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非对称波形激光驱动的氢原子高次谐波频移及控制

魏博宁 焦志宏 周效信

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非对称波形激光驱动的氢原子高次谐波频移及控制

魏博宁, 焦志宏, 周效信

Frequency shiftand control ofhigh-order harmonicsof H atom driven by anasymmetric laser pulse

Wei Bo-Ning, Jiao Zhi-Hong, Zhou Xiao-Xin
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-11-22
  • 修回日期:  2021-12-11
  • 上网日期:  2022-01-26
  • 刊出日期:  2022-04-05

非对称波形激光驱动的氢原子高次谐波频移及控制

  • 西北师范大学物理与电子工程学院, 兰州 730070
  • 通信作者: 焦志宏, jiaozh@nwnu.edu.cn
    基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 11765018, 11764038, 91850209)资助的课题.

摘要: 提出了一种利用非对称波形激光脉冲与原子相互作用在隧穿区发射高次谐波谱的大频移方案. 通过数值求解偶极近似下的三维含时薛定谔方程, 研究了该激光驱动氢原子发射的高次谐波特性. 结果表明, 利用上升沿与下降沿不同的非对称激光驱动氢原子所发射的高次谐波在截止位置附近发生了大的频率红移和蓝移, 通过改变激光脉冲的上升沿或下降沿, 能调控谐波的频移量. 产生频移的原因是激光脉冲上升沿或下降沿对谐波贡献的不同所致, 当下降沿发射谐波的贡献大于上升沿的贡献时, 谐波发生红移, 反之则发生蓝移. 通过改变激光脉冲波形, 在隧穿电离区能够调控截止位置附近原子发射的高次谐波频率, 对于给定的某一阶谐波, 调控的范围可从奇次阶到邻近偶次阶之间的任意频率处.

English Abstract

    • 原子分子在强激光场中发射的高次谐波[1,2]具有很宽的频谱, 其频率范围能覆盖到紫外和极紫外、甚至软X射线波段, 是相干性很好的高频光源[3], 由于有宽频的特点, 也是获得脉宽阿秒(1阿秒=10–18秒)量级超短脉冲的主要途径[4-7], 而且, 原子分子发射的高次谐波还可用来探测原子分子内部结构的信息[8,9]. 因此, 研究原子分子在强激光场中发射高次谐波的性质, 是令人感兴趣的重要内容. 原子分子发射的高次谐波具有如下的典型特征: 低阶谐波的强度会随着阶数增加快速下降, 然后展示有一个频率较宽的平台区域. 在平台区域, 谐波的强度变化不大, 最后在某一阶处突然截止(cutoff), 其发射过程可以用半经典的“三步模型”来描述[10]: 原子或分子中的电子在强激光场作用下发生隧穿电离, 然后, 被电离的电子在激光场的作用下离开母离子, 当激光场反向时, 电子返回并在激光场作用下获得动能, 最后与母离子复合, 发射出高次谐波. 可以证明, 原子分子在单色激光场作用下, 每半个周期会出现一个电子波包, 在激光场的持续作用下, 所有出现的电子波包叠加后, 只能发射频率等于激光频率奇数倍的光子[11], 即高次谐波. 相对于同步辐射和自由电子激光系统, 高次谐波作为相干高频光源具有独特的优势[12], 不仅是小型的桌面系统, 而且, 频率能覆盖很宽的波段范围, 可满足多学科领域的需求. 虽然, 高次谐波的频率范围很宽, 但当驱动激光的频率一定时, 获得的任一阶谐波的频率就一定为(2n + 1)ω(其中ω为激光的圆频率, n为整数), 相邻阶谐波之间的频率差为2ω. 在实际应用领域, 如果需要的高频光源对频率有严苛要求的话, 例如需要的频率刚好处在2ω之间的任意频率时, 高次谐波就很难满足要求, 因此实现对高次谐波谱的频率进行调控有重要的应用价值. 当然, 在一些特殊情况下, 原子分子所发射谐波的频率也会发生一定程度的红移和蓝移, 已有实验和理论研究证实不仅原子在激光场中发射的谐波会有少许的蓝移[13]或红移[14], 而且, 分子在激光场中发射的谐波也会发生一定的红移[15]. 不过一般情况下, 谐波的这种蓝移或红移量都很小. 只有在高强度激光作用下, 甚至饱和光强以上的激光场驱动原子, 高次谐波谱有可能产生较大程度的频移(包括红移或蓝移), 如Shin等[16]利用高强度激光与原子相互作用产生高次谐波的研究中, 在截止位置附近得到了较大的蓝移, 蓝移程度随激光强度的增大而增大, 最大蓝移可达2ω, 从而实现了对高次谐波频率的调控. 由于这类谐波蓝移的发生需要强度很高的激光, 一般在过垒电离区域, 在激光的上升沿能够把原子全部电离, 使得激光场在电场分量达到最大值之前就将原子的基态耗尽, 导致在激光的下降沿无谐波发射. 在过垒电离区域, 原子发射高次谐波的效率一般都较低, 而在隧穿区域具有更高的发射效率, 因此, 较大幅度的谐波频率红移(或蓝移)较难在隧穿区域实现.

