1.   引　言

相干布居囚禁(coherent population trapping, CPT)是指相干双色激光的频差与Λ型三能级原子的基态超精细能级间隔相等时, 原子被制备到基态超精细能级的相干叠加态上, 产生不吸收激光也不发射荧光的现象, 可用于实现低成本、高精度、芯片化的原子钟和磁力计装置^[1–5]. 目前, 基于稳态过程的CPT现象已被广泛地研究^[6,7], 而瞬态过程研究相对较少. 1998年, 意大利国家电子研究所在具有拉曼失谐的铯原子Λ型三能级结构中观察到振荡现象^[8]. 2004年, 韩国标准与科学研究所采用方波进行微波频率调制, 研究了拉曼失谐对CPT信号振荡的影响^[9]. 2009年, 北京大学量子电子学研究所从理论方面证明瞬态CPT现象是一种阻尼振荡, 并使用频率为100 Hz的方波进行微波频率调制, 证实了CPT振荡与拉曼失谐之间的关系, 提出基于CPT瞬态振荡现象的原子钟方案^[10]. 2015年, 该团队^[11]基于双色相干激光频率差与Λ型三能级原子基态能级频率间隔近失谐时所产生的弛豫振荡, 提出相干布居数拍频(coherent population beating, CPB)概念, 并使用方波对微波频率调制, 研究了铷原子基态超精细能级相干性对CPB信号的影响. 2016年, 俄罗斯新西伯利亚州立大学分别采用方波和正弦波两种微波频率调制方式, 研究了不同双色泵浦调制频率下CPT瞬态振荡的演化过程, 并从理论和实验上证实了增大微波调制信号的频率会增强CPT信号的瞬态过程, 产生瞬态振荡^[12]. 2019年, 该研究团队^[13]使用正弦波进行频率调制, 发现当调制信号的扫描频率和扫描宽度近似相等时, 利用CPT共振激发的动力学可以提高原子钟对比度. 此后, 研究人员将CPT瞬态振荡的研究拓展至同属于光诱导相干现象的非线性磁光旋转(nonlinear magneto optical rotation, NMOR)领域^[14–16], 研究磁场调制的频率、振幅以及扫描速率对NMOR瞬态过程的影响. 除此之外, 随着研究的不断深入, 基于CPT瞬态振荡的潜在应用也被发现并研究, 例如基于CPT瞬态振荡的原子钟以及磁场测量装置等^[10,17–19].

CPT的瞬态振荡现象已被多个研究组发现并从理论和实验上予以证明, 该现象与相干双色激光频差和原子基态能级间隔之间存在拉曼失谐有关. 不同的频率调制方式会导致拉曼失谐的变化方式不同, 进而引起不同的CPT瞬态振荡过程. 然而, 目前已有的研究大多聚焦于采用方波、正弦波对微波频率进行调制, 探究相干双色激光频差发生阶跃变化和非均匀变化对CPT瞬态振荡的影响^[9–12], 针对相干双色激光频差均匀变化方面的研究相对较少. 此外, 已有研究表明, 扫描速率过快会增强NMOR瞬态过程^[14], 但针对扫描速率对CPT瞬态过程影响的研究仍是空白. 本文采用周期性锯齿波对微波频率进行调制, 实现一个周期内相干双色激光频差同时存在均匀变化和阶跃变化, 并利用⁸⁷Rb原子基态5²S_1/2的超精细子能级F = 1, F = 2和激发态5²P_1/2的F = 2所构成的Λ型三能级结构, 探究拉曼失谐的变化方式以及变化速率对CPT瞬态振荡的影响.

2.   理论基础

CPT现象涉及光泵浦和量子干涉两个过程. 图1是典型的相干双色光激发Λ型三能级结构原子示意图. 其中, |1$\rangle$和|2$\rangle$表示原子的两个基态能级, |3$\rangle$表示原子的激发态能级. 当两个频率分别为ω₁和ω₂的相干光场与三能级原子相互作用时, 处于基态能级的原子被泵浦至激发态. 处于激发态能级的原子会发生向基态能级辐射, Г用于表示激发态原子的弛豫率, 而γ₁和γ₂表示两个基态能级之间的弛豫率. 三能级结构原子的基态超精细能级频率间隔为Δ₂₁, 与其相互作用的双色相干激光的频率差为ω₂₁(ω₂₁ = |ω₁ – ω₂|). Δ₁(Δ₂)表示频率为ω₁(ω₂)的光与能级|1$\rangle$和|3$\rangle$(|2$\rangle$和|3$\rangle$)之间的单光子失谐. 而双光子拉曼失谐Δ表示双色相干激光频差和原子基态能级频率间隔之间的失谐量, 即Δ = ω₂₁ – Δ₂₁. 根据图1可知, ω₂₁, Δ₂₁, Δ₁以及Δ₂之间存在如下关系:

$${\omega _{21}} = {\varDelta _{21}} + {\varDelta _1} + {\varDelta _2} .$$

(1)

