超快强激光驱动的原子分子过程
编者按：
利用光与物质相互作用是人类探索微观物质结构及运动规律的重要手段. 飞秒强激光技术的出现与发展为揭示极端强场条件下的原子物理新现象、新效应, 认识分子、原子及其内部电子的超快运动规律提供了强有力的技术手段和研究条件. 超快强激光驱动原子分子过程的研究进展还直接推动了新兴学科领域——阿秒科学的发展, 强激光驱动原子分子的高次谐波辐射已成为产生极紫外阿秒光源的重要途径, 利用强场电离及高次谐波产生过程可实现对分子结构及动力学的超快成像, 在原子级时间与空间尺度上的电子调控已成为可能.
“超快强激光驱动的原子分子过程”专题结合对超快强激光驱动的原子分子电离、高次谐波产生、中性里德堡态原子产生及分子解离等基本物理过程的研究, 介绍该领域的一些基本理论方法、实验技术以及研究成果, 以帮助读者了解该研究领域的最新进展, 推动对超快强激光与原子分子相互作用相关研究的进一步深入.
2016, 65 (22): 223201.
doi: 10.7498/aps.65.223201
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利用质量分辨的脉冲电场电离方法结合飞行时间质谱，系统地研究了He，Ar和Xe原子在800 nm飞秒强激光场中的里德堡态激发过程，并将其与非序列双电离过程进行了比较，探讨了激发与非序列双电离过程的区别，以及不同原子里德堡态激发过程的规律性变化.研究结果有助于深入了解强激光场中原子里德堡态激发的物理机理.
2016, 65 (22): 220203.
doi: 10.7498/aps.65.220203
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随着激光器技术的发展，实验室中可获得的激光场强度不断增大，可以观测到各种高度非线性的实验现象，比如原子分子中的电子可以从强激光场中吸收比克服电离能需要的光子数更多的光子而发生电离，被称为阈上电离.这些非线性现象向量子力学的微扰理论提出了挑战，而精确求解含时薛定谔方程的方法只局限在少数的简单原子或分子，并且计算复杂.在这种情形下，基于电子轨迹的半经典理论由于其物理过程清晰、计算简单等优点应运而生，在强场光电离领域已经广泛应用.本文从原子分子电离的经典描述出发，介绍了半经典理论的发展.半经典理论结合了量子力学隧穿效应、电子经典的轨道描述以及量子的相位信息，能够很好地解释在强场隧穿区的各种实验现象.文中重点介绍两种已经发展得较为成熟的半经典方法，即量子轨道蒙特卡罗方法（quantum trajectory Monte Carlo）和库仑修正下的强场近似方法（Coulomb-corrected strong field approximation）.这两种方法的优点在于同时考虑了电子轨迹的库仑势作用以及电子轨迹之间的干涉效应，能够通过追踪电子的运动轨迹对电离电子动量谱中各种结构的形成给出直观清晰的解释.
2016, 65 (22): 223202.
doi: 10.7498/aps.65.223202
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基于动量空间和坐标空间含时伪谱方法，通过求解氢原子在强激光作用下的含时薛定谔方程，系统地研究了原子在强激光作用下电离阈值附近的高次谐波发射随着激光电场强度的变化关系.研究发现，随着入射激光强度的增加，九次谐波发射效率呈现周期性振荡结构.结合原子的激发几率计算，发现电离阈值附近的谐波增强与高激发态的布居存在相互竞争关系.
2016, 65 (22): 223203.
doi: 10.7498/aps.65.223203
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提出了一种类维格纳分布函数并用该分布函数计算了氢原子在少周期、不同偏振方向和不同激光频率的激光脉冲中电离后光电子的各种分布：线偏振下的时间-能量分布、时间电离率分布和椭圆偏振下的时间-出射角分布、角度分布和时间电离率分布.结果显示：随着激光频率降低，所有分布清楚直观地展现出电子从多光子区域到隧穿区域的转变过程.对线偏振情况，伴随着这种转变，电离时间与最终动量之间的半经典关系与时间-能量分布越来越一致.同时，时间-能量分布清楚地展现了隧穿区域中的干涉结构，并给出了干涉原因是由不同时刻电离出的具有相同能量的电子干涉形成的.对椭圆偏振，通过量子计算与半经典结果的比较，分别得到了角度分布的角度偏移和时间分布的时间偏移.计算发现时间偏移远小于角度偏移，两者之间并不对应.因此，基于两种偏移相对应原理的阿秒测量技术是不准确的.而且计算表明时间偏移的数值有正有负，因此该偏移也不能解释为隧穿时间.
