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SiO2/聚四氟乙烯(polytetrafluoroethylene, PTFE)复合介质材料的热膨胀系数和介电常数主要受到SiO2填充量的影响, 如何准确预测其影响至今仍是一个很大的挑战. 本文通过数值模拟系统地研究SiO2/PTFE复合介质材料的热膨胀系数和介电常数. 结果表明, 随着SiO2填充量的增加, SiO2/PTFE复合介质材料的热膨胀系数降低, 介电常数增加, 且与文献报道数据取得良好的一致性(Han K K, Zhou J, Li Q Z, Shen J, Qi Y Y, Yao X P, Chen W
2020 J. Mater. Sci. Mater. Electron. 31 9196 ). 研究发现, 实心SiO2球(体积分数为30%)/PTFE复合介质材料的热膨胀系数最小, 为7.5×10–5 K–1; 而空心SiO2球(体积分数为10%)/PTFE的介电常数最小, 为2.06. 由于底部的实心SiO2球充当支撑作用, 底部实心SiO2球较密集的实心SiO2/PTFE复合介质材料具有更低的热膨胀系数. SiO2填料的大长径比会降低SiO2/PTFE复合介质材料的热膨胀系数. 成型工艺对实心SiO2/PTFE复合介质材料的热膨胀系数几乎没有影响. 该工作为通过调控SiO2/PTFE复合介质材料的微观结构来控制其热膨胀系数和介电常数提供清晰的思路.Coefficient of thermal expansion (CTE) and dielectric constant for the SiO2/polytetrafluoroethylene (SiO2/PTFE) dielectric composite are mainly influenced by their filling content, and how to accurately predict the effect is still a great challenge untill now. In this work, the CTE and dielectric constant of SiO2/PTFE dielectric composite are systematically investigated by numerical simulation. The results show that with the increase of SiO2 content, CTE of SiO2/PTFE dielectric composite decreases, and the dielectric constant increases, which are in good agreement with the data reported in the literature (Han K K, Zhou J, Li Q Z, Shen J, Qi Y Y, Yao X P, Chen W2020 J. Mater. Sci. Mater. Electron. 31 9196 ). The 30% (volume fraction) solid SiO2 sphere (SSS)/PTFE dielectric composite is the smallest CTE of 7.5×10–5 K–1, while 10% (volume fraction) hollow solid sphere (HSS)/PTFE possesses the smallest dielectric constant of 2.06. The CTE of SiO2/PTFE dielectric composite may decrease when the SiO2 distribution is dense at the bottom. The large aspect ratio of SiO2 filler may reduce CTEx of SiO2/PTFE dielectric composite. The molding parameters have little effect on the thermal expansion coefficient of the solid SiO2/PTFE composite dielectric material. This work provides a clear insight into the controlling of CTE and dielectric constant of SiO2/PTFE dielectric composite by adjusting its microstructure.1. 引 言
为了适应5 G时代的高频应用, 高频印制电路板 (printed circuit board, PCB) 基材需要实现低介电常数以减少信号传播延迟和低介电损耗尽量减少信号损耗. 为了避免在应用时温度过高引起形状改变和热失效, 高频PCB基材需要具有优异的热稳定性和低热膨胀系数. 因此, 低介电常数和低热膨胀系数 (coefficient of thermal expansion, CTE) 复合介质材料的开发受到广泛关注.
