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水中受激拉曼散射的能量增强及受激布里渊散射的光学抑制

史久林 许锦 罗宁宁 王庆 张余宝 张巍巍 何兴道

水中受激拉曼散射的能量增强及受激布里渊散射的光学抑制

史久林, 许锦, 罗宁宁, 王庆, 张余宝, 张巍巍, 何兴道
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  • 为提高液体介质中受激拉曼散射的输出能量, 提出了通过温度调控来抑制受激布里渊散射的方法, 设计了532 nm多纵模宽带脉冲激光泵浦的受激拉曼散射发生系统, 测量了不同温度下水中前向受激拉曼散射及后向受激布里渊散射的输出能量, 分析了水温、泵浦激光线宽及热散焦效应对受激拉曼散射输出能量影响的物理机制. 实验结果表明: 通过降低水温可实现对受激布里渊散射过程的有效抑制, 同时减小热散焦效应带来的光束畸变, 从而有效提高受激拉曼散射的输出能量. 研究结果对液体介质中的受激拉曼散射多波长转换具有重要意义.
      通信作者: 史久林, jiulinshi@126.com ; 何兴道, xingdaohe@126.com
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 41776111, 41666004, 61865013, 41576033, 61665008)、江西省自然科学基金(批准号: 20171BAB202039, 20161BBH80036)、江西省杰出青年基金(批准号: 20171BCB23053)和航空基金(批准号: 2016ZD56007, 2016ZD56006)资助的课题.
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  • 图 1  实验测量原理图

    Fig. 1.  Principle diagram of experimental measurement.

    图 2  (a)泵浦光时域轮廓; (b)水的受激拉曼散射归一化光谱图, 泵浦能量为100 mJ/Pulse

    Fig. 2.  (a) Temporal profile of pump leaser; (b) normalized SRS spectrum of distilled water at pump energy of 100 mJ/Pulse.

    图 3  不同温度下SRS输出能量随入射泵浦光能量变化

    Fig. 3.  Output energy of SRS versus the incident pump energy at different temperatures.

    图 4  不同温度下SBS输出能量随入射泵浦光能量变化

    Fig. 4.  Output energy of SBS versus the incident pump energy at different temperatures.

    图 5  入射泵浦能量为50 mJ时, 不同温度下水池出光口剩余泵浦光强度的远场分布轮廓 (a) 5 °C; (b) 35 °C

    Fig. 5.  Far-field profiles of intensity distribution of residual pump beam at the exit of the cell window at different temperatures,when the incident pump energy is 50 mJ/Pulse: (a) 5 °C; (b) 35 °C.

    图 6  入射泵浦能量为150 mJ时, 不同温度下的SRS输出光斑分布 (a) 5 °C; (b) 35 °C

    Fig. 6.  Facula profiles of SRS at different temperatures when the incident pump energy is 150 mJ/Pulse: (a) 5 °C; (b) 35 °C.

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出版历程
  • 收稿日期:  2018-08-17
  • 修回日期:  2018-12-24
  • 上网日期:  2019-02-01
  • 刊出日期:  2019-02-20

水中受激拉曼散射的能量增强及受激布里渊散射的光学抑制

  • 1. 南昌航空大学, 江西省光电检测技术工程实验室, 南昌 330063
  • 2. 南昌航空大学, 无损检测技术教育部重点实验室, 南昌 330063
  • 通信作者: 史久林, jiulinshi@126.com ; 何兴道, xingdaohe@126.com
    基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 41776111, 41666004, 61865013, 41576033, 61665008)、江西省自然科学基金(批准号: 20171BAB202039, 20161BBH80036)、江西省杰出青年基金(批准号: 20171BCB23053)和航空基金(批准号: 2016ZD56007, 2016ZD56006)资助的课题.

