级, 但增加了实验的复杂性和成本, 并且伴随峰值功率的上升需要增大占地面积. 随着MPC技术的逐渐成熟, 为了能够获得更高平均功率、更高单脉冲能量的超短脉冲激光, 同时使实验装置更加紧凑, 减小占地面积, 新型MPC非线性脉冲压缩技术也不断被提出, 并且获得了非常好的实验结果. 例如对MPC腔型的优化, 采用凹凸型MPC[42]和领结式MPC[43]展宽光谱, 实现高能量、紧凑的实验装置; 也研究了改变输入激光的空间模式[30], 将高斯光束转换为一阶螺旋拉盖尔-高斯光束, 实现了能量为100 mJ的MPC非线性脉冲压缩; 另外将MPC与其他后压缩方法[44–46]结合可以实现更大压缩倍数, 从而获得高功率周期量级飞秒脉冲输出. 综上所述, MPC非线性脉冲压缩技术不仅可以实现高功率大能量的脉冲压缩, 还具有对入射光束指向性不敏感, 光谱均匀性好, 效率高, 成本和复杂性低, 灵活性好的优点, 因此, 近年来MPC非线性脉冲压缩技术成为获得高功率短脉冲的主要方案之一.
表 1 单级MPC非线性脉冲压缩技术研究进展Table 1. Progress in single-stage MPC nonlinear pulse compression technique.输入功率/W 输入脉宽/fs 重复频率/MHz 输出功率/W 输出脉宽/fs 压缩比 介质 文献 416 850 10 375 170 5 FS [28] 95 230 18.5 84 35 6 FS [31] 34 300 0.2 30 31 10 FS [32] 112 1240 1 65 39 31 FS [33] 1.6 12500 0.008 1.23 601 20 FS [34] 24 275 0.15 24 33 8 Ar [35] 320 730 0.1 250 56 13 Ar [36] 550 590 0.5 530 30 19 Ar [37] 8.6 1200 0.001 7.9 44 27 Ar [38] 65 138 0.3 51 35 4 Ar [39] 210 670 0.1 203 134 5 Ar [42] 本文对传统MPC腔型进行了改进, 将常规的双凹面镜腔改进为平凹腔结构, 即构成MPC的其中一个凹面镜更换成为平面镜, 同时腔长缩短一半. 为了实现较大的展宽倍数和避免熔融石英玻璃片产生自聚焦效应损坏光学元件, 将熔融石英(FS)分成较薄的薄片组插入到平凹腔内. 与现有的固体皮秒多通腔非线性脉冲压缩结果相比较, 平凹多通腔与固体薄片组结合的方案使我们能够在更紧凑的腔型下实现较大的光谱展宽, 获得较高的脉宽压缩倍数. 最终, 采用这种方案将10.7 ps的激光脉冲压缩到483 fs, 压缩比为22, 压缩后脉冲的平均功率为44.2 W. 该结果表明, 我们发展的紧凑型平凹腔MPC非线性脉冲压缩方案在腔长减半的情况下, 能有效地实现脉冲光谱的展宽与压缩.
2. 实验装置及结果讨论
2.1 平凹MPC与常规双凹MPC的等价关系
本文设计的平凹MPC结构如图1所示, 平凹MPC展宽系统由一个2 in (1 in = 2.54 cm)的凹面反射镜(CM1)和一个2 in的平面反射镜(CM2)组成, CM1的曲率半径R = 300 mm, CM1和CM2表面镀有1064 nm高反射率涂层, 反射率大于99.8%, 腔长L = 212.5 mm, 通过计算该平凹腔内的本征模分别为2ω1 = 0.79 mm和2ω0 = 0.43 mm, 4片12 mm厚的熔融石英片作为非线性介质分别放置在平凹腔内, 两个3 mm×10 mm的方形镜作为导入导出镜. 与常规双凹MPC相比, 平凹MPC的腔长可以缩短一半, 实现更紧凑化的腔型结构.