      近年来随着激光脉冲整形技术的成熟, 实现任何形状的激光脉冲输出已成为可能[17,18], 最近的研究表明, 在激光通过纳米等离基元过程中能够实现飞秒量级的不对称波形脉冲 (即脉冲的上升沿和下降沿经历的时间不同)[19]. 为此, 本文提出了一个在隧穿区域能够使得原子发射谐波频率产生较大幅度红移和蓝移的方案, 利用强度在隧穿电离区域的不对称波形激光脉冲驱动氢原子, 实现对截止位置附近高次谐波的红移或蓝移的控制, 通过调节激光下降沿宽度, 调控高次谐波的红移幅度. 反之, 也可通过调节激光上升沿时间宽度, 调控高次谐波的蓝移幅度. 通过控制激光场波形的不对称性, 在隧穿区域, 实现了对高次谐波截止位置附近频率红移或蓝移幅度的控制, 在红移情况下, 高次谐波频移的范围可从奇次阶降至邻近的偶次阶之间的任一频率处; 而对于蓝移的情况, 则高次谐波频移可从奇次阶增大到邻近的偶次阶间的任一频率位置.

    • 研究氢原子在激光场中发射高次谐波的性质, 需要计算原子在激光场中的感生偶极加速度, 为此, 首先需数值求解氢原子在激光场中的三维含时薛定谔方程, 得到氢原子在激光场中的含时波函数. 在偶极近似下, 由于在长度规范和速度规范下求解含时薛定谔方程能够得到相同的结果[20], 本文选用长度规范下进行求解. 氢原子在线偏振激光场中运动的含时薛定谔方程为(无特殊说明, 文中均采用原子单位):

      $ {\rm{i}}\frac{\partial }{\partial t}\psi \left(\boldsymbol{r},t\right)=\widehat{H}(\boldsymbol{r},t)\psi \left(\boldsymbol{r},t\right) , $

      式中, 激光+原子体系的总哈密顿量 $\widehat{H}(\boldsymbol{r}, t)= $$ {\widehat{H}}_{0}\left(\boldsymbol{r}\right)+V(\boldsymbol{r}, t)$, 其中$ {\widehat{H}}_{0}\left(r\right) $$ V(\boldsymbol{r}, t) $分别是无外场下氢原子的哈密顿量和激光与氢原子的相互作用能, 可表示为

      $ {\widehat{H}}_{0}\left(\boldsymbol{r}\right)=-\frac{1}{2}\frac{{\partial }^{2}}{\partial {r}^{2}}+\frac{{\widehat{L}}^{2}}{{2r}^{2}}-\frac{1}{r} , $

      $ V\left(\boldsymbol{r},t\right)=-\boldsymbol{r}\cdot \boldsymbol{E}\left(t\right)=rE\left(t\right)\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta , $

      其中, $ \hat{L}$为原子的轨道角动量算符, $E(t) $为激光场的电场分量. (1)式的解可用伪谱法求解, 求解过程已在文献[21]中详细给出, 将体系的总哈密顿量按照无场下原子的哈密顿量${\widehat{H}}_{0}\left(\boldsymbol{r}\right) $和相互作用能$V\left(\boldsymbol{r},t\right) $进行分裂, 波函数对时间的演化过程为

      $ \begin{split} &\psi( {{{\boldsymbol{r}}}},t+\Delta t) \\ =\;& \exp\left( - \frac{{{\rm{i}}{\widehat H}_0\Delta t}}{2}\right)\exp\left[ - {\rm{i}}V\left(r,\theta ,t + \frac{{\Delta t}}{2}\right)\right]\\ &\times\exp\left( - \frac{{{\rm{i}}{\widehat H}_0\Delta t}}{2}\right) \psi \left({{\boldsymbol{r}}},t\right)+O\left({{\Delta }t}^{3}\right) , \end{split}$

      这种算符分裂方式的优点是避免了通常分裂算符法在演化过程中需要在坐标和动量空间的反复变换. (4)式的演化过程在球坐标下进行, 可以通过一个非线性变换, r = L(1 + x)/(1 – x + α), 将径向坐标的范围从[0, Rmax]变换到[–1, 1] , 变换中的L为映射参数, α = 2L/Rmax, LRmax的取值依赖于激光的强度(L, Rmax分别取30和130 arb.units). 这种变换在近核附近的网格点取的较密, 而在远核空间的网格点取的相对稀疏, 这样既能保证计算结果的准确性, 又能节约计算时间. 在计算过程中通过对(4)式的重复演化, 一直计算到激光脉冲结束, 从而得到在激光脉冲作用下氢原子的含时波函数.

      氢原子的含时波函数求得之后, 再由Ehrenfest定理计算氢原子的感生偶极加速度:

      $ a\left(t\right)=\langle \psi (\boldsymbol{r},t)|-\frac{\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta }{{r}^{2}}-E\left(t\right)|\psi (\boldsymbol{r},t)\rangle \text{, } $

      这时通过傅里叶变换将时域信号a(t) 变换到频域, 得到高次谐波的强度为

      $ P\left(\omega \right)={\left|A\left(\omega \right)\right|}^{2} , $

      其中, $A\left(\omega \right)=\displaystyle\int _{0}^{T}a\left(t\right)\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}(-\mathrm{i}\omega t)\mathrm{d}t$, 积分上限T为激光脉冲结束的时间.

      为了详细分析原子在激光场中发射高次谐波谱的时间结构, 即任一频率的谐波随时间的变化关系, 利用小波变换来计算谐波的频率与时间关系[22]:

      $ {A}_{\omega }\left({t}_{0},\mathrm{\omega }\right)=\int a\left(t\right){w}_{{t}_{0},\omega }\left(t\right)\mathrm{d}t , $

      式中, $ {w}_{{t}_{0}, \omega }\left(t\right)=\sqrt{\omega }W\left[\omega \right(t-{t}_{0}\left)\right] $, 这里的Morlet小波变换窗函数表示为

      $ W\left(x\right)=\frac{1}{\sqrt{\tau }}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left(\mathrm{i}x\right)\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\left(-\frac{{x}^{2}}{2{\tau }^{2}}\right) . $

      由窗函数的形式可以看出, $ {A}_{\omega }({t}_{0}, \omega ) $除了依赖诱导偶极加速度外, 还与参数τ的大小有关. 当谐波频率一定时, 取不同的τ值, 尽管$ {A}_{\omega }({t}_{0}, \omega ) $值的绝对大小会有一定差别, 但其随时间演化的规律却与τ值的关联度很小.