摘要: 为提高液体介质中受激拉曼散射的输出能量, 提出了通过温度调控来抑制受激布里渊散射的方法, 设计了532 nm多纵模宽带脉冲激光泵浦的受激拉曼散射发生系统, 测量了不同温度下水中前向受激拉曼散射及后向受激布里渊散射的输出能量, 分析了水温、泵浦激光线宽及热散焦效应对受激拉曼散射输出能量影响的物理机制. 实验结果表明: 通过降低水温可实现对受激布里渊散射过程的有效抑制, 同时减小热散焦效应带来的光束畸变, 从而有效提高受激拉曼散射的输出能量. 研究结果对液体介质中的受激拉曼散射多波长转换具有重要意义.

English Abstract

    • 液体介质中的受激散射过程在非线性光学领域一直是研究的热点. 其中, 受激拉曼散射(stimulated Raman scattering, SRS)是非常重要的三阶非线性散射过程, 也是典型的由激光与介质相互作用产生的非弹性散射过程[1,2]. 由于其在光谱分析、光传感、激光雷达等领域有着非常重要的应用, 因此, 过去几十年在理论和实验方面都有着广泛的研究[3-8].

      SRS是1962年Woodbury和Ng[9]在研究红宝石调Q激光器中首次发现. 其典型应用是通过高阶非线性光学过程在增益介质中产生多波长激光, 例如, 在无机盐水溶液中, 利用SRS可获得可见光范围内的多波长激光输出[10]. 通过这种方法可获得用于生物医学、可见光通信、光学全息成像等不同应用领域的激光光源. 相对于固体和气体增益介质, 在液体介质中可获得更高的SRS能量转化效率[11,12]. 在液体介质中, 提高SRS的能量转化效率需要高能量泵浦光作为激发光源, 例如, 可采用短脉冲的纳秒激光通过聚焦的方式来获得较高的峰值功率密度, 以保证SRS的高能量输出. 但高能量的泵浦激光会产生受激布里渊散射(stimulated Brillouin scattering, SBS)、热散焦、光学击穿等其他非线性过程, 而这些过程在某种程度上会抑制SRS的有效产生, 降低其能量转化效率. 尤其是SBS, 其与SRS是一个相互竞争的过程, 这种竞争过程会消耗部分泵浦光能量, 而且在高增益介质中, SBS过程占主导优势, 其会大大抑制SRS的产生[13-16]. 而液体介质中的SBS阈值、增益系数、声子寿命等依赖于介质温度的变化[17,18], 因此, 通过改变介质的温度可在某种程度上抑制SBS的产生过程, 这将有利于介质中SRS的有效产生.

      基于上述思考, 本文采用波长为532 nm的固体调Q脉冲激光器作为泵浦源, 通过实验测量水中的前向SRS, 并分析水体温度对其能量转换效率的影响. 实验证明了通过改变水体温度可实现对水中SBS的抑制, 从而有效提高SRS的能量输出. 实验结果对研究液体介质中的SRS多波长转换具有重要意义.

    • 实验测量原理图如图1所示. 实验所用泵浦源为调Q式脉冲Nd: YAG激光器(continuum powerlite precision plus), 脉宽为8 ns, 重复率为10 Hz, 多纵模输出线宽为30 GHz. 激光器输出1064 nm的基频光, 经二倍频晶体(SHG)后输出波长为532 nm倍频光, 并依次经过全反镜(M1、M2)、偏振分光镜(PBS)、四分之一波片(QW)后, 由透镜组(L)聚焦到温度可控的圆形水池中, 激发前向受激拉曼散射(forward stimulated Raman scattering, FSRS)及后向受激布里渊散射(backward stimulated Brillouin scattering, BSBS). 水池长度为1.2 m, 光束聚焦长度为1.0 m. 前向剩余泵浦光及FSRS光经透镜准直及二向色镜(DM)分光后分别由功率计D3、D4接收. 入射泵浦光及BSBS光分别由功率计D1、D2接收. 实验所用介质是衰减系数为0.06/m的去离子水, 水温由温度控制器(temperature controller, TC)精确控制, 其温控精度为0.02 °C. 水槽用厚度为5 mm的隔热材料包裹, 以保持实验过程中内部水温的恒定, 水槽两端安装有机光学玻璃窗口, 尽可能减小光传输过程中的损耗. 实验过程中, 采用热吹风来消除低温情况下玻璃窗口两端的冷凝水.