图 1 平凹多通腔结构示意图Fig. 1. Schematic diagram of plano-cancave multi-pass cavity structure.根据几何光学可知, 如果两个凹面反射镜的焦距均为f且间距为L, 那么常规双凹MPC系统等价于间距为L, 焦距为f的共轴薄透镜组, 如图2所示. 如果一个凹面反射镜的焦距为f, 并与另一平面反射镜的间距为L, 那么平凹MPC系统等价于间距为2L, 焦距为f的共轴薄透镜组, 如图3所示. 当常规双凹MPC的腔长为L, 平凹MPC的腔长为L/2时, 它们是等价的. 因此平凹腔MPC可以将常规双凹腔腔长缩短一半, 且激光在平凹腔内往返次数是其两倍, 采用TracePro软件对其模拟仿真可以验证.
图 2 常规双凹多通腔原理示意图Fig. 2. Schematic diagram of conventional double concave multi-pass cavity principle.
图 3 平凹多通腔原理示意图Fig. 3. Schematic diagram of plano-cancave multi-pass cavity principle.在常规双凹多通腔非线性脉冲压缩实验中, 我们知道如果希望在凹面反射镜上构成均匀完美的圆, 需要满足2nθ = 2μπ, 其中n的为激光往返次数, θ=arccos(1−L/R)为激光传输一次在凹面反射镜上旋转的角度, μ为光点旋转的圈数, 由此可知当L = R = 300 mm时, 激光在腔内往返两次就可以构成一个圆. 因此为了使模拟仿真具有特殊性, 我们取常规双凹MPC腔长L = 300 mm, 凹面反射镜曲率半径R = 300 mm, 平凹MPC腔长L = 150 mm, 凹面反射镜曲率半径R = 300 mm. 如图4和图5所示, 常规双凹MPC腔长L = 300 mm, 可以实现腔内光束往返两次, 平凹多通腔腔长L = 150 mm, 可以实现腔内光束往返4次, 验证了平凹MPC与双凹MPC的等价性, 并且平凹MPC可以在腔长缩短一半的情况下实现往返通次是常规双凹MPC的两倍.
图 4 常规双凹MPC光斑分布示意图 (a)凹面反射镜1; (b)凹面反射镜2Fig. 4. Schematic diagram of conventional double concave MPC spot distribution: (a) Concave mirror 1; (b) concave mirror 2.
图 5 平凹MPC光斑分布示意图 (a) 凹面反射镜1; (b)平面反射镜2Fig. 5. Schematic diagram of plano-cancave MPC spot distribution: (a) Concave mirror 1; (b) plano mirror 2.2.2 实验装置
本实验是在综合极端条件实验装置阿秒激光实验站上开展的. 图6所示为平凹MPC非线性脉冲压缩实验示意图. 以1064 nm的皮秒激光器作为激光源, 输出平均功率100 W, 脉冲宽度为10.7 ps, 重复频率为500 kHz, 输出光谱如图7(a)所示, 中心波长为1064.64 nm, 光谱半高宽(FWHM)为0.24 nm; 皮秒激光器输出的脉冲宽度使用自相关仪测量, 测量结果如图7(b)所示, 使用双曲正割函数拟合, 拟合后的脉冲宽度为10.7 ps.
图 6 平凹MPC非线性脉冲压缩装置示意图(HR, 高反镜; L1—L4, 透镜; TG1和TG2, 光栅)Fig. 6. Schematic diagram of plano-cancave MPC pulse nonlinear compression device. HR, high reflective mirrors; L1−L4, Lens; TG1 and TG2, transmission gratings.
