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苯乙烯和喹啉是有机荧光材料的常用官能基团, 已经在有机发光二极管(OLED)中得到了应用. 本文用一种苯乙烯基喹啉衍生物2,2'-(2,5-二甲氧基-1,4-苯二乙烯基)双-8-乙酰氧基喹啉(MPV-AQ)同时作为发光材料和电子传输材料, 研究了它在OLED器件中的稳态和瞬态光电性质. 研究发现, 在基于N,N’-二(萘-1-基)-N,N'-二苯基-联苯胺(NPB)/MPV-AQ的双层OLED中, 电子以Fowler-Nordheim(FN)隧穿的方式从阴极注入到MPV-AQ层, 这与MPV-AQ单电子器件中电子以Richardson-Schottky(RS)热电子发射的注入方式完全不同. 这种电子注入方式的差别, 主要是由于MPV-AQ的电子迁移率较低, 大量空穴在NPB/MPV-AQ界面处形成电荷积累, 使得MPV-AQ层的能带发生了弯曲, 造成阴极一侧的电子隧穿距离减小, 从而导致了FN隧穿的发生. 通过拟合稳态电流-电压特性得到了电子注入势垒为0.23 eV, 通过瞬态电致发光的延迟时间计算得到MPV-AQ的电子迁移率在10–6 cm2/(V·s)数量级, 通过瞬态电致发光的衰减获得了复合系数, 并发现复合系数随电压增大而减小, 与这种发光器件的效率滚降规律一致. 本研究为弄清OLED中载流子的注入、传输和复合等基本物理过程提供了基础, 能够为提高器件性能提供有益的帮助.Styrene and quinoline groups are commonly incorporated into the organic fluorescent materials for organic light-emitting diodes (OLEDs). In this work, a type of small molecule derived from styrene and quinoline, with a chemical structure of 2,2'-(2,5-dimethoxy-1,4-phylenedivinylene)bis-8- acetoxyquinoline (MPV-AQ), is employed as the emitter and electron transporting material in the OLEDs, and its optoelectronic characteristics such as charge-carrier injection, transporting and recombination are investigated by the steady-state and transient technologies. It is found that the electron injection from the cathode into the MPV-AQ layer shows the Fowler-Nordheim (FN) tunneling characteristic in the N,N'-di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine (NPB)/MPV-AQ bilayer OLED, which is different from the Richardson-Schottky (RS) thermionic emission in the electron-only device based on the MPV-AQ single-layer. The difference in electron injection is attributed to the bend of energy bands of MPV-AQ in the NPB/MPV-AQ device, which can be caused by the charge accumulation at the NPB/MPV-AQ interface. The accumulated charges should mainly be the holes on the side of NPB layer because the electron mobility of MPV-AQ is much lower than the hole mobility of NPB. Owing to the bending of lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) of MPV-AQ, the tunneling distance for electrons is significantly reduced, which is favorable for the FN tunneling. The barrier height for electron injection is calculated to be 0.23 eV by fitting the current-voltage curve of the NPB/MPV-AQ bilayer OLED. And the electron mobility of MPV-AQ is determined by the delay time of transient electroluminescence (EL) and shows field-dependence with the value on the order of 10–6 cm2/(V·s). In addition, the electron-hole recombination coefficient is obtained from the long time component of the temporal decay of the EL intensity, and the coefficient is found to decrease with the applied voltage increasing, which is consistent with the efficiency roll-off in this bilayer OLED. This study may provide a foundation for understanding the electronic processes of carrier injection, transport and recombination in the OLEDs, which is helpful in improving the device performance.
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Keywords:
- organic light-emitting diodes /
- carrier injection /
- recombination coefficient /
- transient electroluminescence
- PACS:
85.40.Bh (Computer-aided design of microcircuits; layout and modeling) 1. 引 言
随着微纳光学的快速发展, 光与微纳结构的相互作用增强在机理分析、实际应用等方面的研究越来越深入. 而关于亚波长光栅[1,2]、光子晶体[3,4]以及波导[5,6]等光学微纳结构在材料选取以及结构组成等方面的设计也越来越新颖, 利用光与不同的微纳结构作用后会产生表面等离子激元(surface plasmon polaritons, SPPs)[7]、导模共振[8,9]、衍射效应[10,11]以及光子禁带[12]等具有实质性差异的光学效应这一特点, 在光谱图中动态观察对称或非对称的反射、透射等谱线变化来改进微纳结构的光学性能, 以更好地实现对光学器件的调控越来越受到国内外研究人员的关注.