      图  1  实验测量原理图

      Figure 1.  Principle diagram of experimental measurement.

    • 泵浦光脉冲时域轮廓如图2(a)所示, 脉宽约为8 ns. 图2(b)所示为532 nm激光脉冲泵浦下水的归一化SRS光谱, 水的温度为23 °C, 泵浦能量为100 mJ, 光谱由分辨率为0.4 nm的光纤光谱仪(AvaSpec-ULS2048, Avantes)在水槽出光口采集获得. 可以看出, 在泵浦光波长两侧分布着发生“红移”(~649 nm)和“蓝移”(~436 nm)的SRS特征峰, 分别对应纯水中SRS的斯托克斯和反斯托克斯分量. 其中, 斯托克斯频移是由水分子对称分布的O—H键拉伸振动引起, 其强度远远大于反斯托克斯. 图中插图为单反相机拍摄记录的经二向色镜分光后的SRS光斑, 可明显看出发生“红移”的斯托克斯信号.

      图  2  (a)泵浦光时域轮廓; (b)水的受激拉曼散射归一化光谱图, 泵浦能量为100 mJ/Pulse

      Figure 2.  (a) Temporal profile of pump leaser; (b) normalized SRS spectrum of distilled water at pump energy of 100 mJ/Pulse.

      图3所示为不同温度下FSRS输出能量随入射泵浦光能量的变化关系. 从图3可以看出, 在相同温度下, SRS能量随入射光能量增加而增加, 且在低温时趋于线性变化; 而在相同泵浦能量不同温度条件下, 温度越高, SRS能量越低, 在水温为5 °C时, 最大输出能量为26.2 mJ, 水温35 °C时的最大输出能量为8.5 mJ.

      图  3  不同温度下SRS输出能量随入射泵浦光能量变化

      Figure 3.  Output energy of SRS versus the incident pump energy at different temperatures.

      为了分析及解释SRS能量随温度变化关系, 实验同步测量了不同温度下BSBS输出能量变化. 图4为同一实验条件下, BSBS输出能量随入射泵浦能量的变化关系. 从图4中可看出, 在相同温度下, SBS 能量随泵浦能量增加而增加, 当入射能量超过一定值时, 增加斜率减小. 在相同泵浦能量下, 温度越高, SBS输出能量越高, 在水温为35 °C时最大输出能量为16 mJ, 在水温为5 °C时, SBS输出能量小于1 mJ.

      图  4  不同温度下SBS输出能量随入射泵浦光能量变化

      Figure 4.  Output energy of SBS versus the incident pump energy at different temperatures.

      对比图3图4可知, 在相同泵浦能量下, SBS能量随温度增加而增加, 但SRS能量随温度增加而减小. 在低温条件下, SRS输出能量远大于SBS输出能量, 表示SRS过程在低温条件下占据主导优势; 在水温为25 °C时, SRS最大输出能量为13.5 mJ, SBS最大输出能量为12.7 mJ, 二者近似相等; 但在35 °C时, SBS最大输出能量大于SRS. 这种能量变化与单纵模窄带激光泵浦下水中SBS与SRS之间的关系完全不同, 在单纵模窄线宽情况下, 水中SBS输出能量远大于SRS能量, 甚至超过2个数量级, 占据绝对优势[19-21]. 针对上述实验观察, 认为导致SRS及SBS能量变化的主要原因有两点: 一是入射泵浦光条件的不同导致水中SBS增益系数的变化; 二是水的体粘滞系数随温度变化而变化, 而SBS的两个重要参数声子寿命和增益系数依赖于水的粘滞系数.

