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量子态选择的低温原子分子反应动力学研究是从原子分子层面探究分子间及分子内的微观反应机理, 理解散射量子效应的关键研究手段之一. 合并束低温碰撞实验方法通过将一反应物偏转后与沿直线飞行的另一反应物发生共线碰撞, 获得毫开尔文量级的冷碰撞实验条件, 并开展毫开尔文至百开尔文碰撞能的反应动力学研究. 本文采用自主发展的永磁体“磁导”引导特定量子态的中性原子偏转后与分子束共线, 通过对氦原子穿过磁导的通量测量, 实验实现了三重态亚稳态23S1氦原子约10°角度偏转, 并制备了$ {M_J} = + 1 $ 磁子能级激发态氦原子. 本工作为发展亚稳态氦原子与分子低于开尔文量级的量子态选择激发态冷碰撞研究提供实验基础, 可以促进对激发态反应在星际介质演化中重要贡献的理解以及化学反应调控的研究. 本研究中发展的“磁导”也在原子速度滤波和冷原子输运等领域具有重要的应用前景.
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混合阴离子硫卤化物凭借其独特的晶格动力学和可调电子结构, 在热电与光电材料领域备受关注. 本文基于密度泛函理论的第一性原理计算, 结合玻尔兹曼输运方程、声子重整化模型, 研究了AgBiSCl2的光电、热电性能. 结果表明, AgBiSCl2为直接带隙半导体且带隙为1.72 eV, 紫外区光吸收系数达到1 × 106 cm–1, 3 μm厚度下光谱极限最大效率为28.06 %. AgBiSCl2中Ag原子离域引起的rattling振动引发强非谐声子散射, 导致极低的晶格热导率, 在300 K时平均热导率中kp和kc分别为0.246 W/mK 和0.132 W/mK. 700 K 时p型和 n 型最大ZT分别为0.77和0.69. 由此表明AgBiSCl2在高效热电能量转换与紫外光电探测器领域具有重要应用潜力, 为设计多功能材料提供了理论参考.
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近年来, 极性磁体M2Mo3O8 (M: 3d过渡金属)因其独特的晶体结构、多重连续的磁电耦合态转变及潜在应用价值, 成为凝聚态物理和材料科学领域的研究热点. 特别是Co2Mo3O8基态下展现出显著的二阶非线性磁电耦合效应, 对应独特的磁电耦合微观机制和实际应用价值. 本文基于分子场唯象模型, 构建了Co2Mo3O8体系的两套不同的反铁磁子格子, 给出体系的自发磁矩、自旋诱导的铁电极化、一阶线性磁电耦合系数以及二阶非线性磁电耦合系数随温度的变化关系. 结果显示Co2Mo3O8的二阶磁电耦合系数要明显比同构的Fe2Mo3O8以及Mn2Mo3O8大, 这主要是因为Co2Mo3O8的两个不同子格子间的反铁磁交换作用能量更低, 体系所处的状态更加稳定. 这也表明, 在Co2Mo3O8体系拥有更加稳定的不可逆性, 展现了非常明显的磁电二极管(magnetoelectric diode)效应, 为磁电二极管(magnetoelectric diode)的发展提供了坚实的理论和实验基础.
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采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法, 讨论了不同浓度硼(B)掺杂石墨烯/蓝磷异质结BiGr/BP (i = 0, 1, 2, 3, 4)的几何结构、稳定性、电子性质以及对镁(Mg)的吸附能力. 结果表明, B掺杂后, 异质结保持结构稳定, 费米能级下移且贯穿多条能带, 材料导电性增强. 随着掺杂浓度的增大, 材料对Mg的吸附能力逐渐增强. 当B掺杂浓度i = 4 (原子个数)时, B4Gr/BP保持热力学稳定, 展现出优异的导电性, 较强的Mg吸附能力(–3.38 eV), 较低的扩散势垒(0.47 eV), 理想的平均开路电压(0.37 V)以及合适的理论容量(286.04 mAh/g). 这表明, B掺杂能有效改善石墨烯/蓝磷(Gr/BP)储镁性能, 特别是B4Gr/BP性能优异, 有望成为镁离子电池阳极的候选材料.