而近年来, 大量的研究结果表明, 相较于光谱中对称的洛伦兹线型, Fano共振线型具有尖锐不对称、高敏感性、高品质因子以及相位突变等优势, 在提高微纳器件性能的同时, 可实用性更强, 故如今更偏重于设计可实现Fano共振的微纳结构. Klimov等[13]提出了一种由多孔金薄膜与多层膜光子晶体相结合的微纳传感结构, 利用光学Tamm态与波导模式相互作用在光谱中形成的非对称Fano线型探究了结构的性能. Chen等[14]提出了一种在亚波长光栅和缺陷态一维光子晶体中间夹有石墨烯单层的结构, 通过Fano共振和法布里-珀罗腔(F-P)共振控制石墨烯嵌入结构中光的吸收和透射. Jiang等[15]提出了一种基于Kretschmann构型且夹有单层MoS2薄膜的多层膜结构. 利用平面波导模式之间的耦合产生Fano共振以应用于生物传感器中, 其品质因子(figure of merit, FOM)可达到9630. Zhao和Yu[16]提出了一种带有凹槽和短节谐振器的金属-绝缘体-金属波导结构, 探究了光在传输过程中产生Fano共振响应光谱的特性, 并且实现了波长调谐, 其FOM值可达到
3.04×103 . 以往基于Fano共振的微纳结构多注重结构设计的新颖以及光学性能的提高, 这使得深入研究Fano共振形成的基础理论以及Fano共振的演变规律变得尤为重要.本文提出了一种由亚波长介质光栅/金属-电介质-金属(metal-dielectric-metal, MDM)波导/周期性光子晶体组成的复合微纳结构. 结合反射角谱对光的传输特性、双窄带峰以及宽频带的产生机理进行了分析, 解释了双重Fano共振形成的物理机制. 在满足波矢匹配的条件下, 入射光通过介质光栅-上层金属Ag薄膜时会产生SPPs模式, 传播到MDM波导中会产生波导模式共振, SPPs模式和波导模式共振所提供的不同入射角时刻下的离散态会分别与光子晶体中产生的光子禁带效应所提供的连续态发生近场耦合, 从而产生双重Fano共振. 接着定量分析了结构参数对双重Fano共振的影响, 进一步探究了双重Fano共振的演变规律以及最优值.
2. 结构模型建立及理论分析
2.1 结构模型建立
本文提出的由亚波长介质光栅/MDM波导/周期性光子晶体组成的复合结构模型如图1所示. 运用有限元分析软件COMSOL Multiphysics建立了几何模型, 其中亚波长介质光栅层的材料采用折射率为
nA=2.58 的TiO2 , 光栅凹槽宽度为W= 55nm , 高度为dg=46nm . MDM波导由上下厚度均为dAg1=dAg2=2nm 的金属Ag层和折射率为nb=3.88 , 高度dz=262nm 的介质Si层组成. 周期性光子晶体(A/B)N 则由周期性排列的折射率为nA=2.58 的TiO2 和折射率为nB=1.45 的SiO2 组成, 周期层数N=3 . 外界环境介质均为空气,na= 1.00 . 模拟时以一个光栅周期为一个单元, 将左右边界设置为周期性边界条件, 结构顶端设置入射端口和反射端口, 底端设置透射端口, 详细探究其角度调制下的光学传输特性.Ag的相对介电常数满足Drude-Lorentz模型[17]:
εr=ε∞−ω2Pω2+iωγ−ΔΩ2(ω2−Ω2)+iΓ, (1) 式中, ω为光的角频率,
ε∞=2.4064 为当ω趋于无穷时的介电常数,ωP=2π×2214.6×1012Hz 为等离子体振荡频率,γ=2π×4.8×1012Hz 为碰撞频率,Δ=1.6604 为洛伦兹项的权重系数,Ω=2π× 1330.1×1012Hz 为洛伦兹谐振子的强度,Γ=2π× 620.7×1012Hz 为振动谱宽. 银的复折射率¯nM= √εΥ=nM+ik , 其中实部nM 描述银对光的折射特性, 虚部k称为消光系数, 描述银对光的吸收特性.2.2 理论分析
SPPs是一种由入射光和金属表面自由电子相互耦合形成的高度局域的倏逝波[18], 沿着金属表面水平传播且在竖直方向上呈指数衰减. 根据电磁场边界条件以及周期性光子晶体的光学特性, 选用图2(a)所示的光子禁带的中心波长
λ0=632.8nm 的TM偏振光入射. 首先入射光经过光栅衍射效应产生的衍射波会与上层金属Ag薄膜表面的自由电子耦合, 产生等离子体振荡现象. 其衍射效应可表示为[19]