      对于介质中的受激布里渊散射, 其增益系数${g_{\rm{B}}}$可表示为[1,22]:

      ${g_{\rm{B}}} = \frac{{\gamma _{\rm{e}}^2{\omega _{\rm{s}}}^2}}{{n{\upsilon _{\rm{a}}}{c^3}{\rho _0}\left( {{\varGamma _{\rm{B}}} + {\varGamma _{\rm{P}}}} \right)}},$

      其中, ${\gamma _{\rm{e}}}$为介质的电致伸缩系数; ${\omega _{\rm{s}}}$是斯托克斯频率; $n$是介质折射率; ${\upsilon _{\rm{a}}}$是介质中的声速; $c$是真空中光速; ${\rho _0}$为介质密度; ${\varGamma _{\rm{P}}}$是泵浦光线宽; ${\varGamma _{\rm{B}}}$为自发布里渊散射线宽. 依据文献[23], 介质中的声子寿命${\tau _{\rm{B}}}$可表示为:

      ${\tau _{\rm{B}}} = \frac{1}{{{\varGamma _{\rm{B}}}}} = \frac{{{\rho _0}{c^2}}}{{\eta \omega _{\rm{s}}^2{n^2}}},$

      式中$\eta $为介质的粘滞系数. 由(1)、(2)式可知, 对于给定的散射介质, 其布里渊散射增益取决于泵浦激光线宽及水的粘滞系数. 因此, 泵浦激光线宽越窄增益越高, 线宽越宽增益越低, 这也是本文选择多纵模宽带激光作为泵浦源的主要原因, 其可以有效地抑制BSBS过程. 此外, 当温度高时, 水的粘滞系数减小, 声子寿命增加, 介质的布里渊增益系数会增大; 而当温度低时, 水的粘滞系数大, 声子寿命较短, 布里渊增益系数减小.

      而对于介质中的SRS, 其增益系数${g_{\rm{R}}}$可表示为[23]:

      ${g_{\rm{R}}} = \frac{{8{\rm{\pi }}cN}}{{\hbar \omega _{\rm{R}}^2{n^2}{\varGamma _{\rm{R}}}}}\frac{{{\rm{d}}\sigma }}{{{\rm{d}}\varOmega }},$

      式中, N为单位体积内的分子数; $\hbar $是普朗克常量; ${\omega _{\rm{R}}}$是拉曼斯托克斯频率; ${\varGamma _{\rm{R}}}$是自发拉曼散射线宽; ${{{\rm{d}}\sigma } / {{\rm{d}}\varOmega }}$项为拉曼散射截面. 在宽带激光泵浦条件下, 水中拉曼增益系数${g_{\rm{R}}}$通常小于布里渊增益${g_{\rm{B}}}$(例如室温条件下水的拉曼增益${g_{\rm{R}}}$ = 0.14 cm/GW, 而布里渊增益${g_{\rm{B}}}$ = 0.24 cm/GW)[10,17,23]. 另一方面, 产生SRS的光学支声子寿命在~10–12秒量级(对应于~103 GHz频率), 远小于产生SBS的声学支声子寿命(~10–9秒量级, 对应于GHz频率)[22], 用于抑制SBS增益的宽带泵浦激光相对于SRS来说则属于窄带激光, 在有限的带宽范围内可以忽略泵浦带宽对拉曼增益系数的影响. 因此, 多纵模宽带激光泵浦下, SRS输出能量甚至超过SBS能量, 这种现象在低温下更为明显, 这主要得益于泵浦激光线宽与介质温度对SBS双重抑制的结果.

      实验过程还发现另外一种影响SRS能量输出的因素, 那就是液体介质中的热散焦效应. 对于液体介质来说, 其作为拉曼散射介质的一个重要缺点是低热传导率和高折射率—温度系数(${{{\rm{d}}n} / {{\rm{d}}T}}$). 这种低热传导率和高折射率—温度系数特性会导致激光在介质中传输时发生光学热畸变效应, 影响光束传输质量. 当高斯光束入射到液体介质中, 折射率依赖于入射光强度[24,25]:

      $n = {n_0} + {n_1}I, $

      式中, ${n_0}$是初始折射率; ${n_1}$是非线性折射率系数; I为入射光强. 对于水中的SRS过程, 每一个斯托克斯频移会伴随相应的能量损耗, 而损耗的能量会被散射介质吸收, 导致水的折射率随温度的增加而减小, 即非线性折射率项${n_1}$ < 0, 此时, (4)式的一阶近似可表示为:

      $n = {n_0} + \frac{{{\rm{d}}n}}{{{\rm{d}}T}}T, \; \frac{{{\rm{d}}n}}{{{\rm{d}}T}} < 0.$

      因此, 随着温度的增加折射率减小, 会产生介质的热散焦效应. 依据文献[26]报道, 当介质温度降到2 °C时, 可以近似认为${{{\rm{d}}n} / {{\rm{d}}T}} = 0$, 即可以不考虑温度对折射率的影响. 这就说明可以通过降低介质的温度来减小热散焦效应对水中SRS过程的影响, 从而提高SRS的输出能量.

      图5显示的是CCD相机测量的不同温度下出光口剩余泵浦光束强度远场分布轮廓. 入射泵浦光能量为50 mJ, 出光口剩余泵浦光经过衰减器(40 dB)及聚焦透镜(f = 150 cm)后入射到CCD阵列, CCD的象元尺寸为6.5 μm. 图5(a)显示的水温5 °C时剩余泵浦光的强度分布轮廓, 其横截面高斯拟合相似度在X, Y方向分别为77.1%和80.2%, 近似于高斯光束. 图5(b)显示的是水温为35 °C时的强度分布轮廓, 能很明显地看出光束出现强度分布畸变. 从SRS的光斑分布上也可以看出热散焦效应带来的光束畸变不利于SRS的有效产生, 如图6所示. 图中显示的是入射光泵浦能量为150 mJ时, 用单反相机记录的经过二向色镜分光后的SRS输出光斑分布, 从图6中可以看出, 在5 °C时SRS的光斑能量更集中, 而在35 °C时光斑出现扩散现象, 并且强度明显减弱, 这也印证了我们的分析结果.

      图  5  入射泵浦能量为50 mJ时, 不同温度下水池出光口剩余泵浦光强度的远场分布轮廓 (a) 5 °C; (b) 35 °C

      Figure 5.  Far-field profiles of intensity distribution of residual pump beam at the exit of the cell window at different temperatures,when the incident pump energy is 50 mJ/Pulse: (a) 5 °C; (b) 35 °C.

      图  6  入射泵浦能量为150 mJ时, 不同温度下的SRS输出光斑分布 (a) 5 °C; (b) 35 °C

      Figure 6.  Facula profiles of SRS at different temperatures when the incident pump energy is 150 mJ/Pulse: (a) 5 °C; (b) 35 °C.

      需要说明的是, 本实验条件不满足后向SRS产生的增益条件, 而且其能量极其微弱, 因此实验过程中不考虑后向SRS的变化. 此外, 实验采用的是衰减系数为0.06/m的去离子水, 通过控制入射泵浦光能量及水温, 可有效降低自聚焦、光学击穿等其他非线性效应的影响. 当水温超过40 °C时, 水中开始出现明显的气泡, 会造成入射泵浦光在传输过程中的能量衰减, 影响SRS和SBS的产生, 因此, 实验没有对40 °C以上温度进行分析.

    • 本文分析了水中前向SRS的温度依赖特性, 通过采用多纵模宽带激光作为泵浦源, 实验测量了不同温度下水的FSRS及BSBS输出能量, 并从理论上分析了SRS输出能量随温度变化的原因. 通过测量SRS及SBS在不同温度下的输出能量, 对比分析了泵浦带宽及水的粘滞系数对SBS的抑制过程, 同时分析了热散焦效应对SRS的影响. 但本文没有考虑后向SRS、自聚焦和光学击穿等其他非线性效应的影响, 只从温度变化的角度验证了通过降低温度来提高FSRS输出能量的有效性. 研究结果对提高SRS在液体介质中产生多波长激光输出效率具有一定的指导意义.

参考文献 (25)

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