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织构(Ba, Ca)(Zr, Ti)O3 (BCZT)陶瓷兼具高压电、高声速和低介电, 十分契合超声换能器高灵敏度和大带宽的发展需求. 然而织构陶瓷普遍缺乏器件设计所需的介电εij、压电dij及弹性常数sij等全矩阵机电参数, 而且现有机电耦合系数k的计算公式仅适用于极端长径比的理想情况, 难以精确描述k随有限长径比的演变规律, 这制约了陶瓷的实际应用. 本工作通过模板籽晶生长法成功制备出沿[00l]C高度取向(织构度f00l ~ 98%)的织构BCZT陶瓷, 通过谐振-反谐振法结合脉冲回波超声测量技术首次建立了完整的全矩阵参数数据库. 织构BCZT陶瓷呈现强各向异性泊松比, 压电系数d33 (605 pC/N)、机电耦合系数k33 (0.73)接近于PZT-5H陶瓷, 压电电压常数g33 (23.6 × 10–3 V·m–1·Pa–1)较PZT-5H提升20%. 基于压电本构方程构建出k关于任意长径比的理论模型, 据此设计制备的1-3型BCZT复合材料换能器具有高灵敏度和宽频带, 其插入损耗为–33.0 dB, 在~3.0 MHz中心频率处–6 dB带宽高达107.1%, 优于文献报道的PZT-5H超声换能器. 本研究不仅为无铅压电材料的器件化应用提供了完整的机电参数, 且为高性能绿色超声诊断设备的发展奠定了理论与技术基础.
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在强场激发的一般情况下, 斯塔克效应对于瞬态双光子跃迁具有重要影响, 且该过程的解析描述具有很大挑战. 本文采用解析求解与数值模拟相结合的方法, 系统研究了弱场和强场啁啾脉冲激发的瞬态双光子跃迁过程, 揭示了光场强度、啁啾因子、失谐量等参数对双光子跃迁概率时域演化的重要影响. 首先, 本文利用二阶微扰理论得到了双光子时域跃迁概率振幅的近似解析解表达式. 该解析解表明, 弱场激发的瞬态双光子跃迁过程类似于菲涅耳直边衍射效应. 随着光场强度的增强, 斯塔克效应对双光子跃迁的影响随之增强. 其次, 本文通过一系列近似处理得到了强场作用下薛定谔方程的近似解析解. 此解析解表明, 强场斯塔克效应引起能级分裂使得双光子跃迁概率时域的对称性遭到了破坏, 其频域过程类似于“双缝干涉”效应. 研究结果表明, 强场激发时布居转移效率与光场强度具有重要关系, 而啁啾因子不仅可以调节布居转移效率和时间位置, 还可以改变布居概率在时域的振荡频率. 这对于强场激发的布居概率时域演化描述提供了新思路, 并对双光子显微成像研究提供了科学依据.
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基于声黑洞结构在对弯曲波调控中的能量聚焦与位移放大方面的优势, 提出了一种新型声黑洞夹心式弯曲振动换能器, 该换能器由夹心式弯曲振动换能器与声黑洞探头组成. 基于Timoshenko梁理论, 采用传输矩阵法建立了换能器整体弯曲振动的理论模型, 理论运算得出的解析解与仿真得出的数值解相吻合. 通过有限元方法对该换能器的电阻抗频率响应特性、振动模态、辐射声场和振动位移进行模拟仿真研究, 并与悬链线型换能器进行对比分析, 结果显示, 在相同振动模态下, 声黑洞型换能器的最大声压和振动位移均优于悬链线型换能器, 表明声黑洞结构能够有效提升弯曲振动位移和换能器的侧向辐射性能. 最后加工出了该换能器样机并对其电阻抗特性以及振动模态进行实验测量, 实验结果与仿真结果吻合良好.
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提出了一种频率和相位复合可重构的超表面设计方法. 该方法在超表面单元引入N个PIN二极管, 借由其通断改变单元的谐振特性, 形成2N个可调控的反射相位, 选择适当的结构参数, 可以使2N个反射相位在不同频带内呈现出180°相位差, 综合利用频率和相位调控特性, 即可有效扩展可重构相移超表面的工作带宽. 采用该方法, 设计了一款超宽带1比特相移超表面单元, 其1比特相位的调控频段覆盖5.4—13.0 GHz, 相对带宽为82.6%, 通过引入集总电容和优化其位置, 精准改变电流分布, 实现了单元的低损耗性能. 该单元的厚度仅为0.09λ, 其具有低剖面、低成本、低损耗特点. 进一步利用该单元构造了16 × 16单元的超表面, 通过不同的阵列编码, 超表面能够产生散射可控波束和轨道角动量涡旋波, 并在超宽带范围内实现了10 dB以上的雷达散射截面减缩效果, 展现出动态灵活的波束调控和低散射性能.