图 2 结构曲线图 (a) 连续态光谱图; (b) 连续态角谱图; (c) 双离散态角谱图; (d) 相位角谱图; (e) 双Fano共振形成角谱图Fig. 2. Structural diagram: (a) Continuous spectrum; (b) continuous state angular spectrum diagram; (c) double discrete states angular spectrum diagram; (d) phase angular spectrum diagram; (e) double Fano resonances form angular spectrum diagram.Λ(nasinθa±nAsinϕa)=mλ0 (m=0,±1,±2⋅⋅⋅), (2) 式中
θa 为入射角,ϕa 为衍射角,na 为光栅凹槽处介质折射率, m为介质光栅衍射级数,λ0 为入射光波长.经过光栅耦合后, 入射光波的动量得以增强, 补偿了与SPPs波矢之间的差值, 使其在满足波矢匹配条件下可激发SPPs. 条件为[20]
k0nasinθa+m2πΛ=k0√εAgεfεAg+εf, (3) 式中,
k0=2π/λ0 为入射光在真空中的波矢,εf 为介质光栅的有效介电常数,εAg 为金属Ag薄膜的介电常数.此时会有大量的磁场能量被束缚在介质光栅-上层金属Ag薄膜界面附近, 使得金属表面的光吸收率增大, 反射光能量急剧减少, 从而形成窄带峰. 与图2(c)反射角谱中入射角
θa=40.1∘ 处的peak a相符.由于MDM波导中金属Ag薄膜厚度均满足SPPs在金属Ag层中的穿透深度, 故首先会有能量传播到MDM波导中. 当介质层厚度可比拟SPPs的趋肤深度时, M-D与D-M交界面上分别激发的SPPs会相互作用发生耦合共振现象. 根据波导理论, 可知TM模式在MDM波导中的本征方程为[21]
√k20εb−β2dz=m0π+2φ, (4) 式中,
k0 为入射光波矢, β为TM模式的传播常数,εb 为电介质层介电常数,dz 为电介质层厚度,m0 为TM模的模阶数, φ为SPPs在电介质与金属交界面发生反射时的相位差.当入射角
θb=48.9∘ 时, φ将满足(4)式中的相位匹配条件, MDM波导中将产生波导模式共振, 形成图2(c)所示反射角谱中的共振峰peak b, 磁场主要局域在电介质和下层金属Ag薄膜交界面处. 此时仍会有部分能量渗透到周期性光子晶体中, 进而产生如图2(b)所示的光学效应稳定的较宽频带, 为Fano共振提供一个连续态. 由图2(d)所示的相位角谱图可知, 入射光在θa=40.1∘ 和θb=48.9∘ 时刻传播的相位差均趋近于π, 相位相反, 满足相位匹配条件, 结构间发生了干涉相消. 此时独立可调的双离散态会分别与宽连续态发生近场耦合, 实现双重Fano共振, 进而导致反射角谱线型发生强烈变化, 形成与入射角度θa 和θb 相对应的具有明显非对称性的双Fano共振曲线. 具体形成过程如图2(e)所示.3. 演变规律分析
探究双重Fano共振的演变规律时, 选取FOM值作为评价的重要指标, 其表达式如下[22]:
αFOM=|ΔRRΔn|=|R(ω,n)−R(ω,n0)R(ω,n0)Δn|, (5) 式中,
αFOM 为FOM值; ω为离散态和连续态耦合时的频率;R(ω,n0) 和R(ω,n) 分别表示为初始状态和折射率变化后的反射率;Δn=n−n0 为改变共振区域A, B处介质折射率值时所对应的折射率差.3.1 光子晶体周期层数N对双Fano特性的影响
基于光子禁带特性, 光子晶体可在反射角谱中产生一个较宽的连续态, 而光子晶体的周期层数N会直接影响连续态的选频范围和反射率大小, 进而影响连续态与在介质光栅/MDM波导结构中所形成的双窄带的耦合程度. 随着层数N的增加, 光子禁带反射率会逐渐变高, 带隙变窄. 光子晶体与介质光栅/MDM波导结构间的耦合成分变少, 耦合能力变弱, 双Fano曲线旁带反射率会逐渐变高, 与图3(a)和图3(b)中的角谱曲线变化情况相符. 且在图3(b)中, 当
N=6 时, 出现了几乎对称的洛伦兹线型, 旁带反射率极高, 已不再具有Fano特性. 根据(5)式计算出在不同周期层数的条件下, 共振A区和共振B区所对应的介质折射率na ,nb 改变时, FR a和FR b曲线的FOM值. 由图3(c)可知, 共振A区和共振B区处FR a和FR b的FOM值均随N的增加逐渐减少. 故为了获得最佳的双Fano线型及高FOM值, 光子晶体层数被设定为N=3 , 此时FOM值最高可以达到4.00×104 .