即双光子拉曼失谐也可以表示为Δ = Δ₁ + Δ₂.

在上述Λ型三能级原子结构中, CPT瞬态振荡现象可以通过密度矩阵方程进行理论计算^[17]. 由于系统中存在激发态原子的弛豫率Г以及两个基态能级之间的弛豫率γ₁和γ₂, 密度矩阵算符的演化方程组可以使用刘维尔(Liouville)方程来推导^[12]. 已有研究广泛采用假设两束激光拉比频率相等(均为Ω), 且两束激光与能级之间的单光子失谐满足Δ₁ = Δ₂的方式, 实现简化计算的目的^[10,11]. 上述Λ型三能级原子结构满足Г远大于γ₁, γ₂以及Ω, 且|3$\rangle$能级上的布居数ρ₃₃远小于|1$\rangle$, |2$\rangle$能级上的布居数ρ₁₁和ρ₂₂. 在此条件下, 可以推导得到布居数ρ₃₃的解析表达式^[10,11]:

$$\begin{split}{\rho }_{33}=\;&\text{Re}\bigg\{-\frac{2{k}_{1}{\eta }_{1}}{{\eta }_{1}+\lambda +\varGamma }{\mathrm{exp}}\left[\left({\eta }_{1}+\lambda \right)t\right]\\ &-\frac{2{k}_{2}{\eta }_{2}}{{\eta }_{2}+\lambda +\varGamma }{\mathrm{exp}}\left[\left({\eta }_{2}+\lambda \right)t\right]\\ &+\frac{2{k}_{3}\lambda }{\varGamma }+C\text{exp}\left(-\varGamma t\right)\bigg\}, \end{split}$$

(2)

其中

$$\lambda = - {\gamma _2} + {\mathrm{i}}\varDelta ,$$

(3)

$${k_3} = - \frac{{{\varOmega ^2}}}{{8{\lambda ^2} - 4\lambda \alpha + 4{\varOmega ^2}}} ,$$

(4)

$${\eta _{1,2}} = \frac{{\alpha \pm \sqrt {{\alpha ^2} - 8{\varOmega ^2}} }}{4} ,$$

(5)

$$\alpha = 2{\gamma _2} - \varGamma - {\mathrm{i}}\varDelta ,$$

(6)

$${k_{1,2}} = {k_3}\frac{{\lambda + {\eta _{1,2}}}}{{{\eta _{1,2}} - {\eta _{2,1}}}} .$$

(7)

(2)式中第一项表示慢速衰减项, 衰减速率为$\gamma_2 + \varOmega^2/\varGamma$, 第二项和第四项为快速衰减项, 衰减速率为Г. 通常情况下, Г的数值在10⁸—10⁹量级, 而$\gamma_2 + \varOmega^2/\varGamma$在10³量级, 因此忽略(2)式中第二项和第四项. 简化后得到方程:

$$\begin{split} {\rho _{{33}}}=\;&\frac{{{2}{k_{3}}\lambda }}{\varGamma } - \frac{{2{k_1}{\eta _1}}}{{{\eta _1} + \lambda + \varGamma }}\\ &\times\exp \left[ {-\left( {{\gamma _{2}}+\frac{{{\varOmega ^{2}}}}{\varGamma }} \right)t} \right]\cos \varDelta \cdot t \end{split} .$$

(8)

当ω₂₁严格等于Δ₂₁, 即Δ = 0时, 部分原子被泵浦至两个基态能级的相干叠加态上, 使处于激发态的原子布居数最少, 从而产生透射光的增强现象即CPT现象^[20]. 若ω₂₁与Δ₂₁不相等, 即Δ ≠ 0, 此时会引起CPT瞬态振荡现象.