2016, 65 (22): 223204.
doi: 10.7498/aps.65.223204
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该综述回顾了近期解析R矩阵方法结合半经典理论的发展，介绍其应用于线偏振光场下单活跃电子系统中的求解强场电离概率幅的过程[Torlina L，Smirnova O 2012 Phys.Rev.A 86 043408].解析R矩阵方法通过内外区域分割，可以获得对外区光电子的半解析描述.内区能够提供良好定义的边界条件，外区光电子波函数则可近似为Eikonal-Volkov解.进一步，使用稳相近似，可以将电离概率幅中的积分近似为半经典轨迹及相应相因子对应的分量之和.基于该方法讨论了不同电离时刻隧穿而出波包的形状，近似表现为以半经典轨线为中心的高斯型.在外光场与库仑势同时存在的情况下，亚周期非绝热修正对电离概率有不同的影响.作为特殊的案例，文中重点讨论在复时间平面上使用纯光驱动轨迹与库仑修正相因子研究光电子返回母核附近发生软回碰过程中的一系列关键环节以及对低能结构的影响[Pisanty E，Ivanov M 2016 Phys.Rev.A 93 043408].在引入库仑势后，使用传统积分曲线存在一定的问题，因积分路径可能遭遇分支-切割面导致积分函数丧失解析性.为了克服该问题，隧穿电离后演化过程的时间被拓展到复平面，电子轨迹允许具有虚部.当回碰发生时，需要谨慎处理复时间平面上的分支-切割面.研究发现，复平面上的导航方法与最接近时间有关，最接近时间总存在于一对分支-切割面之间，它可以帮助规避不连续路径.最接近时间解的集合形成丰富的几何结构，使电子在回碰过程中表现出有趣的性质，与低能结构有关的回碰信息就隐藏在这些几何结构中，我们讨论了最接近时间方程解的拓扑结构随参数的变化以及设计路径搜索算法的依据，介绍了实验上与低能结构相关的可能观测到的现象.
2016, 65 (22): 223205.
doi: 10.7498/aps.65.223205
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利用伪谱法数值求解碱金属Na原子在中红外激光场中的含时薛定谔方程，在计算中使用了精确的原子模型势函数，通过该模型势能够得到与实验一致的束缚态能级，从而能够研究Na原子处在激发态时发射高次谐波的特点.研究结果表明，在过垒电离区域，当Na原子初态处于4s或5s激发态时发射的高次谐波在阈值之下具有超连续的特点，通过叠加阈值以下到阈值附近的高次谐波，能够得到中心频率从可见光高频波段到中紫外的单个脉冲.通过分析原子的电离概率及谐波的时频特性表明，在过垒电离区域原子发射低阶谐波的过程与隧穿区域发射的过程有所不同.
2016, 65 (22): 223206.
doi: 10.7498/aps.65.223206
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超短超快激光脉冲的出现为人们探索原子分子中超快电子动力学过程提供了强有力的工具.阿秒脉冲和强激光脉冲电场整形技术能够获得电子波包在亚飞秒时间尺度的动力学信息，发展出了一系列阿秒超快光谱学技术，如阿秒条纹相机、阿秒瞬态吸收谱等，成功地应用于原子、分子和固体中电子运动的探测.其中双色激光场就是通过电场整形技术实现电子相干运动控制和探测的一种重要手段，本文综述了中科院上海光机所强场激光物理国家重点实验室近几年来在双色场控制与测量原子分子超快过程方面的研究工作.