图 3 N对双Fano特性的影响 (a) N对连续态曲线的影响; (b) N对双Fano曲线的影响; (c) N对FOM值的影响Fig. 3. Effect of N on characteristics of double Fano resonances: (a) Effect of N on the continuous state curves; (b) effect of N on the double Fano curves; (c) effect of N on FOM values.3.2 金属Ag层高度
dAg 对双Fano特性的影响在固定入射波长下, 金属层的厚度会直接影响双窄带峰与宽频带之间的耦合程度. 此时需要考虑SPPs在金属Ag层中的趋肤深度, 可表示为[23]
δ1=1k0|εm+εbε2m|, (6) 式中,
k0 为入射光波矢,εm 为金属相对介电常数,εb 为电介质相对介电常数.根据SPPs传播特性可知, 当金属层厚度越厚时, 共振深度会越小, 光波渗透能力越弱, 与图4(a)所示的双Fano曲线变化相符. 且图4(a)中的双Fano曲线均发生蓝移, 当
dAg1=dAg2=12nm 时, FR a与FR b曲线共振深度减小明显. 说明渗透的能量极少, 与连续态耦合只产生微小的Fano线型, 与理论分析相一致. 由(5)式及图4(b)可知, 随着dAg 的增加, 共振A区和共振B区的FR a曲线的FOM值均逐渐减小, FR b曲线的FOM值均先增大后减小. 当dAg1=dAg2=2nm , FOM值最高可达4.00×104 . 此时金属Ag层厚度正满足(6)式中的趋肤深度δ1 .
图 4dAg dAg dAg Fig. 4. Effect ofdAg dAg dAg 3.3 光栅凹槽宽度W对共振A区Fano特性的影响
根据等效介质理论, 在TM偏振光的入射下, 介质光栅的等效折射率为[24]
neff={n2An2a[fn2A+(1−f)n2a]}1/122, (7) 式中,
nA 和na 分别为介质光栅高低折射率,f= Λ−W/Λ−WΛΛ 为介质光栅的占空比, W为介质光栅的凹槽宽度.由(2)式、(3)式和(7)式可知, 凹槽宽度W主要影响
θa=40.1∘ 时共振A区的Fano线型, 故扫描角度范围设定为30.0°—42.5°. 当TM偏振光入射到W不同的介质光栅层时, 会具有不同的衍射波、波矢匹配条件以及等效折射率, 进而导致窄带共振深度以及位置发生改变. 如图5(a)所示, 当W增加时, 光栅等效折射率会变大, 为满足波矢匹配条件, FR a线型会发生蓝移, 且FR a共振峰波谷反射率有变大趋势, 与理论分析相一致. 根据(5)式计算出当共振A区介质折射率na 改变时, FR a曲线的FOM值, 如图5(b)所示. 可以看出, 随着W的增加, FOM值逐渐减小, 在W=55nm 处FOM值最高可达460.0.
图 5 W对共振A区Fano特性的影响 (a) W对FR a曲线的影响; (b) W对FOM值的影响Fig. 5. Effect of W on Fano characteristics of resonance region A: (a) Effect of W on FR a curve; (b) effect of W on FOM values.3.4 MDM波导中介质层高度
dz 对共振B区Fano特性的影响在MDM波导中, SPPs在电介质中传播的趋肤深度决定了介质层的最小厚度. 可表示为[23]
δ2=1k0|εm+εbε2b|, (8) 式中,
k0 为入射光波矢,εm 为金属相对介电常数,εb 为电介质相对介电常数.由(4)式可知, 介质层高度
dz 主要影响在角度扫描区间42.5°—55.0°中存在的共振B区的Fano曲线. 当dz 过小时, 波导内只存在TM0模式, 共振强度明显减弱, 与图6(a)中dz=252nm 时的FR b曲线相符. 当dz 过大时, 上下金属Ag层与电介质界面产生的SPPs的相关系数为0, 共振减弱, 与图6(a)中dz=280nm 时的曲线相符. 而当dz 可与δ2 相比拟时, M-D与D-M界面所激发的SPPs将会在向前传播的过程中相互叠加耦合, 共振增强, 如图6(a)中dz=262nm 时的红线所示, 此时dz 已满足(8)式中介质层的最小厚度. 当dz 由262 nm增加到271 nm时, FR b曲线会发生蓝移, 波谷反射率逐渐增大, 且旁带反射率明显变小, 与理论分析相一致. 根据(5)式计算出当共振B区介质折射率nb 改变时, FR b曲线的FOM值, 如图6(b)所示. 可以看出, 随着dz 的增加, FOM值会逐渐减小, 当dz=262nm 时FOM值最高可达2.22×104 .