聚合物陶瓷复合材料在微波波段具有优异的介电性能, 被广泛用于制造微波基片[1]. 聚四氟乙烯(polytetrafluoroethylene, PTFE)在很宽的频率范围内具有稳定的介电常数和优异的化学稳定性, 但PTFE的高热膨胀系数(CTE大约为1.09×10–4 K–1)使其在实际应用中无法满足电子设备及相关电子器件的有效散热要求[2]. 降低PTFE热膨胀系数的方法之一是在PTFE基材中填充无机玻璃纤维和陶瓷颗粒等填料[3]. 过去十年来, 通过填充合适的陶瓷填料来调整聚合物的热、机械和介电性能的趋势越来越明显[4-17]. SiO2因其合适的介电常数和较小的CTE而被广泛使用. Chen等[18]使用5 µm和25 µm的SiO2作为填料制备SiO2/PTFE复合介质材料, 当该材料中25 µm的SiO2填充量为60%(质量分数)时, 该复合材料具有最高的模量、最低的CTE和较低的介电性能. Murali等[4]比较微米和纳米SiO2对复合材料结构和性能的影响, 结果表明含有微米填料的复合材料具有较低的介电常数和介电损耗. 同时, 有研究报告表明填料尺寸越小, 复合材料的CTE越低[19,20]. 为了获得更低的介电常数, 许多研究人员将空气引入复合材料中. Zhou等[21]制备一系列聚酰亚胺 (PI)/空心SiO2球 (hollow silica spheres, HSS) 复合薄膜. 当薄膜中HSS填充量为10% (质量分数)时, PI/HSS薄膜的介电常数为2.09. Jiang和Yuan[22]研究了SiO2粒径分布对SiO2/PTFE复合材料性能的影响, 当复合材料中SiO2填充量 (质量分数)为31% (2 μm) 和31% (15 μm)时性能最佳. Ndayishimiye等[23]通过冷烧结制备SiO2/PTFE复合材料. 结果表明, 该复合材料在低频下表现出高介电损耗. 综合以上研究可以发现, SiO2/PTFE复合介质材料的热性能和介电性能主要受到SiO2填料的尺寸、填充量、微观结构和分布等影响.
为了准确研究复合材料热性能的影响因素, 研究人员利用数值模拟的方法研究其热过程[24-26]. Shi等[27]利用数值模拟研究碳纳米管增强Al基纳米复合材料的CTE. 研究发现, 复合材料的CTE随碳纳米管直径的增加呈非线性变化, 随碳纳米管体积分数的增加呈线性下降. Hassanzadeh-Aghdam和Ansari[28]用微机械方法研究纤维排列对单向纤维增强金属基复合材料(metal matrix composites, MMC)热膨胀行为的影响. 结果表明, 除体积分数外, 纤维的形状和排列对MMC的横向CTE也具有显著影响. Chawla等[29]使用数值模拟研究SiC颗粒体积百分比对Al/SiC复合材料CTE的影响规律, 结果表明, 随着SiC体积分数的增加, Al/SiC复合材料的CTE逐渐降低, Al/SiC复合材料的CTE是各向异性. Gurrum等[30]提出球体随机堆积的方法, 并结合有限元法计算材料特性: 对于低体积分数含量的填充物, 数值模拟结果和分析解决方案非常吻合; 对于高体积分数含量的填料, 数值模拟结果和分析模型之间存在一些差异, 这种差异归因于填充物颗粒在靠近时的多体相互作用效应. 复合介质材料中填料的不均匀分布对复合材料的CTE也有重要影响. 然而, 对影响因素的准确预测仍然是一个巨大的挑战.
本文通过使用COMSOL Multiphysics软件对SiO2/PTFE复合介质材料的热性能和介电常数的影响因素进行数值模拟, 如实心SiO2球 (solid silica spheres, SSS)和 HSS的填充量、SiO2的显微结构、分布、成型参数等. 研究结果有望发展一个新的物理模型, 以准确地预测SiO2/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数.
2. 数值模型
2.1 几何模型的建立
本文利用C语言编程的方法对SiO2/PTFE复合介质材料进行建模, 保证SSS或HSS在PTFE中随机不干涉分布, SSS和HSS的粒径分别为7 μm和1.5 μm[31]. SSS/PTFE复合介质材料的模型尺寸为30 μm×30 μm×30 μm. 由于HSS的粒径小于SSS的粒径, 因此HSS/PTFE的模型尺寸为10 μm×10 μm×10 μm. 在SiO2/PTFE复合介质材料中, SiO2的填充量(体积分数)分别为10%, 15%, 20%, 25%和30%. SSS和HSS填充量为30%的SiO2/PTFE复合介质材料模型图如图1所示. 为简化计算, 假设PTFE和SiO2的物性参数是各向同性, SiO2球有统一的粒径, SiO2/PTFE复合介质材料的表面平整光滑等.
