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Amorphous carbon films have attracted much attention in the field of abnormal discharge of vacuum microwave devices and equipment due to their extremely low secondary electron yields (SEYs). However, the dynamic process and microscopic mechanism of the effect of amorphous carbon film on secondary electron emission are still poorly understood. In this work, a numerical simulation model of the secondary electron emission of amorphous carbon film on copper surface is developed by the Monte Carlo method, which can accurately simulate the dynamic processes of electron scattering and emission of the film and the substrate. The results show that the maximum SEY decreases by about 20% when the film thickness increases from 0 to 1.5 nm. Further increasing the thickness, the SEY no longer decreases. However, when the film is thicker than 0.9 nm, the SEY curve exhibits a double-hump form, but with the thickness increasing to 3 nm, the second peak gradually weakens or even disappears. The electron scattering trajectories and energy distribution of secondary electrons indicate that this double-hump phenomenon is caused by electron scattering in two different materials. Compared with previous models, the proposed model takes into account the change of work function and the effect of interfacial barrier on electron scattering path. Our model can explain the formation of the double-hump of SEY curve and provides theoretical predictions for suppressing the SEY by amorphous carbon film.
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Keywords:
- secondary electron emission /
- amorphous carbon film /
- metal /
- Monte Carlo simulation
1. 引 言
二次电子发射现象是引起高能粒子加速器、真空微波元器件和其他电子设备异常放电的重要因素[1–3], 受到相关领域研究人员的广泛关注. 例如, 在高能粒子加速器的真空室中, 由残留气体电离产生的电子束与真空腔壁碰撞产生二次电子, 从而形成电子云, 并导致束流损失或真空恶化[4,5]. 二次电子发射系数(secondary electron yield, SEY)定义为二次电子数目与入射电子数目之比, 是表征二次电子发射现象的重要特征参数. 因此, 抑制二次电子发射现象或降低金属表面SEY是提高真空微波部件和设备放电阈值的重要途径.
二次电子一般从材料表面纳米深度中出射, 对表面状态非常敏感[6,7], 因此通过表面镀膜能够有效抑制二次电子发射[8,9]. 近年来, 非晶态碳(amorphous carbon, a-C)薄膜被发现在抑制二次电子发射方面具有巨大潜力[10,11]. Larciprete等[12]在Cu基底上制备纳米厚的a-C薄膜, 使Cu的SEY峰值从1.4降低到1.2. Li等[13]在实验中发现a-C薄膜不但能够使不锈钢基片的SEY降低30.6%, 同时可以增大第一和第二临界能量, 从而降低微波器件异常放电风险. 除此之外, a-C薄膜还具有成本低、化学性质稳定、易制备等特点, 促进了该材料在抑制二次电子发射领域方面的应用. 然而, 有学者在实验中观察到了这种薄膜结构的SEY曲线在某些特定情况下呈现出了双峰形态, 这一现象很可能引起微波管内额外损耗, 从而影响器件性能、工作寿命和传输质量[14,15].
有关a-C薄膜对二次电子发射的影响规律大多仍停留在实验阶段, 相关的理论研究仍然匮乏. 并且, 实验中观察到的双峰现象及其形成原因尚未得到充分的理论解释. Monte Carlo (MC)方法在粒子碰撞动力学模拟方面具有天然的优势, 通过MC模拟可以获得材料内部的电子散射过程以及二次电子发射特性的详细信息, 非常适合从微观层面解释二次电子发射特性的形成规律[16–18]. Nguyen等[19]采用MC方法模拟了石墨烯薄膜的二次电子发射过程, 其中电子的弹性散射和非弹性散射分别采用经典的Rutherford弹性散射截面[20]和Bethe能量损失公式[21]描述.
本文在已有电子与金属基底散射模型基础上, 采用MC方法建立了Cu表面a-C薄膜的二次电子发射数值计算模型, 模拟了电子在a-C薄膜和Cu基底内的散射过程及二次电子发射过程, 其中弹性散射和非弹性散射分别采用Mott微分散射截面法和Penn介电函数方法描述. 通过记录电子散射轨迹和统计二次电子信息, 探讨a-C薄膜对Cu的二次电子发射效应的抑制规律和双峰现象形成的原因.