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本文利用正弦交流电压激励液体电极放电系统, 通过增大液体电导率(σ), 发现放电从均匀模式过渡为斑图模式, 且斑图模式中依次在液面观察到了齿轮、锯盘、离散点、单臂螺旋和同心圆环等结构. 放电的电压电流波形表明放电仅发生在电压的负半周期(液体作瞬时阳极), 气体击穿后放电电流迅速增大并很快达到峰值然后缓慢减小. 对于均匀模式, 放电电流的减小是单调的; 但对于斑图模式, 放电电流在减小过程中存在一段几乎不随时间变化的平台阶段. 此外, 随σ升高, 峰值电流和平台电流均增大, 且放电击穿时刻提前. 利用增强型电荷耦合设备拍摄了均匀模式和斑图模式在液面附近的时间演化行为, 发现不论何种放电模式最初液面上均产生的是均匀圆盘, 而各种非均匀的斑图是产生在平台阶段. 基于反应-扩散模型, 通过改变离子强度与电流强度(对应变量m和l)对均匀模式和斑图模式进行了数值仿真, 获得了实验对应的放电模式. 此外, 采集了液面附近放电的发射光谱, 计算了与电子温度和电子密度相关的谱线强度比. 通过对光谱进行拟合, 获得了液面附近放电的气体温度和分子振动温度. 研究发现这些等离子体参数随σ的增大(对应着放电模式的变化)而升高.
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在复杂网络中高效识别一组关键传播节点对信息扩散与谣言控制至关重要. 对于多传播源节点选取问题, 一种有效的方法不仅要考虑种子节点自身的影响力, 还要考虑其分散性. 传统投票模型算法VoteRank假设一个节点对其每个邻居的投票都是一样的, 忽视了拓扑相似性对投票倾向的影响; 其次, 采用邻域均质化投票衰减策略, 难以有效地抑制种子节点的传播范围重叠. 本文提出一种改进的基于VoteRank的复杂网络多影响力节点识别算法IMVoteRank, 通过双重创新提高算法效果: 首先, 设计基于结构相似性的投票贡献机制, 模拟真实世界中选民更倾向于投票给自己关系相近的人, 算法认为节点之间拓扑结构越相似邻居节点越有可能将票投给对方, 因此将邻居节点的投票贡献拆分为直接连接贡献与拓扑相似性贡献, 通过动态权重平衡二者的贡献从而优化投票精准度; 其次, 引入动态群组隔离策略, 在迭代过程中以种子节点为核心检测紧密连接群组, 通过抑制群组内节点投票能力并断开其连接, 保证种子节点的空间分散性从而有效克服了传播范围重叠问题. 在多个真实数据集上基于易感-感染-恢复模型的传播实验证明, 所提方法能更有效识别网络中多影响力节点.
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电渗流通过改变流固界面的双电层效应, 使流体在通道内产生高剪切率从而驱动界面处产生大的滑移速度. 本文采用分子动力学模拟构建电渗流纳米通道模型, 研究了石墨烯带电壁面纳米通道内流体流动特性与壁面滑移减阻特性. 结果表明, 电渗流改变了双电层结构增加其扩散层的可移动性; 同时在电场作用下扩散层的离子定向迁移, 通过黏性作用带动整体流动, 增大了流体的流动性能. 引入离子后, Na+在壁面处吸附削弱流体与壁面之间的吸附力, 从而提升流体在限域空间的驱动力, 增大离子溶液滑移长度和流速. 最终提出了一种通过调控石墨烯非对称壁面电荷实现通道内溶液超快运输的方法, 成功地实现了石墨烯通道内溶液电渗流的滑移减阻效果. 为纳米限域空间内微流体的快速节能输运提供了理论依据.