图 1 SiO2/PTFE复合介质材料的几何结构 (a) SSS; (b) HSSFig. 1. Geometric structure of the SiO2/PTFE dielectric composite: (a) SSS; (b) HSS.2.2 控制方程
热膨胀的计算方程为
εth=α(T−Tref), (1) 其中,
α 是材料的热膨胀系数, 也是温度的函数;εth 是热膨胀应变; T是SiO2/PTFE复合介质材料的温度; Tref是参考温度. 随着外界温度升高, 空气通过对流机制将热量传递给SiO2/PTFE复合介质材料. SiO2/PTFE复合介质材料的温度随着外界温度的升高而升高. SiO2/PTFE复合介质材料的温度升高对应于其热膨胀和热应力的产生. 根据傅里叶公式和能量守恒定律, 可得到固体热传导方程:ρc∂T∂t+ρcu⋅∇T+∇⋅q=Q, (2) q=−k∇T, (3) 其中,
ρ 和c是材料的密度和比热容, u是速度,q 是传导热通量, Q是热源,k 是导热系数 (热导率). SiO2/PTFE复合介质材料表面的传热过程遵循牛顿冷却定律:q0=h⋅(Text−T), (4) 式中,
q0 是对流热通量, h是对流换热系数, Text是SiO2/PTFE复合介质材料外界的温度.线弹性材料的控制方程为Duhamel-Hooks方程:
σ=C(ε−ε0−εth)+σ0, (5) 式中,
σ 是应力, C是弹性矩阵, ε是总应变,ε0 是预应变,εth 是热应变,σ0 是预应力. 总应变ε和弹性矩阵C分别表示为ε=12[(∇D)T+∇D], (6) C=C(E,ν)=E(1+ν)(1−2ν)×[1−ννν000ν1−νν000νν1−ν0000001−2ν20000001−2ν20000001−2ν2], (7) 其中, D是位移矢量,
ν 是泊松比, E是杨氏模量. 电荷守恒的控制方程为E=−∇V, (8) ∇⋅(εvεrE)=ρv, (9) 其中, E是电场, V是电势,
ρv 是空间电荷密度,εr 是相对介电常数,εv 是真空介电常数.2.3 材料参数
PTFE的介电常数很小, 而CTE却很大. 为了获得具有较小CTE和合适介电常数的复合材料, 在PTFE中加入SSS以降低SiO2/PTFE复合介质材料的CTE, HSS会进一步降低SiO2/PTFE复合介质材料的介电常数. 表1整理了PTFE, SiO2和空气的材料参数.
表 1 材料物性参数Table 1. Physical parameters of materials.材料 PTFE SiO2 空气 密度 ρ/(g·cm–3) 2.10 2.20 — 热导率 k/(W·m–1·K–1) 0.24 1.40 — 比热容 c/(103 J·kg–1·K–1) 1.05 0.73 — 泊松比 ν 0.40 0.22 0 杨氏模量 E/GPa 0.28 70.0 — CTE/(10–6 K–1) 109 0.50 — 介电常数 2.05 3.50 1.00 2.4 边界条件
SiO2/PTFE复合介质材料的热通量边界条件如图2所示, 外部温度表示为Text = 293.15 +5t [31], 垂直壁面上的传热系数(图2(a))表示为
图 2 SiO2/PTFE复合介质材料的热通量边界条件示意图 (a) 垂直表面; (b)上下表面Fig. 2. Schematic diagram of heat flux boundary conditions for SiO2/PTFE dielectric composite: (a) Vertical surface; (b) upper and lower surfaces.h={kL(0.68+0.67Ra1/4{1+[0.492k/(μc)]916}4/9),Ra⩽ (10) 其中, L是SiO2/PTFE复合介质材料的长度, Ra是瑞利数.