2. 研究方法
根据a-C的厚度和入射电子能量, 电子在a-C/Cu内的散射可以分三种情况讨论, 如图1所示. 情况1: 如果a-C极薄, 电子可以直接穿透a-C并与Cu基底散射, 因此a-C几乎不会影响散射过程; 情况2: 如果a-C较厚且入射电子能量较低, 电子只能在a-C内散射, 无法到达Cu基底; 但如果入射电子能量较高, 电子会同时在a-C和Cu中散射(情况3). 电子无论在a-C或Cu中均可能发生电离散射事件, 并产生新电子, 这些新电子与入射电子同时被追踪, 直到电子出射到真空中或其能量耗尽在材料中. 此外, a-C薄膜还会通过影响金属表面功函数而改变电子出射概率, 因此真空/ a-C界面和a-C/Cu界面对电子散射和出射的影响需要在模型中予以考虑.
基于MC方法的a-C/Cu二次电子发射数值模拟流程如图2所示. 首先, 根据电子的位置判断发生散射的材料种类. 若在Cu中, 电子与Cu原子的散射过程通过之前报道的模型进行模拟[22]. 若在a-C中, 首先根据散射截面确定电子与C原子的散射类型. 若为弹性散射, 只改变电子运动方向, 若为非弹性散射, 还需更新电子能量, 并确定是否生成新的电子, 这些新电子也同样被追踪. 然后, 根据电子下一次的散射位置判断其是否从表面出射. 若出射, 则记录其信息, 包括出射能量、出射角度、出射点位置和电子散射轨迹; 否则, 电子将在材料内继续执行散射.
电子的单步自由程Sn可以通过一个均匀分布在[0, 1)之间的随机数R1获取:
Sn=−λTlnR1, (1) 其中λT为总平均自由程, 有λ−1T=(λel+λin)−1=ρσT, λel和λin分别表示弹性和非弹性散射的平均自由程. σT为总散射截面, ρ为材料的分子密度.
电子的散射类型可以用另一个[0, 1)之间的随机数R2确定. 如果当R2<λin/λinλTλT时, 则进行弹性散射; 否则进行非弹性散射. 图3展示了根据散射截面计算的在不同能量E0下, 电子与Cu和a-C发生弹性和非弹性散射的概率P.
对于电子能量低于10 keV的情况, 用量子力学分波法求解Schrödinger方程可以得到Mott弹性散射截面, 在物理意义上更为严格[23]. 然而, Mott散射微分截面dφ/dΩ的数值解计算非常复杂, 本文参考Czyzewski等[24]的计算结果, 利用查表与插值结合的方法预先获得在不同能量和散射角度下的Mott散射截面值, 弹性散射角度可通过随机数R3获得:
R3=∫ϑ0dφdΩsinϑ′dϑ′∫π0dφdΩsinϑ′dϑ′, (2) 其中φ为散射截面; Ω为立体角; ϑ为两次散射事件间电子运动方向的夹角.
Penn介电函数法是研究现代电子非弹性散射事件的标准方法, 采用Penn介电函数近似方法[25]计算非弹性散射微分截面和非弹性散射平均自由程. 对于非弹性散射微分截面:
d2λ−1ind(hω)dq=1πa0E0Im{−1ε(q,w)}1q, (3) 其中, Im{−1ε(q,w)}为能量损失函数; a0为波尔半径; hω和hq分别为非弹性散射中的能量损失和动量转移. 能量损失函数来源于Da等[26]的计算结果, 是在通过非晶态碳的光学测量数据库[27]所获得的光学介电常数ε(w)实验数据的基础上, 从光学极限外推至有限波长区域得到的近似拓展. 非弹性散射中的能量损失ΔE可通过R4获得
R4=∫ΔE0dλ−1ind(ΔE′)d(ΔE′)∫E0−EF0dλ−1ind(ΔE′)d(ΔE′), (4) 其中, EF为电子所处材料的费米能级. 类似地, 非弹性电子散射角度ϑ可通过R5获得
R5=∫ϑ0d2λ−1indΩd(ΔE)sinϑ′dϑ′∫π0d2λ−1indΩd(ΔE)sinϑ′dϑ′. (5) 在进行非弹性散射后, 原电子能量变为E′0=E0−ΔE, 新电子能量为Enew=ΔE−EB, 其中EB表示内壳层电子束缚能.