图 7 皮秒激光器输出特性 (a)输出光谱; (b)输出脉冲宽度自相关信号Fig. 7. Output characteristics picosecond of laser: (a) Output spectrum; (b) autocorrelation signal of output pulse width.整个实验分为4个部分, 第1部分是皮秒激光器的输出系统, 用于输出平均功率100 W, 重复频率500 kHz, 脉冲宽度10.7 ps的激光脉冲; 第2部分为模式匹配系统, 使入射光的光斑大小和发散角与MPC本征模保持一致, 进而获得较好的注入耦合和非线性光谱展宽, 也避免镜片和熔融石英损坏, 模式匹配系统由透镜组L1, L2, L3构成; 第3部分为MPC光谱展宽系统, 模式匹配好的入射光经3 mm×10 mm的方形镜导入MPC内部, 使其多次往返经过非线性介质, 实现光谱展宽, 平凹MPC展宽系统由一个2 in的凹面反射镜(CM1)和一个2 in的平面反射镜(CM2)组成, CM1的曲率半径R = 300 mm, CM1和CM2表面镀有1064 nm高反射率涂层, 反射率大于99.8%, 腔长L = 212.5 mm, 通过计算该平凹腔内的本征模分别为2ω1 = 0.79 mm和2ω0 = 0.43 mm, 4片12 mm厚的熔融石英片作为非线性介质, 前后表面镀宽带增透膜, 透过率大于99.8%, 间距25 mm, 最左侧熔融石英片与平面反射镜相距30 mm, 激光在腔内往返33次后将其导出; 第4部分为脉冲压缩系统, 导出后的光束通过透镜L4准直扩束, 使用一对1000线/mm的透射光栅对光谱展宽脉冲进行色散补偿.
2.3 实验结果与讨论
将前述的100 W皮秒激光经过模式匹配后导进MPC腔内部, 4片12 mm的熔融石英片作为非线性介质, 激光在腔内往返33次, 66次通过非线性介质, 使用功率计测量MPC输出功率为53.9 W, MPC系统的效率为53.9%, 这里功率损耗的主要原因为两端腔镜与插入的多片非线性介质产生的光学损耗. 假设两端的腔镜的反射率和熔融石英的透过率均为99.9%, 则MPC装置的效率可估计为0.999330 = 71.88%, 如果两端腔镜的反射率和熔融石英的透过率为99.8%, 则MPC装置的效率可估计为0.998330 = 51.56%, 所以MPC装置的传输效率与光学元件的镀膜有着重要关系. 后续为提高传输效率, 可以采用透过率大于99.9%的融石英片; 或者减少融石英的片数, 为增强非线性效应可以增大单片融石英的厚度或者增加激光在腔内的往返次数; 另外还可以定制腔镜中平面镜的镀膜参数, 使用熔融石英作为基底, 一面镀有透过率大于99.9%的高透膜, 一面镀有反射率大于99.9%的高反膜, 平面镜既可以作为腔镜, 也可以作为非线性介质, 提高传输效率. 使用光谱仪(OSA, YOKOGAWAAQ6370C)测量MPC展宽后的光谱, 展宽后的光谱与初始光谱对比如图8所示, 其中红色曲线为MPC展宽后的光谱, 黑色曲线为初始光谱.
在光谱展宽过程中, 通过控制腔内模式和功率大小, 使得皮秒激光在熔石英片内实现光谱展宽的三阶非线性效应主要为自相位调制, 色散主要为线性啁啾, 由于输入光源为皮秒脉冲, 产生的二阶色散的量级大致为106 fs2, 我们选用透射光栅对进行色散补偿. 从MPC腔输出的激光脉冲以32.1°的利特罗角入射到透射光栅上, 当两个光栅的距离为190 mm时, 光栅对提供的二阶色散和三阶色散分别为–1.336×106 fs2和4.058×106 fs3, 单个光栅的衍射效率为97%, 经过4次透射光栅后, 光栅对的衍射效率为88.5%. 使用自相关仪(APE, pulse check 50)测量压缩后的脉冲宽度, 经过优化后测得输出脉冲宽度为483 fs, 如图9所示, 脉冲压缩比大于22倍. 经过光栅对压缩后的输出平均功率为44.2 W, 整个系统的总传输效率为44.2%.
图 9 MPC压缩后的脉冲自相关曲线Fig. 9. Measured autocorrelation signal of output pulse after MPC compression.使用M 2光束质量分析仪分别对皮秒激光器的输出光束质量和MPC输出光束质量进行测量, 测量结果如图10所示, 图10(a)为皮秒激光器在水平方向和垂直方向上的光束质量, 分别为M2x = 1.320, M2y = 1.290; 图10(b)为MPC在水平方向和垂直方向上的光束质量, 分别为M2x = 1.447, M2y = 1.435, 可以看出, 光束质量经过MPC后略有下降, 但是变化不大, 由此证明采用我们设计的平凹MPC非线性脉冲压缩系统不会导致输出光束质量恶化.