上下表面的传热系数 (图2(b)) 表示为
h = \left\{ \begin{aligned} &\frac{{0.54R{a^{1/4}}k}}{L}, &{\text{ }}T > {T_{{\text{ext}}}}{\text{, }}~{10^4} \leqslant Ra \leqslant {10^7},\;\; \\ &\frac{{0.15R{a^{1/3}}k}}{L}, &{\text{ }}T > {T_{{\text{ext}}}}{\text{, }}~{10^7} \leqslant Ra \leqslant {10^{11}}, \\ & \frac{{0.27R{a^{1/4}}k}}{L}, &{\text{ }}T \leqslant {T_{{\text{ext}}}}{\text{, }}~{10^5} \leqslant Ra \leqslant {10^{10}}. \end{aligned} \right. (11) 线性弹性方程组的求解需要相关的固体力学边界条件. 在SiO2/PTFE复合介质材料的上下表面施加10 MPa的载荷, 将固定约束添加到SiO2/PTFE复合介质材料的下表面, 如图3所示. SiO2/PTFE复合介质材料的所有其他表面都被认为是自由边界条件, 它们会由于热膨胀而自由变形.
图 3 SiO2/PTFE复合介质材料的边界载荷和固定边界条件示意图Fig. 3. Schematic diagram of boundary loading and fixed boundary condition for SiO2/PTFE dielectric composite.介电常数的求解需要相关的静电边界条件. 在SiO2/PTFE复合介质材料的上表面施加1 V电位, 并在下表面添加接地边界条件. SiO2/PTFE复合介质材料由390502个非结构化四面体元素组成, 如图4所示.
图 4 SiO2/PTFE复合介质材料应用非结构化四面体网格Fig. 4. Schematic diagram of applied unstructured tetrahedral mesh for SiO2/PTFE dielectric composite.3. 结果和讨论
3.1 SiO2填充量的影响
通过数值模拟分析SiO2/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数. SiO2/PTFE复合介质材料的CTE由以下关系式计算:
\mathrm{C}\mathrm{T}\mathrm{E}=\frac{\Delta L}{L\Delta T} , (12) 其中, ΔL为热膨胀位移, ΔT为温度变化量, L为材料的原始尺寸.
PTFE和SiO2的热膨胀位移分布如图5所示, 由于选择SiO2/PTFE复合介质材料的下表面作为参考面, 上表面表现出大的热膨胀位移. 通过方程(12)计算得出PTFE和SiO2的CTE分别为1.2446×10–4 , 5.4×10–7 K–1. SSS填充量(体积分数)分别为10%, 15%, 20%, 25%和30%的SSS/PTFE复合介质材料的热膨胀位移分布如图6所示. 由于SiO2对PTFE的热膨胀具有强的阻碍作用, 且SiO2/PTFE复合介质材料模型中间部分SiO2的体积分数较大, 而边缘部分SiO2的体积分数较小. 因此, SiO2/PTFE复合介质材料上表面中间的热膨胀位移小, 而边缘位置的热膨胀位移大. SSS/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数随SSS填充量的变化如图7所示, 当SSS填充量由10%增加至30%时, SSS/PTFE复合介质材料的CTE由1.0738×10–4 K–1下降至7.5×10–5 K–1, 其介电常数由2.19增加至2.48. 由于SiO2的CTE非常小, 并且基体的热膨胀受到限制, 因此上述结果符合实际情况[18]. PTFE基体的热膨胀由于SiO2随机分布形成物理交联作用而受到阻碍. 所以SiO2的填充量越高, PTFE的热膨胀受到的阻碍则越大, SiO2/PTFE复合介质材料的CTE就越小.
图 5 Z轴位移分布示意图 (a) PTFE; (b) SiO2Fig. 5. Schematic diagram of Z-axis displacement distribution: (a) PTFE; (b) SiO2.
图 6 不同SSS填充量的SSS/PTFE复合介质材料的位移分布 (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%Fig. 6. Surface displacement distribution map of SSS/PTFE dielectric composite with different filling amounts of SSS: (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%.
图 7 SSS/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数随SSS填充量的变化曲线 (a) CTE; (b) 介电常数Fig. 7. CTE and dielectric constant variations of SSS/PTFE composites with SSS filler contents: (a) CTE; (b) dielectric constant.由图7(a)可以看出, 当SSS填充量小于20%时, SiO2/PTFE复合介质材料CTE的计算结果与研究报道[31]的结果非常吻合. 当SSS填充量高于20%时, SiO2/PTFE复合介质材料CTE的计算结果与实验结果误差较大, 最大偏差为1.8%. 这是由于SiO2/PTFE复合介质材料的几何模型尺寸有限, 在内部区域SiO2的体积分数要高于边界处SiO2的体积分数, SiO2之间的距离越近, 相互作用越强, 因此数值模拟的结果比文献[31]中报道的数据略高. 图7(b)显示模拟的介电常数与文献[31]报道的数据基本相同, 最大偏差为0.6%, 证明当前模型可以准确地预测SSS/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数.