3.   实验方法及系统

为了探究相干双色激光频差同时存在均匀变化和阶跃变化时, 相干布居囚禁振荡激发与拉曼失谐之间的关系, 搭建了如图2所示的实验测试系统. 采用半宽调制的方法, 设置微波调制频率为⁸⁷Rb原子基态的超精细能级间隔的一半, 即约为3.417 GHz. 微波信号与电流源输出的直流信号(大小约为1.2 mA), 经Bais-Tee耦合后注入波长为795 nm的垂直腔面发射激光器(vertical cavity surface emitting laser, VCSEL), 产生一系列频率间隔等于微波频率的边带. 实验中利用±1级边带作为与⁸⁷Rb原子作用的相干双色光, 通过调整偏振片和1/4波片, 使进入原子气室的激光变为左旋圆偏光, 出射光经光电探测器转换为电信号. ⁸⁷Rb原子气室表面缠有无磁加热丝以及提供弱磁的螺线管线圈, 并放入磁屏蔽装置中. VCSEL激光器和原子气室外部均设置有温度控制装置, 工作温度依次为75 ℃和40 ℃. 利用锁相放大器和伺服控制器构成的锁定环路, 实现将VCSEL激光频率锁定至原子气室叠加吸收谱的最低点.

采用锯齿波对微波频率进行调制, 以实现相干双色激光频差与⁸⁷Rb原子基态能级间隔之间的失谐量同时存在均匀变化和阶跃变化. 锯齿波扫描频率、微波输出频率以及拉曼失谐之间的关系如图3所示. 其中, ω₀表示微波源所设置的中心频率, m表示频率偏移, f表示锯齿波的频率. 在使用锯齿波对输出微波进行频率调制过程中, 输出微波频率由ω₀ – m变化至ω₀+m, 扫描宽度为2m, 拉曼失谐由–4m变化至4m. 在一个锯齿波周期内, 拉曼失谐均匀变化, 而在锯齿波的下降沿处, 拉曼失谐发生阶跃变化.

4.   结果与讨论

4.1   拉曼失谐均匀变化速率对CPT振荡的影响

将微波中心频率和偏移频率分别设置为3.417340064 GHz和2 kHz, 分别使用频率为10 Hz和100 Hz的锯齿波进行频率调制. 由图3可知, 当微波源的中心频率和频率偏移保持不变, 锯齿波频率与拉曼失谐变化速率呈正相关. 因此, 随着锯齿波频率的增加, 拉曼失谐均匀变化速率增加. 图4(a)为采用频率为10 Hz的锯齿波调制微波信号所得到的CPT信号, 呈现洛伦兹线型. 图4(b)为频率为100 Hz的锯齿波调制得到的CPT信号. 可以发现当频率为100 Hz时, 在拉曼失谐均匀增大至0的过程中(CPT建立过程), CPT信号呈现洛伦兹线型; 随着拉曼失谐进一步增加, CPT信号出现振荡现象. 已有研究表明, 当系统状态变化速率大于原子弛豫速率时, 使原子趋向不同的平衡状态, 从而产生振荡现象^[14]. 而CPT现象是相干双色激光与Λ型三能级原子相互作用, 并随时间演化的过程. 因此, 采用频率为100 Hz的锯齿波进行频率调制, 会增大相干双色光频率的变化速率, 进而增大拉曼失谐均匀变化速率, 使CPT过程偏离稳态, 从而产生振荡现象.

4.2   拉曼失谐变化方式对CPT振荡的影响

通过改变微波中心频率, 使激发态原子布居数最少, 基态能级相干程度最高, 即透射光最强的系统状态位于锯齿波的下降沿位置, 可以实现在锯齿波周期内拉曼失谐均匀变化, 而在下降沿处拉曼失谐阶跃变化. 由图3可知, 当微波调制频率保持不变时, 增大频率偏移可以扩大扫描宽度, 导致拉曼失谐均匀变化的速率增大. 同时, 也会使发生阶跃变化所对应的拉曼失谐增大. 因此, 使用频率为100 Hz的锯齿波对微波信号进行频率调制, 调整微波中心频率, 并设置不同的频率偏移, 使扫描宽度依次为1, 1.5, 2, 2.5, 3和4 kHz; 发生阶跃变化的拉曼失谐依次为2, 3, 4, 5, 6和8 kHz, 实验参数如表1所列.