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随着人工智能技术的飞速发展, 大语言模型已经成为材料科学研究范式变革的核心驱动力. 本文系统性地综述了大语言模型在材料科学全链条中的创新应用: 在知识发现与挖掘领域, 大语言模型凭借高效的信息检索和数据提取能力, 为材料研究提供了关键起点, 奠定了新范式的基础; 在材料设计与实验优化方面, 大语言模型通过跨尺度知识融合与智能推理, 能够揭示数据间的潜在关联, 在加速计算、合成设计、结构与性质预测、逆向设计等关键环节提供极具价值的解决方案, 大语言模型与自动化实验平台的深度融合, 实现实验流程的自然语言控制, 显著地提升了高通量实验的迭代效率. 研究表明, 大语言模型通过知识挖掘、知识推理与流程控制的三元协同, 正在重塑材料研发的全流程. 展望未来, 随着多模态感知与可解释性增强技术的发展, 大语言模型将推动材料科学研究进入新阶段.
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利用机器学习技术，开发了一种全新的实验诊断方法，纯粹基于单颗粒的位置涨落信息，实现了对二维尘埃等离子体屏蔽参数κ和耦合参数Γ等全局性质信息的准确诊断，并通过模拟和实验数据有效验证.为了训练、验证和测试神经网络模型，针对二维尘埃等离子体系统，本文实施了不同κ和Γ数值下数百组独立的朗之万动力学模拟，以获取大量的单颗粒动力学数据.为了验证该诊断方法的可行性，设计了三种不同的卷积神经网络模型，用于实现对该系统屏蔽参数κ的诊断.分析结果显示，这三种模型对κ诊断结果和设定值几乎一致，其均方根误差分别为0.081、0.279和0.155,表现达到预期.而对实验数据，其诊断出的κ数值分布呈单峰分布，且峰值位置与传统方法诊断出的κ数值高度一致.在此基础上，对该诊断方法进行了进一步地优化改进，使其能同时确定二维尘埃等离子体系统的屏蔽参数κ和耦合参数Γ,并通过模拟和实验数据确认其准确性.本文设计的卷积神经网络，其优异表现清楚地表明，通过机器学习，能够仅根据单颗粒动力学信息准确诊断尘埃等离子体系统的全局性质信息.
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在能源结构转型背景下，开发高效储热材料是提升太阳能热发电技术的关键。硝酸熔盐因热稳定性优异、储热密度高而被广泛应用，但其性能优化多依赖传统实验与模拟方法，存在效率低、成本高等问题。本研究引入固体与分子经验电子理论(EET)，系统分析了硝酸盐MNO3(M=Li,Na,K)及其分解产物亚硝酸盐MNO2的价电子结构、结合能和熔点，揭示了其物性与价电子结构之间的关联机制。计算的键长、结合能和熔点与实验相符。结果表明：其结合能与价电子成正相关；熔融源于M-O键的断键，其价电子对数与熔点呈显著正相关。研究了二元硝酸盐的液相线与价电子结构的关联性，计算的液相线与实验相符。通过优化价电子结构，可调控液化温度。应用热动力学理论预测二元硝酸熔盐的结合粘度、电导率和热导率。通过物性综合优化，筛选出0.5LiNO3-0.5NaNO3等低液化温度、低粘度、高电导率、高热导率的二元硝酸盐成分。本研究为硝酸熔盐成分设计提供了电子结构层面的依据。
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二维层状材料的能带漏斗效应为调控电荷转移提供了重要手段. 然而, 关于能带漏斗的实现及其对电荷转移速率的影响仍缺乏理解. 本文通过解析推导和第一性原理计算方法, 提出通过构建具有厚度梯度的MoS2实现能带漏斗效应, 并分析能带漏斗效应对电荷转移速率的影响. 结果表明, MoS2的带隙随层数减少呈单调递增趋势, 使得双厚度梯度和三厚度梯度MoS2均可实现能带漏斗效应, 电荷会从薄层区域往厚层区域定向传输. 此外, 不同层数MoS2界面处能级差诱导的驱动力是调控载流子聚集能力的重要因素, 在双厚度梯度单层/块体MoS2的电荷转移速率可达$ 4.97 \times {10^{13}}{{\text{ s}}^{ - 1}} $. 这些结果为设计能带漏斗以及理解能带漏斗效应调控电荷转移行为提供物理基础.
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