为获得低介电常数, 将空气限制在SSS内制备HSS, 构建HSS填充量(体积分数)在10%—30%内的HSS/PTFE复合介质材料的模型, 并计算其CTE和介电常数. HSS/PTFE复合介质材料的位移分布如图8所示. HSS/PTE复合介质材料的CTE和介电常数的变化曲线如图9所示, 当HSS填充量由10%增加至30%时, HSS/PTFE复合介质材料的CTE由1.1047×10–4 K–1降低至8.488×10–5 K–1, 而介电常数由2.06增加至2.17. HSS/PTFE复合介质材料模拟得到的CTE和介电常数与文献[31]的结果基本一致. CTE的最大偏差为1.3%, 介电常数的最大偏差为0.42%, 进一步证实本模型预测HSS/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数的准确性.
图 8 不同HSS填充量的HSS/PTFE复合介质材料的位移分布 (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%Fig. 8. Surface displacement distribution map of HSS/PTFE dielectric composite with different HSS filling amounts: (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%.
图 9 HSS/PTFE复合介质材料的热膨胀系数和介电常数随HSS填充量的变化曲线 (a) CTE; (b) 介电常数Fig. 9. CTE and dielectric constant variations of HSS/PTFE dielectric composites with HSS filler contents: (a) CTE; (b) dielectric constant.通过计算得到HSS/PTFE复合介质材料中的空气含量. 结果表明, 对于HSS填充量(体积分数)分别为10%, 15%, 20%, 25%和30%的HSS/PTFE复合介质材料, 其空气体积含量(体积分数)分别为5.12%, 7.77%, 10.31%, 10.67%和12.83%. 随着HSS填充量的增加, HSS/PTFE复合介质材料中的空气含量增加. 由图9可以看出, HSS/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数随着HSS填充量的增加呈现非线性变化, 这是由于HSS/PTFE复合介质材料中存在空气. 其中, HSS填充量为20%和25%的HSS/PTFE复合介质材料的介电常数由2.08增加至2.15, 这是由于在HSS/PTFE复合介质材料中SiO2填料的填充量由20%增加至25%时, 空气含量只有略微增加, 由10.31%增加至10.67%.
比较SSS/PTFE和HSS/PTFE复合介质材料, 发现相同SiO2填充量的SSS/PTFE复合介质材料的CTE较小, 这可能是由于SSS/PTFE复合介质材料的高密度所致. 此外, HSS/PTFE复合介质材料的介电常数较小, 可能是由于引入了空气, 而空气的介电常数仅为1. 由于SSS的数据与实验结果的匹配程度较高, 且SSS在实际应用中更通用, 因此后面的研究工作都采用SSS.
3.2 SiO2显微结构的影响
SiO2/PTFE复合介质材料的热性能受界面性质、聚合物和填料的固有性能以及填料形状的影响很大[32]. 通过构建SiO2填充量(体积分数)为5%的SiO2/PTFE复合介质材料模型探讨SiO2填料显微结构对其CTE的影响规律. SiO2显微结构有多种, 包括球状、纤维状和薄片状. SiO2纤维和薄片的长径比分别定义为直径与高度之比和高度与宽度之比, 而SiO2球的长径比为1. SiO2纤维的长径比分别为5, 10, 20, 其直径为1 μm, 长度分别设为5, 10, 20 μm. SiO2薄片的长径比分别为5, 10, 20, 其长度和宽度均为1 μm, 高度分别设为5, 10, 20 μm. 纤维状SiO2/PTFE复合介质材料和片状SiO2/PTFE复合介质材料的位移分布分别如图10和图11所示, 其CTE值见图12. 由于纤维状和薄片状SiO2在Y轴和Z轴的长度均相同, 在X轴的长度大于Y轴和Z轴的长度, 因此纤维状和薄片状SiO2/PTFE复合介质材料的CTEy和CTEz表现为各向同性, 而CTEx表现为各向异性. 球形SiO2在X, Y, Z轴的长度均相等, 因此球形SiO2/PTFE复合介质材料的CTEx, CTEy和CTEz表现为各向同性. SiO2的长径比越大, SiO2/PTFE复合介质材料在纤维排列方向的性能越好. 由于SiO2/PTFE复合介质材料中纤维状和薄片状SiO2的排列方式平行于X轴, SiO2在X轴方向可有效阻碍PTFE的热膨胀, 因此SiO2/PTFE复合介质材料的CTEx随SiO2长径比的增加而减小. SiO2长径比对复合介质材料横向CTE (即CTEx) 和纵向CTE (即CTEy) 的影响是完全相反的[33], CTEy和CTEz表现为各向同性, 因此SiO2/PTFE复合介质材料的CTEy和CTEz随SiO2长径比的增加而增加.