    • 提出利用非对称形状的线偏振激光脉冲驱动氢原子发射高次谐波, 这种非对称形状是指激光脉冲的上升沿和下降沿经历的时间不同. 采用两类不同的非对称形状激光脉冲驱动原子, 定义上升沿时间小于下降沿时间的激光脉冲为下降类脉冲(图中记为Falling type), 或者相反为上升类脉冲 (图中记为Rising type). 为研究方便, 取激光上升沿和下降沿的电场分量为线性增加或下降. 在对下降类和上升类激光脉冲驱动原子发射高次谐波的研究中, 依次采用3种不对称波形的激光(分别标记为Ⅰ, Ⅱ, Ⅲ). 对于下降类脉冲, 上升沿时间取为3T0, 下降沿时间依次取为31T0, 23T0, 15T0(其中T0 = 2πc/λ0为激光的周期, 激光波长λ0 = 1064 nm); 对于上升类脉冲, 则相反.

      当上升沿相同, 而下降沿不同时, 氢原子发射的高次谐波在截止位置附近的特点. 图1(a)给出了Ⅰ, Ⅱ, Ⅲ 3种不同下降类脉冲的激光形状, 依次分别由黑色点虚线、红色双点虚线和蓝色实线表示. 由于研究隧穿区域原子发射高次谐波的性质, 因此激光峰值强度均取为I = 2 × 1014 W/cm2. 分别计算了该强度激光驱动下氢原子发射的高次谐波谱, 图1(b)给出了在截止位置附近的计算结果. 为了说明谐波移动的大小, 图中还给出了相同强度下对称的梯形激光脉冲产生的谐波谱, 其频率正好是激光频率的奇数倍, 如图1(b)紫红色虚线所示. 对比观察梯形激光产生的第67阶谐波(标记为H67), Ⅰ, Ⅱ, Ⅲ种激光脉冲驱动下原子发射的谐波均向低频方向, 即长波方向移动 (如图1(b)黑色箭头所示), 说明谐波发生红移. 并且红移大小与下降沿持续时间有关. 随着激光脉冲下降沿时间的减小, 产生谐波的红移更明显, 甚至达到相邻低一阶的偶数阶, 截止位置附近的H65—H71谐波皆如此, 说明通过控制激光脉冲下降沿的快慢, 能够控制谐波的红移量. 从图1还可以看出, 比H65阶低的谐波发生了一定程度的谱线分裂, 这一现象在更强激光与原子相互作用过程中也会出现, 可以归结为多个电子路径干涉的结果[23,24], 在本文所研究的隧穿区, 平台区谐波的分裂也归结为多轨道干涉的结果.

      图  1  (a)下降类激光脉冲波形; (b)氢原子发射的高次谐波谱, 箭头表示谐波频移的方向

      Figure 1.  (a) Waveform of laser pulse in falling type; (b) HHG spectra of H atom(arrow indicates the direction of frequency shift).

      为考察谐波红移的大小随激光下降沿的变化, 对第I和III种脉冲驱动下的偶极加速度进行时频分析, 结果如图2所示. 从图2(c)2(d)可以看出, 无论是第I还是第III种波形的情况, 谐波的发射主要是在激光的下降沿发生的, 而在激光上升沿, 只有当激光强度接近最大值时才有很弱的发射, 这样就导致在上升沿谐波的发射受到抑制, 下降沿发射谐波的强度远大于上升沿的贡献, 而且, 红移量也不同, 后者大于前者. 为了解发生这种谐波红移现象的原因, 可以通过强场近似理论进行分析. 根据单原子的强场近似理论, 第n阶谐波的瞬时能量${\varOmega }_{n}$与激光强度随时间的变化率有关[25]:

      图  2  (a) (b) 下降类第I, III型激光脉冲波形; (c) (d)相应高次谐波的时频分析

      Figure 2.  (a) (b) Laser waveform I, III in falling type; (c) (d) time-frequency profile of theHHG spectra.