当电子遇到界面势垒时, 一些电子会被反弹进入材料中, 而另一些电子则能跨越界面势垒. 以一维阶跃状势垒为例, 能量为E1角度为β的电子在材料内部、势垒区和真空区的电子波函数都满足薛定谔方程, 通过求解这三个区域的电子态密度, 根据势垒两侧电子态密度之比, 电子跨越高度为U0的界面势垒的概率可以由(6)式中的穿透系数Tin确定[16]:
Tin={4√1−U0E1cos2β[1+√(1−U0E1cos2β)]2,E1cos2β⩾U0, 0 ,E1cos2β<U0, (6) 其中, E1代表电子跨越界面势垒前的能量; β是电子运动方向与界面法线方向的夹角. 只有当同时满足条件E1cos2β⩾U0和Tin>R6(R6为(0, 1]随机数)时, 电子才能克服界面势垒.
克服势垒后的电子能量变为E′1=E1−U0. 电子运动方向与界面法线方向之间的夹角β′可以通过以下公式求得:
√E′1sinβ′=√E1sinβ. (7) 如果电子无法克服界面势垒, 则认为电子继续在当前材料内散射, 其能量不会改变, 但角度会变为β″=π −β.
3. 结果与讨论
3.1 实验验证
为了验证模型的可靠性, 将计算结果与已报道的实验结果[28,29]进行对比. 由于实验结果很容易受到表面状态和测试误差的影响, 有必要对SEY进行归一化处理, 相对SEY记为 δr=δ/δδmax,Cuδmax,Cu, 其中δmax,Cu为Cu的SEY最大值. 图4显示了a-C薄膜厚度L分别为0, 0.6和2.1 nm的a-C/Cu的相对SEY计算结果和实验结果的对比. 由图4可以看出, 本模型的计算结果与实验结果非常接近, 最大误差不超过12%, 验证了模型的可靠性.
3.2 a-C薄膜厚度对SEY的影响
为了系统探讨a-C薄膜对Cu的SEY的影响, 计算了不同薄膜厚度L的SEY曲线, 并与纯a-C材料的SEY进行比较, 如图5(a)所示. 随着L从0 nm增加到1.5 nm, SEY最大值从1.14降至0.93, 但低能段的SEY略微上升. 然而, 当L从1.5 nm增加到3 nm, SEY最大值达到饱和, 且与a-C的SEY最大值几乎重合. 值得注意的是, 当L ≥ 1.5 nm时, SEY曲线呈现出明显的第二峰, 并且随着L的增加, 第二峰减弱并消失, SEY曲线从低能段到高能段逐渐与a-C的重叠. 此外, 随着L从0 nm增大至0.3 nm, 第一临界能量从211 eV降低至191 eV, 对应第二临界能量从503 eV增高至1020 eV. 当L > 0.3 nm时, SEY峰值小于1, 因此不会存在异常放电风险. 图5(b)进一步展示了SEY第一峰值δmax1和第二峰值δmax2以及它们对应的入射能量Emax1和Emax2随L的变化规律.
3.3 不同a-C厚度的电子散射轨迹
MC模拟能够还原电子在材料内部的散射过程, 从微观层面解释双峰现象. 图6(a)—(d)展示了1000个EPE= 500 eV的电子垂直入射到不同a-C薄膜厚度的电子散射轨迹分布, 即入射电子和电离电子在不同时刻的位置分布图, 不同颜色代表电子的深度. 随着L从0 nm增大至2.4 nm, 电子在材料内部的散射范围逐渐缩小, 并且最可几深度(most probable depth, MPD)从Cu转移至a-C中(图6(a)—(d)), 其中MPD表示与最大电子密度相对应的深度z. 这意味着, 当电子散射范围涉及两种材料时, SEY特性表现为两者的合成, 因此会有两个峰同时出现的情况. 此外, 较厚的a-C会显著限制电子的散射范围, 这是由于电子在a-C中的非弹性散射概率大于在Cu中的概率, 大部分电子没有足够能量跨越表面势垒出射, 导致SEY降低.