图 10 不同长径比的纤维状SiO2/PTFE复合介质材料的X, Y, Z轴位移分布 (a)—(c) 长径比为5; (d)—(f) 长径比为10; (g)—(i) 长径比为20Fig. 10. X, Y, Z axes displacement distribution of SiO2/PTFE dielectric composite with different aspect ratios of SiO2 fiber: (a)–(c) Aspect ratio of 5; (d)–(f) aspect ratio of 10; (g)–(i) aspect ratio of 20.
图 11 不同长径比的薄片状SiO2/PTFE复合介质材料X, Y, Z轴位移分布 (a)—(c) 长径比为5; (d)—(f) 长径比为10; (g)—(i) 长径比为20Fig. 11. X, Y, Z axes displacement distribution of SiO2/PTFE dielectric composite with different aspect ratios of SiO2 flake: (a)–(c) Aspect ratio of 5; (d)–(f) aspect ratio of 10; (g)–(i) aspect ratio of 20.
图 12 不同SiO2长径比SiO2/PTFE复合介质材料的CTE (a) 纤维状SiO2; (b) 薄片状SiO2Fig. 12. CTE of SiO2/PTFE dielectric composite with different aspect ratios of SiO2 filler: (a) SiO2 fiber; (b) SiO2 flake.由图12可知 当纤维状SiO2的长径比由5增加至20时, SiO2/PTFE复合介质材料的CTEy和CTEz由1.2649×10–4 K–1增加至1.3756×10–4 K–1, CTEx由8.595 ×10–5 K–1降低至5.664×10–5 K–1. 对于SiO2薄片, 长径比由5增加至20时, SiO2/PTFE复合介质材料的CTEy和CTEz由1.278×10–4 K–1增加至1.3414×10–4 K–1, CTEx由8.396×10–5 K–1降低至6.423×10–5 K–1. 当长径比为5时, 薄片状SiO2/PTFE复合介质材料的CTEx值小于纤维状SiO2/PTFE复合介质材料的CTEx值. 随着长径比的增加, 薄片状SiO2/PTFE复合介质材料的CTEx逐渐大于纤维状SiO2/PTFE复合介质材料的CTEx. 基于SiO2填充量(体积分数)为5%制备的SiO2/PTFE材料的CTE为1.1644×10–4 K–1, 而长径比为20的纤维状和薄片状SiO2/PTFE复合介质材料的CTEx值较小, 分别为5.664×10–5 K–1和6.423×10–5 K–1, 这是由于SiO2纤维和薄片是各向异性的, 而SiO2球具有各向同性的特性[33,34].
3.3 SiO2分布均匀性的影响
本节通过构建SiO2填充量(体积分数)为15%的SiO2/PTFE复合介质材料模型探讨SiO2分布均匀性对其CTE的影响规律. 首先, 建立PTFE基体模型, 将PTFE模型平均划分为8份, 如图13所示. SiO2球在PTFE基体中的分布不均匀, 其中4部分为10%, 另外4部分为20%. 具有10%和20% SSS的SiO2/PTFE复合介质材料的CTE分别计算为1.0733×10–4 K–1和9.047×10–5 K–1.