      $ {\varOmega }_{n}=\frac{\partial [n{\omega }_{0}t+{\phi }_{\mathrm{d}\mathrm{i}\mathrm{p}}]}{\partial t}\approx n{\omega }_{0}+{\alpha }_{n}\frac{\partial I}{\partial t} , $

      式中, ω0为激光圆频率, $ {\phi }_{\mathrm{d}\mathrm{i}\mathrm{p}} $为原子偶极加速度的瞬时相位, αn为依赖于谐波阶数n (n为奇数) 的比例系数, I为激光的瞬时强度. 由(9)式可看出, 第n阶谐波的瞬时能量与激光强度的变化有关, 当激光脉冲处在上升沿时, $\partial I/\partial t $>0; 而在激光脉冲的下降沿, 则$\partial I/\partial t $<0.对于上述的谐波发射情况来说, 上升沿对谐波的贡献极小, 下降沿发射谐波的贡献占主导地位. 在下降沿阶段, 由于$\partial I/\partial t $<0, 由(9)式可以发现, 第n价谐波能量在0基础上有所减小, 即发生谐波的红移. 并且, 红移大小与激光强度变化率有关, 下降沿变化越快, 则谐波的红移就越显著, 这也正是图2(d)红移量大于图2(c)的原因. 通过控制激光脉冲下降沿变化的快慢, 就能控制谐波的红移量, 从计算的结果可以看出, 使用第III种激光脉冲, 在截止位置附近(即H65—H71)谐波的红移程度可达到相邻较低阶的偶数阶谐波处(如图1(b)所示). 分析认为, 当激光脉冲上升沿发射的谐波贡献远远大于下降沿贡献时, 这时$\partial I/\partial t $>0时, 谐波的频谱移动会与上述情况相反, 即发生谐波的蓝移.

      图3(a)给出了上升类脉冲情况下Ⅰ, Ⅱ, Ⅲ三种不同形状的激光波形, 激光峰值强度与下降类脉冲的相同, 相应氢原子发射的谐波谱如图3(b)所示. 与图1(b)结果相反, 这时在截止位置附近的谐波向高频方向移动(图中黑色箭头), 发生蓝移. 蓝移大小与激光脉冲的上升沿有关, 上升沿的激光强度变化越大, 则蓝移的程度就越大, 也能够从奇数阶移动到邻近的偶数阶(更高一阶). 通过相应的时频分析(见图4(c)4(d))可以看出, 谐波的发射主要在脉冲的上升沿, 而在脉冲的下降沿期间几乎没有谐波发射. 在这种情形下, 上升沿激光脉冲的$ \partial I/\partial t > 0 $, 根据(9)式的表示, 谐波会在奇数阶的位置发生蓝移, 而蓝移的大小, 可以通过调控激光脉冲上升沿变化的快慢来实现.

      图  3  (a) 上升类激光脉冲波形; (b)氢原子发射的高次谐波谱, 箭头表示谐波频移的方向

      Figure 3.  (a) Waveform of laser pulse in rising type; (b) HHG spectra of H atom(arrow indicates the direction of frequency shift).

      图  4  (a) (b)上升类第I, III种激光脉冲; (c) (d)相应高次谐波的时频分析

      Figure 4.  (a) (b) Laser waveform I, III in rising type; (c) (d) time-frequency profile of the HHG spectra.

      以H65阶谐波为例, 图5(a)5(b)给出氢原子在不同激光波形脉冲驱动下谐波的红移和蓝移量, 图中的频移量Δn以阶数为单位给出, 脉冲波形分别与图1(a)3(a)中的激光脉冲相对应. 最大的红移或蓝移量Δn约为–1或+1, 即第n阶谐波可以红移至第n – 1阶处, 或者蓝移至第n+1阶处, 并且, 通过控制非对称激光脉冲的上升沿或下降沿, 能够使该阶谐波频移在奇数谐波和相邻的偶数谐波之间的任何位置. 此外, 通过谐波的频移量和其相应的发射时间可以估算频移量Δn与激光强度变化率$\partial I/\partial t $之间的关系. 如果通过时频分析得到谐波发射时间Δt, 通过激光包络就可以估算激光强度变化率ΔE2t, 其中E 2(t)为激光波形平方, 即强度的包络. 对于H65红移谐波在下降类第III种场驱动下, 原子发射谐波的时间范围Δt约为3.5T0—4T0, 激光强度随时间的变化率就可根据[E 2(3.5T0) – E2(4T0)]/Δt估算出来. 图5(c)分别给出了H61和H65阶的红移量(蓝移量)与激光强度变化率之间的关系, 其中, 红色点线表示红移, 蓝色点线表示蓝移. 如图5(c)所示, 谐波红移和蓝移的大小与激光强度变化率成线性关系, 这与(9)式的结论一致. 图5(c)还可以看出, 虽然H61和H65的随激光强度的变化率都为线性关系, 但是斜率稍有不同, 这也说明(9)式中的比例系数$ {\alpha }_{n} $的大小与阶数有关, H65阶的比例系数稍大于H61阶的比例系数, 即在激光振幅变化率相同的情况下, H65的红移量或蓝移量稍大于H61的频移量.