图 10 输出光束质量 (a)皮秒激光器输出光束质量; (b) MPC输出光束质量Fig. 10. Output beam quality: (a) Picosecond laser output beam quality; (b) MPC output beam quality.3. 结 论
本文报道了一种基于平凹MPC与固体薄片组结合的非线性脉冲压缩方案. 平面反射镜与凹面反射镜构成多通腔结构, 4片12 mm厚的熔融石英片作为非线性介质用于展宽光谱, 放置于平凹腔内, 光谱展宽后的脉冲采用一对透射光栅进行色散补偿实现压缩. 以平均功率100 W, 重复频率500 kHz, 脉冲宽度10.7 ps的激光注入到平凹MPC腔中, 经过66次通过熔融石英非线性介质, 光谱从0.24 nm展宽至4.8 nm, 使用一对刻线为1000线/mm的透射光栅进行补偿色散, 脉冲宽度由10.7 ps压缩至483 fs, 压缩比为22, 最终由MPC输出的功率为53.9 W, 经过光栅压缩器后输出功率为44.2 W. 从MPC腔输出激光的光束质量为M2xy = 1.447×1.435, 与输入的光束质量相差不大. 实验结果表明, 采用改进的平凹MPC装置结构紧凑, 光路稳定性好, 压缩比高, 为实现高功率飞秒激光光源提供了新的方案. 由该方案产生的高功率飞秒激光将在微纳精密加工、高精度医疗手术、非线性光学和超快动力学等领域有着广泛的应用前景.
感谢综合极端条件实验装置对本文的支持.
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图 1 平凹多通腔结构示意图
Fig. 1. Schematic diagram of plano-cancave multi-pass cavity structure.
图 2 常规双凹多通腔原理示意图
Fig. 2. Schematic diagram of conventional double concave multi-pass cavity principle.
图 3 平凹多通腔原理示意图
Fig. 3. Schematic diagram of plano-cancave multi-pass cavity principle.
图 4 常规双凹MPC光斑分布示意图 (a)凹面反射镜1; (b)凹面反射镜2
Fig. 4. Schematic diagram of conventional double concave MPC spot distribution: (a) Concave mirror 1; (b) concave mirror 2.
图 5 平凹MPC光斑分布示意图 (a) 凹面反射镜1; (b)平面反射镜2
Fig. 5. Schematic diagram of plano-cancave MPC spot distribution: (a) Concave mirror 1; (b) plano mirror 2.
图 6 平凹MPC非线性脉冲压缩装置示意图(HR, 高反镜; L1—L4, 透镜; TG1和TG2, 光栅)
Fig. 6. Schematic diagram of plano-cancave MPC pulse nonlinear compression device. HR, high reflective mirrors; L1−L4, Lens; TG1 and TG2, transmission gratings.
图 7 皮秒激光器输出特性 (a)输出光谱; (b)输出脉冲宽度自相关信号
Fig. 7. Output characteristics picosecond of laser: (a) Output spectrum; (b) autocorrelation signal of output pulse width.
图 9 MPC压缩后的脉冲自相关曲线
Fig. 9. Measured autocorrelation signal of output pulse after MPC compression.
图 10 输出光束质量 (a)皮秒激光器输出光束质量; (b) MPC输出光束质量
Fig. 10. Output beam quality: (a) Picosecond laser output beam quality; (b) MPC output beam quality.
表 1 单级MPC非线性脉冲压缩技术研究进展
Table 1. Progress in single-stage MPC nonlinear pulse compression technique.
输入功率/W 输入脉宽/fs 重复频率/MHz 输出功率/W 输出脉宽/fs 压缩比 介质 文献 416 850 10 375 170 5 FS [28] 95 230 18.5 84 35 6 FS [31] 34 300 0.2 30 31 10 FS [32] 112 1240 1 65 39 31 FS [33] 1.6 12500 0.008 1.23 601 20 FS [34] 24 275 0.15 24 33 8 Ar [35] 320 730 0.1 250 56 13 Ar [36] 550 590 0.5 530 30 19 Ar [37] 8.6 1200 0.001 7.9 44 27 Ar [38] 65 138 0.3 51 35 4 Ar [39] 210 670 0.1 203 134 5 Ar [42] 
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