2016, 65 (22): 223207.
doi: 10.7498/aps.65.223207
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强场光电子全息因其二维光电子动量谱中携带着电子和离子的时空动力学信息，所以在实验中被发现后迅速成为近年来强场超快物理中的一个热点研究领域.本文主要介绍一种推广的量子轨迹蒙特卡罗计算方法.利用这种方法可在更广泛的实验条件下探讨原子分子光电子全息现象背后深层次的物理机理.与含时薛定谔方程的对比发现利用推广的量子轨迹蒙特卡罗方法计算的光电子全息干涉结构的截止能量位置能清楚地反映非绝热隧穿电离效应.而且，我们发现了深隧穿电离条件下一种新颖的圆环干涉结构.这一圆环状干涉结构遮蔽了光电子全息条纹，因此，这一结果表明：深隧穿区并非是形成光电子全息的有利实验条件.在非绝热隧穿区，长程库仑势对于光电子全息的形成起着至关重要的作用.
2016, 65 (22): 224205.
doi: 10.7498/aps.65.224205
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自20世纪60年代激光发明以来，激光与物质的相互作用就一直成为物理学领域的一个重要研究方向.通过最近几十年激光技术的发展，大大拓展了激光的频率、强度及脉宽范围，使得复杂体系在激光场中的激发、辐射及电离过程得到更精细而深入的研究.本文总结了处理单色和双色激光场中双电子原子非序列电离的频域理论；归纳了碰撞-电离和碰撞-激发-电离两种机理下原子非序列电离在单色和双色激光场中的动量谱分布，并对动量谱上的干涉条纹利用量子通道相干的理论进行了分析；归纳了前向碰撞和背向碰撞在不同激光场条件下对非序列电离的不同贡献，以及高频激光场在非序列电离中所起的作用.
2016, 65 (22): 224206.
doi: 10.7498/aps.65.224206
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本文通过数值求解含时薛定谔方程研究He+在远紫外和红外激光场作用下产生高次谐波的过程.在电子隧穿并从红外激光场获得能量后，其在与母离子碰撞过程中可能吸收额外的远紫外光子，并导致高次谐波中出现以远紫外光子能量为间隔的多重截止结构.我们进一步通过傅里叶频谱分析的方法证实了这一结构产生的物理机制；并分析了高次谐波的多重截止频率强度和远紫外强度的关系.我们的研究为产生高能量谐波提供了一种方案.
2016, 65 (22): 224207.
doi: 10.7498/aps.65.224207
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在超短激光脉冲的激发下，原子分子会发生强场阈上电离、高次谐波辐射等高阶非线性的强场物理过程.通过对这些过程中产生的光、电子信号的分析，可以实现对原子分子结构及其超快动力学过程同时具有埃量级空间分辨和亚飞秒量级时间分辨的探测，为人们在极端条件下研究微观世界的物质结构和基本物理过程提供了强大的工具.自2004年发展起来的基于分子高次谐波的分子轨道层析成像方法，可以实现对分子轨道波函数本身的高时空分辨层析成像.这将帮助人们更加深刻地认识化学反应过程的物理本质.本文介绍了分子轨道层析成像的理论方法，并综述了十余年来分子轨道层析成像理论的新进展.
2016, 65 (22): 224208.
doi: 10.7498/aps.65.224208
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通过系统研究氮分子高次谐波产生过程中的电子超快动力学过程，实验上发现在中红外飞秒强激光场驱动下高次谐波谱的截止区附近存在清晰的谐波谱极小值.进一步研究表明谐波谱极小值对应的光子能量强烈依赖于驱动激光脉冲的光强和波长，而与分子取向角无关，由此推断该极小值来源于氮分子最高占据分子轨道和次最高占据分子轨道产生的高次谐波之间的相消干涉.本研究结果将对极端强场条件下多轨道电子超快动力学研究起到积极推动作用.
2016, 65 (22): 224209.
doi: 10.7498/aps.65.224209
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利用反旋圆偏振双色飞秒激光脉冲，结合电子-离子三维动量符合测量，实验研究了CO分子的单电离和双电离解离过程.在激光偏振平面内观测到碳离子C+三叶草状的不对称动量分布.通过调节双色场中基频光和倍频光的相对相位，可以控制C+的出射方向，实现CO分子的二维不对称解离.
