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TiF3, TiCl3中阴阳离子对LiBH4协同催化机理的第一性原理研究

刘贵立 张国英 鲍君善 张辉

TiF3, TiCl3中阴阳离子对LiBH4协同催化机理的第一性原理研究

刘贵立, 张国英, 鲍君善, 张辉
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  • 应用基于密度泛函理论的第一原理方法, 研究了TiF3, TiCl3催化剂中阴阳离子对LiBH4的协同催化机理. 研究发现i金属Ti相对于卤族元素掺杂不容易实现; 金属和卤族元素同时掺杂比Ti单独掺杂容易实现; 对TiF3催化剂, 一种元素掺杂的实现有助于另一种元素掺杂的实现, 这大大提高了掺杂浓度. 基于电子结构分析, 得出卤族元素单独掺杂会降低LiBH4的稳定性; Ti单独掺杂使LiBH4费米能级升高、在带隙中引入缺陷能级、使BH键结合减弱, 这些可能是Ti的卤化物催化剂大大改善LiBH4释氢性能的原因. LiBH4中加入Ti的卤化物催化剂改善其释氢性能主要是由于催化剂使BH共价结合减弱, 这使得氢扩散容易. TiF3, TiCl3催化剂, 在LiBH4可逆释氢反应过程中F,Ti协同降低BH共价结合, 而Cl, Ti这种协同作用不显著, 这是TiF3对LiBH4催化效果优于TiCl3的原因.
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 51371049)和辽宁省自然科学基金(批准号: 20102173)资助的课题.
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    Schlapbach L, Zttel A 2001 Nature 414 353

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    Hoang K, van de Walle C G 2009 Phys. Rev. B 80 214109

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    Orimo S, Nakamori Y, Kitahara G, Miwa K, Ohba N, Towata S, Zttel A 2005 J. Alloys. Compd. 404-406 427

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出版历程
  • 收稿日期:  2014-07-15
  • 修回日期:  2014-08-29
  • 刊出日期:  2014-12-05

TiF3, TiCl3中阴阳离子对LiBH4协同催化机理的第一性原理研究

  • 1. 沈阳工业大学建筑工程学院, 沈阳 110870;
  • 2. 沈阳师范大学物理科学与技术学院, 沈阳 110034;
  • 3. 沈阳新松机器人自动化股份有限公司, 沈阳 110168
    基金项目: 

    国家自然科学基金(批准号: 51371049)和辽宁省自然科学基金(批准号: 20102173)资助的课题.

摘要: 应用基于密度泛函理论的第一原理方法, 研究了TiF3, TiCl3催化剂中阴阳离子对LiBH4的协同催化机理. 研究发现i金属Ti相对于卤族元素掺杂不容易实现; 金属和卤族元素同时掺杂比Ti单独掺杂容易实现; 对TiF3催化剂, 一种元素掺杂的实现有助于另一种元素掺杂的实现, 这大大提高了掺杂浓度. 基于电子结构分析, 得出卤族元素单独掺杂会降低LiBH4的稳定性; Ti单独掺杂使LiBH4费米能级升高、在带隙中引入缺陷能级、使BH键结合减弱, 这些可能是Ti的卤化物催化剂大大改善LiBH4释氢性能的原因. LiBH4中加入Ti的卤化物催化剂改善其释氢性能主要是由于催化剂使BH共价结合减弱, 这使得氢扩散容易. TiF3, TiCl3催化剂, 在LiBH4可逆释氢反应过程中F,Ti协同降低BH共价结合, 而Cl, Ti这种协同作用不显著, 这是TiF3对LiBH4催化效果优于TiCl3的原因.

English Abstract

参考文献 (19)

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