      图  5  (a) (b) H65阶谐波在第III种激光场下的红移、蓝移量; (c) H61和H65谐波的红移量 (蓝移量)与激光强度变化率之间的关系

      Figure 5.  (a) (b) The redshift, blueshift of H65 in laser waveform III, respectively; (c) the redshift (blueshift) of H61 and H65 with the rate of change of laser intensity.

      以下降类第III种激光脉冲产生的谐波为例进行讨论. 根据计算的氢原子在激光场中的时频分析图, 可以提取出任意价谐波发射的时间轮廓, 图6给出了H61阶(平台区)谐波的发射时间轮廓, 为了与截止位置附近的谐波进行比较, 图6也给出了H65阶(截止区)谐波的时间轮廓, 实线为谐波发射的时间轮廓, 竖直虚线表示自由电子回碰母离子的时刻, 它是通过准经典理论的计算获得[10]. 在H61阶谐波发射过程中, 超过半高的发射峰有5个(图6(a)), 其中第1, 2, 5个峰的发射时间略早于经典计算的返回时刻, 表明这3个发射事件是短轨道过程, 而第3, 4峰的发射时刻与经典计算的返回时刻重合, 表明这两个发射事件的长短轨道重叠, 因此, H61阶谐波发射的主要贡献来自于这5个电子波包与母离子的回碰复合, 既有短轨道的贡献, 也有长轨道贡献, 而H61阶的谐波 (见图6(a)插图)正是这5次发射事件干涉的结果, 出现了谱线的分裂; 而对于H65阶谐波的发射过程, 超过半高的两个发射峰2和3的贡献是主要的(见图6(b)), 且是长短轨道重叠的(因发射时刻与经典计算的返回时刻重合)单轨道过程, 而另外的两个短轨道(1和4)的贡献较小, 因此, H65主要是来自于这两个发射强度相当的单轨道贡献, 其干涉的结果如图6(b)中的插图, 这一干涉导致谱线的轮廓有稍许的不对称, 但是并未发生谱线的分裂.

      图  6  (a) H61和 (b) H65阶谐波的时间轮廓(下降类第III种激光场作用)

      Figure 6.  Fig.6, The time profile of H61 (a) and H65 (b) in the laser waveform III of the falling type, respectively.

    • 本文提出了一种利用不对称波形激光脉冲驱动氢原子发射高次谐波, 在隧穿区产生较大谐波红移和蓝移的方法. 通过数值求解氢原子在激光场中的三维含时薛定谔方程, 研究了在不对称波形激光脉冲作用下, 激光波形不对称程度对原子发射谐波频率的影响. 通过调控激光脉冲的上升沿或下降沿的持续时间, 能够实现截止位置附近谐波频率的调控, 调控的范围可以从奇数阶次到邻近的偶数阶次之间的任意频率处, 通过向下邻近的偶数阶(红移)和向上邻近的偶数阶(蓝移), 能够覆盖相邻奇数阶之间2ω范围的任意频率. 相对于文献[16]仅能在过垒区实现较大频移的方法, 本文方案可以在隧穿区实现. 借助于激光通过等离基元过程对激光进行整形获得不对称波形的激光脉冲[19], 其不对称程度可以通过改变等离基元的结构实现, 借助于这类不对称激光驱动原子, 在隧穿区同样能够实现谐波的较大频移, 且隧穿区原子发射谐波的效率较高, 对于通过高次谐波实现任意频率的相干辐射输出具有重要意义.

      感谢南昌航空大学杜海伟博士的有益讨论.

参考文献 (25)

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