使用以上微波频率调制参数进行CPT信号表征, 结果如图5所示. 由图5(a)—(f)可以看出, 在每个锯齿波周期内, 均包含CPT态建立和CPT振荡激发两个过程. 并且, 在CPT态建立过程中, 不同拉曼失谐均匀变化速率所得到的信号线型相同. 而当原子被囚禁至相干布居态后, 拉曼失谐的阶跃变化使CPT信号出现明显的振荡现象, 且不同失谐量所激发的CPT振荡的幅度基本相同. 已有研究表明, CPT振荡幅度与基态原子能级的相干程度有关, 相干程度越高, 则CPT振荡幅度越大^[11]. 而基态原子能级的相干程度与CPT态建立时间有关. 在图5(a)—(f)中, CPT态建立时间相同, 因此不同拉曼失谐所激发的CPT振荡幅度基本一致.

为了进一步分析拉曼失谐均匀变化速率对CPT态建立过程的影响, 对图5(a)—(f)中CPT态建立过程曲线(红色)进行对称处理(蓝色), 并使用洛伦兹函数拟合, 如图6所示. 图6(a)—(f)均较好地满足洛伦兹曲线, 表明拉曼失谐均匀变化速率不会影响CPT态建立过程线型. 此外, 图6(a)—(f)中, 洛伦兹曲线的半峰全宽(FWHM)由2.99减小至1.66. 将FWHM转换至拉曼失谐, 得到CPT信号线宽随着拉曼失谐均匀变化速率增大而呈现增大趋势. 该变化趋势与图4结果相符, 与拉曼失谐均匀变化速率减慢, 相干双色光与三能级原子作用过程近似为稳态有关.

图7为不同阶跃变化拉曼失谐所激发的振荡信号频率的拟合结果. 其中, 黑色为图5中部分CPT振荡曲线, 红色为阻尼振荡函数拟合结果. 图7(a)—(f)曲线能够较好满足阻尼振荡函数, 表明拉曼失谐阶跃变化可以激发CPT信号产生阻尼振荡. 拟合得到振荡频率分别为2.03, 3.05, 4.04, 5.03, 6.05和8.008 kHz, 与发生阶跃变化的拉曼失谐大小相等. 此外, 与图4(b)相比, 二者的振荡线型有明显区别. 可知, 拉曼失谐以较大速率均匀变化所引起的振荡呈现非谐波行为, 而拉曼失谐的阶跃变化所引起的振荡呈现阻尼振荡过程, 该实验结果与已有研究一致^[12,21].

图8(a)为拉曼失谐与CPT振荡频率之间的关系图, 可以看出, 随着拉曼失谐的增加, CPT信号的振荡频率也呈现增加趋势, 并且二者存在相等关系. 图8(b)为拉曼失谐与CPT振荡衰减速率之间的关系. 根据拟合结果计算得到的阻尼振荡衰减速率在1.38×10³—1.45×10³范围内波动, 可以近似认为不同拉曼失谐条件下得到的CPT振荡衰减速率相同. 由理论模型可知, CPT振荡信号的衰减速率仅与激发态原子弛豫率Г、基态原子弛豫率γ₂以及拉比频率Ω有关^[8]. 因此, 实验结果可以较好地符合理论结果. 除此之外, 利用拉曼失谐与振荡频率相等的关系, 可以将该系统用于弱磁场强度的测量等领域.

5.   结　论

本文采用周期性锯齿波对微波频率进行调制, 使相干双色激光频差同时存在均匀变化和阶跃变化, 从而获得同时存在均匀变化和阶跃变化的拉曼失谐, 并研究了拉曼失谐变化方式以及变化速率对CPT振荡瞬态过程的影响. 研究结果表明, 当拉曼失谐均匀变化时, CPT振荡激发过程与失谐量的变化速率有关, 变化速率过大会激发CPT信号产生非谐波振荡行为. 当拉曼失谐发生阶跃变化时, CPT信号产生阻尼振荡行为, 且振荡频率与拉曼失谐相等. 此外, 研究发现CPT态的建立过程中, 信号线型与拉曼失谐均匀变化速率无关, 均呈现洛伦兹线型; 但信号线宽随着变化速率减小而减小. 相比于方波和正弦波等调制方式, 采用锯齿波对微波频率调制可以使CPT态建立和振荡激发过程的拉曼失谐分别发生均匀变化和阶跃变化, 实现CPT态的完全建立和CPT振荡的完全衰减过程.