图 13 SiO2/PTFE复合介质材料的SiO2分布模型Fig. 13. SiO2 distribution model of SiO2/PTFE dielectric composite.SiO2/PTFE复合介质材料的CTE列于表2. 从表2可知, 当1—4号分布20%且5—8号分布10%时, SiO2/PTFE复合介质材料的CTE最小, 为9.678 ×10–5 K–1; 当1—4号分布10%且5—8号分布20%时, SiO2/PTFE复合介质材料的CTE最大, 为1.0134×10–4 K–1. 当将1—4号中的一个由20%替换为10%时, 即将2号替换为10%, 且5—8号依次替换为20%, SiO2/PTFE复合介质材料的CTE基本没有变化, 分别为9.785×10–5 K–1, 9.805×10–5 K–1, 9.781×10–5 K–1, 9.780×10–5 K–1. 这说明SiO2/PTFE复合介质材料上半部分的随机分布不影响其CTE. 当将1—4号中的两个由20%替换为10%时, 则存在两种情况: 一是四条边上的5号和7号替换为20%, 2号和4号替换为10%, 其CTE为9.871×10–5 K–1; 二是对角线上的6号和8号替换为20%且5号和7号替换为10%, 其CTE为9.909×10–5 K–1. 当将1—4号中的三个由20%替换为10%时, 仅存在一种情况: 将上半部分的6—8号替换为20%, 且2号替换为10%, 其CTE为1.0002×10–4 K–1. 由于底部的SiO2球充当支撑作用, 因此底部SiO2球较密集的SiO2/PTFE复合介质材料具有更低的CTE.
表 2 SiO2/PTFE复合介质材料的CTETable 2. CTE of SiO2/PTFE dielectric composite.不同的分布情况 CTE/(10–6 K–1) 1, 2, 3, 4分布10%; 5, 6, 7, 8分布20% 101.34 1, 2, 3, 4分布20%; 5, 6, 7, 8分布10% 96.78 1, 3, 4, 5分布20%; 2, 6, 7, 8分布10% 97.85 1, 3, 4, 6分布20%; 2, 5, 7, 8分布10% 98.05 1, 3, 4, 7分布20%; 2, 5, 6, 8分布10% 97.81 1, 3, 4, 8分布20%; 2, 5, 6, 7分布10% 97.80 1, 3, 5, 7分布20%; 2, 4, 6, 8分布10% 98.71 1, 3, 6, 8分布20%; 2, 4, 5, 7分布10% 99.09 1, 6, 7, 8分布20%; 2, 3, 4, 5分布10% 100.02 3.4 成型工艺的影响
在SiO2/PTFE复合介质材料上表面施加5, 10, 15, 20 MPa载荷, 研究成型工艺对其CTE的影响规律. SiO2/PTFE复合介质材料上表面热膨胀位移随时间的变化如图14所示.
图 14 SiO2/PTFE复合介质材料的位移随时间的变化Fig. 14. Displacement variations of SiO2/PTFE dielectric composite with different time.从图14可以看出, 在不同载荷下, SiO2/PTFE复合介质材料的热膨胀位移曲线呈现平行状态. 这表明在热膨胀过程中, SiO2/PTFE复合介质材料上表面的热膨胀位移相同, 利用方程(12)计算得出SiO2/PTFE复合介质材料的CTE也相同. 这是由于不同的成型工艺没有改变SiO2/PTFE复合介质材料成型的微观结构, 因此, SiO2/PTFE复合介质材料的CTE也没有变化.
4. 结 论
采用稳态和瞬态有限元方法对SiO2/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数进行数值研究. 详细研究SSS和HSS填充量、SiO2的显微结构、均匀性分布和成型参数对SiO2/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数的影响规律. 结果表明, SSS(HSS)/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数与报道的结果符合良好, 30% SSS/PTFE的CTE最小, 为7.5×10–5 K–1, 而10% HSS/PTFE的介电常数最小, 为2.06. 不同微观结构的SiO2对SiO2/PTFE复合介质材料的CTE具有明显影响, 这归因于片状和纤维状SiO2的各向异性特性. 研究发现, 由于底部SiO2的支撑作用, 底部SiO2分布较密集的复合介质材料具有较低的CTE. 此外, 成型工艺对SiO2/PTFE复合介质材料的CTE几乎没有影响, 这是由于SiO2/PTFE复合介质材料的微观结构在成型过程中没有变化.