图 6 不同厚度L下的电子散射轨迹分布及规律 (a) L = 0 nm; (b) L = 0.9 nm; (c) L = 1.5 nm; (d) L = 2.4 nm; (e) MPD和 与L的关系. 图(a)—(d)中, 灰色点线表示MPD的位置, 红色曲线表示归一化的电子密度分布Pa-C Fig. 6. Distribution and pattern of electron scattering trajectories with different L: (a) L = 0; (b) L = 0.9 nm; (c) L = 1.5 nm; (d) L = 2.4 nm; (e) MPD and vs. L. In panels (a)–(d), the gray dot line represents the position of the MPD, and the red curve represents the normalized electron density distribution.Pa-C 图6(e)进一步展示了MPD和a-C中电子数量比例Pa-C随a-C厚度L的变化规律. 定义Pa-C=Na-C/Ntotal, Na-C和Ntotal分别表示a-C和a-C/Cu中的电子数量. 当L从0 nm增加到0.3 nm时, MPD从1.46迅速下降至0.24; 进一步增大L会使MPD增大, 即向更深方向移动. 此外, Pa-C随着L的增加而增加, 当L ≥ 0.6 nm时, Pa-C甚至大于0.5, 意味着在a-C内的电子数目超过在Cu内的电子数. 以上结果均表明a-C/Cu界面势垒是阻止电子进入Cu的关键因素之一.
3.4 入射角度对SEY的影响
在实际应用中, 大多数电子的入射角度与材料表面并不是垂直的. 以L = 1.5 nm为例, 图7(a)显示了不同入射角度θ下的a-C/Cu的SEY曲线. 随着θ的增加, SEY显著增大, 并且第二峰也逐渐减弱至消失. 此外, 随着θ从30°增大至80°, 第一临界能量从168 eV降低至68 eV, 对应第二临界能量从284 eV增高至2840 eV. 从图7(b)观察到δmax1和δmax2均呈指数增大, 而Emax1和Emax2略微增加. 为了定量分析第二峰的变化, 定义了第二峰的高度δΔ和宽度EΔ, 如图7(c)所示. δΔ和EΔ随着θ明显减小, 直到θ≥70°时完全消失. 这是因为θ越大, 进入Cu的电子比例减少, 双峰现象就会减弱; 其次, 根据(6)式, 电子在a-C/Cu界面处的夹角β随θ的增大而增大, 导致电子跨越界面势垒的概率降低.
图 7 入射角度 对SEYθ 的影响 (a) 不同δ 下,θ 与δ 的关系; (b)EPE ,δmax1 ,δmax2 和Emax1 与Emax2 的关系; (c)θ 和δΔ 与EΔ 的关系. 其中, 图(c)中的内插图为θ 和δΔ 的示意图EΔ Fig. 7. Effects of incident angle on the SEYθ : (a)δ vs.δ at differentEPE ; (b)θ ,δmax1 ,δmax2 andEmax1 vs.Emax2 ; (c)θ andδΔ vs.EΔ . In panel (c), the interpolation diagram is a schematic diagram ofθ andδΔ .EΔ 3.5 不同入射角度的电子散射轨迹
图8(a)—(d)绘制了不同θ下的电子散射轨迹和沿深度z方向的电子密度分布. 随着θ的增大, 电子的散射范围显著缩小. 同时, MPD向表面方向移动. 图8(e)定量地给出了MPD和Pa-C随着θ的变化规律. 首先, Pa-C增大甚至接近0.97, 意味着更多电子集中在a-C区域内散射, Cu对SEY的影响逐渐减弱, 因此双峰现象减弱; 其次, MPD减小表明电子散射位置向表面转移, 更多电子仅在浅表层散射, 此时电子更容易出射, SEY随着θ的增大因而显著增大.
图 8 不同入射角度 下的电子的散射轨迹分布及规律(L = 1.5 nm) (a)θ = 0°; (b)θ = 30°; (c)θ = 60°; (d)θ = 80°; (e) MPD和θ 与Pa-C 的关系. 图(a)—(d)中, 灰色点线表示MPD的位置, 红色曲线表示归一化的电子密度分布θ Fig. 8. Distribution and pattern of electron scattering trajectories with different (L = 1.5 nm): (a)θ = 0°; (b)θ = 30°; (c)θ = 60°; (d)θ = 80°; (e) the MPD andθ vs.Pa-C . In panels (a)–(d), the gray dot line represents the position of the MPD, and the red curve represents the normalized electron density distribution.θ 3.6 二次电子能量分布
二次电子能量分布(secondary electron spectrum, SES)包含了更丰富的表面信息, 是表征二次电子发射的另一个重要参数[30,31]. 为此, 图9展示了EPE= 500 eV的电子束垂直照射不同厚度a-C薄膜的本征SES与其半峰宽(full width at half maximum, FWHM)和最可几能量(most probable energy, MPE)的变化情况. 随L的增加, SES的本征峰逐渐降低, 并向a-C的靠拢, 并且MPE向高能段移动, FWHM展宽. 可见a-C会使MPE和FWHM显著增大, 表明a-C薄膜会导致电子发生更频繁的非弹性碰撞, 从而损失能量, 导致低能电子比例减少, MPE增大及FWHM向高能段展宽.