图 6dz dz dz Fig. 6. Effect ofdz dz dz 综合以上分析, 最终选取光子晶体周期层数
N=3 , 凹槽宽度W=55nm , MDM波导中金属Ag层高度dAg1=dAg2=2nm , 电介质层高度dz= 262nm . 此时共振A区FR a和FR b曲线的FOM值可高达460.0和4.00×104 , 共振B区的FR a和FR b曲线的FOM值可达到269.2和2.22×104 . 基于双重Fano共振对结构参数及介质折射率的高度敏感性, 通过观察共振谱线的偏移以及FOM值的变化趋势, 可实现对共振A区和共振B区不同折射率范围内待测介质的动态检测.4. 结 论
基于角度调制提出了一种由亚波长介质光栅/MDM波导/周期性光子晶体组成的可实现双重Fano共振的复合微纳结构. 在满足波矢匹配的条件下, 入射光经过亚波长介质光栅-上层Ag薄膜会产生SPPs, 传播到MDM波导中会产生波导模式共振, SPPs模式和波导模式共振会分别与在光子晶体中产生的光子禁带效应发生近场耦合, 从而形成双重Fano共振. 定量分析与双离散态、连续态有关的结构参数对双Fano共振谱线的影响, 阐述了双重Fano共振的演变规律. 研究表明, 当周期性光子晶体层数
N=3 , 介质光栅凹槽宽度W= 55nm , MDM波导中金属Ag层高度dAg1=dAg2= 2nm , 电介质层高度dz=262nm 时, 共振A区FR a和FR b的FOM值可高达460.0和4.00×104 , 共振B区FR a和FR b的FOM值可高达269.2和2.22×104 . 本文的研究结果对设计基于Fano共振的微纳传感结构有一定的指导意义.[1] Tang C W, VanSlyke S A 1987 Appl. Phys. Lett. 51 913
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图 2 单载流子器件的电流-电压特性 (a) J-V曲线; (b) ln
J-F1/2 曲线Fig. 2. Characteristics of current density and voltage in the electron-only and hole-only devices: (a) J-V curves; (b) ln
J-F1/2 curves
图 3 (a) 不同MPV-AQ厚度时双层OLED的电流-电压特性; (b) 外加电压与MPV-AQ厚度的关系; (c) NPB和MPV-AQ层中平均电场(Fh和Fe)与电流的关系; (d) 双层OLED的能级结构示意图
Fig. 3. (a) Characteristics of current density and voltage in the bilayer OLEDs with different MPV-AQ thickness; (b) relationship of applied voltage and MPV-AQ thickness; (c) relationship of average electric field (Fh and Fe) and current density in the NPB and MPV-AQ layers; (d) diagram of energy levels in the bilayer OLEDs.
图 4 NPB和MPV-AQ层中电流与电场(Fh和Fe)的关系 (a), (c) lnJ-F1/2曲线; (b), (d) lnJ-F–1曲线
Fig. 4. Relationship of current density and electric field in the NPB and MPV-AQ layers (Fh and Fe): (a), (c) lnJ-F1/2 curves; (b), (d) lnJ-F–1 curves.
图 5 (a) 双层OLED中瞬态EL随电压的变化, 其中NPB和MPV-AQ的厚度都等于50 nm; (b) MPV-AQ电子迁移率与电场平方根的关系
Fig. 5. (a) Voltage dependence of the transient EL from the bilayer OLED with the same thickness of 50 nm for NPB and MPV-AQ; (b) electron mobility of MPV-AQ as a function of the square root of electric field.
图 6 (a) 脉冲电压15 V时(ΦEL)–1/2与时间的关系, 插图为对应EL的衰减曲线; (b) 不同电压下的复合系数, 插图为不同电压下OLED的外量子效率
Fig. 6. (a) EL decay at the falling edge of a 15 V pulse plotted in (ΦEL)–1/2 vs time scale. The inset shows the corresponding EL decay curve; (b) dependence of recombination coefficient on the voltage. The insert shows the external quantum efficiencies (EQEs) at various voltages in the OLED.
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