4. 结 论
本文开发了一种a-C/Cu双层材料的二次电子发射MC数值模型, 用于研究a-C薄膜对Cu的二次电子发射的影响. 其中, 电子与目标原子之间的弹性散射和非弹性散射过程分别采用Mott理论和Penn介电函数模型描述. 为了精确重现电子在a-C/Cu内的散射过程, 模型还考虑了a-C引起的功函数的变化以及电子在a-C/Cu界面及真空/a-C界面处的多次散射过程. 基于本模型的计算结果, 得到以下结论.
1) a-C薄膜可以使Cu的SEY最大值从1.14降低到0.93. 这是因为a-C薄膜能够通过更多次的非弹性散射事件降低电子的能量, 并且a-C/Cu界面能够限制电子的散射范围, 从而降低SEY.
2) 当a-C薄膜厚度大于0.9 nm时, SEY曲线开始呈现双峰现象. 然而, 继续增加a-C薄膜厚度, 第二峰减弱并向高能段移动. 通过增加a-C薄膜厚度和电子入射角度, 均会使第二峰减弱甚至消失.
3) 双峰现象是由电子在两种不同材料中的散射引起的, 表现为两种材料SEY特性的重合. 较厚的a-C薄膜或较大的电子入射角度都会将更多电子限制在a-C薄膜内, 减弱SEY的第二峰.
本文提出的模型有助于从微观层面理解多层结构的二次电子发射特性, 对于选择合适的薄膜厚度以抑制二次电子发射, 以及避免双峰现象引起的异常放电具有重要的理论指导意义.
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图 6 不同厚度L下的电子散射轨迹分布及规律 (a) L = 0 nm; (b) L = 0.9 nm; (c) L = 1.5 nm; (d) L = 2.4 nm; (e) MPD和Pa-C与L的关系. 图(a)—(d)中, 灰色点线表示MPD的位置, 红色曲线表示归一化的电子密度分布
Figure 6. Distribution and pattern of electron scattering trajectories with different L: (a) L = 0; (b) L = 0.9 nm; (c) L = 1.5 nm; (d) L = 2.4 nm; (e) MPD and Pa-C vs. L. In panels (a)–(d), the gray dot line represents the position of the MPD, and the red curve represents the normalized electron density distribution.
图 7 入射角度θ对SEY δ的影响 (a) 不同θ下, δ与EPE的关系; (b) δmax1, δmax2, Emax1和Emax2与θ的关系; (c) δΔ和EΔ与θ的关系. 其中, 图(c)中的内插图为δΔ和EΔ的示意图
Figure 7. Effects of incident angle θ on the SEY δ: (a) δ vs. EPE at different θ; (b) δmax1, δmax2, Emax1and Emax2 vs. θ; (c) δΔ and EΔ vs. θ. In panel (c), the interpolation diagram is a schematic diagram of δΔ and EΔ.
图 8 不同入射角度θ下的电子的散射轨迹分布及规律(L = 1.5 nm) (a) θ= 0°; (b) θ= 30°; (c) θ= 60°; (d) θ= 80°; (e) MPD和Pa-C与θ的关系. 图(a)—(d)中, 灰色点线表示MPD的位置, 红色曲线表示归一化的电子密度分布
Figure 8. Distribution and pattern of electron scattering trajectories with different θ (L = 1.5 nm): (a) θ= 0°; (b) θ= 30°; (c) θ= 60°; (d) θ= 80°; (e) the MPD and Pa-C vs. θ. In panels (a)–(d), the gray dot line represents the position of the MPD, and the red curve represents the normalized electron density distribution.
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