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图 1 SiO2/PTFE复合介质材料的几何结构 (a) SSS; (b) HSS
Fig. 1. Geometric structure of the SiO2/PTFE dielectric composite: (a) SSS; (b) HSS.
图 2 SiO2/PTFE复合介质材料的热通量边界条件示意图 (a) 垂直表面; (b)上下表面
Fig. 2. Schematic diagram of heat flux boundary conditions for SiO2/PTFE dielectric composite: (a) Vertical surface; (b) upper and lower surfaces.
图 3 SiO2/PTFE复合介质材料的边界载荷和固定边界条件示意图
Fig. 3. Schematic diagram of boundary loading and fixed boundary condition for SiO2/PTFE dielectric composite.
图 4 SiO2/PTFE复合介质材料应用非结构化四面体网格
Fig. 4. Schematic diagram of applied unstructured tetrahedral mesh for SiO2/PTFE dielectric composite.
图 5 Z轴位移分布示意图 (a) PTFE; (b) SiO2
Fig. 5. Schematic diagram of Z-axis displacement distribution: (a) PTFE; (b) SiO2.
图 6 不同SSS填充量的SSS/PTFE复合介质材料的位移分布 (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%
Fig. 6. Surface displacement distribution map of SSS/PTFE dielectric composite with different filling amounts of SSS: (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%.
图 7 SSS/PTFE复合介质材料的CTE和介电常数随SSS填充量的变化曲线 (a) CTE; (b) 介电常数
Fig. 7. CTE and dielectric constant variations of SSS/PTFE composites with SSS filler contents: (a) CTE; (b) dielectric constant.
图 8 不同HSS填充量的HSS/PTFE复合介质材料的位移分布 (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%
Fig. 8. Surface displacement distribution map of HSS/PTFE dielectric composite with different HSS filling amounts: (a) 10%; (b) 15%; (c) 20%; (d) 25%; (e) 30%.
图 9 HSS/PTFE复合介质材料的热膨胀系数和介电常数随HSS填充量的变化曲线 (a) CTE; (b) 介电常数
Fig. 9. CTE and dielectric constant variations of HSS/PTFE dielectric composites with HSS filler contents: (a) CTE; (b) dielectric constant.
图 10 不同长径比的纤维状SiO2/PTFE复合介质材料的X, Y, Z轴位移分布 (a)—(c) 长径比为5; (d)—(f) 长径比为10; (g)—(i) 长径比为20
Fig. 10. X, Y, Z axes displacement distribution of SiO2/PTFE dielectric composite with different aspect ratios of SiO2 fiber: (a)–(c) Aspect ratio of 5; (d)–(f) aspect ratio of 10; (g)–(i) aspect ratio of 20.
图 11 不同长径比的薄片状SiO2/PTFE复合介质材料X, Y, Z轴位移分布 (a)—(c) 长径比为5; (d)—(f) 长径比为10; (g)—(i) 长径比为20
Fig. 11. X, Y, Z axes displacement distribution of SiO2/PTFE dielectric composite with different aspect ratios of SiO2 flake: (a)–(c) Aspect ratio of 5; (d)–(f) aspect ratio of 10; (g)–(i) aspect ratio of 20.
图 12 不同SiO2长径比SiO2/PTFE复合介质材料的CTE (a) 纤维状SiO2; (b) 薄片状SiO2
Fig. 12. CTE of SiO2/PTFE dielectric composite with different aspect ratios of SiO2 filler: (a) SiO2 fiber; (b) SiO2 flake.
图 13 SiO2/PTFE复合介质材料的SiO2分布模型
Fig. 13. SiO2 distribution model of SiO2/PTFE dielectric composite.
图 14 SiO2/PTFE复合介质材料的位移随时间的变化
Fig. 14. Displacement variations of SiO2/PTFE dielectric composite with different time.
表 1 材料物性参数
Table 1. Physical parameters of materials.
材料 PTFE SiO2 空气 密度 ρ/(g·cm–3) 2.10 2.20 — 热导率 k/(W·m–1·K–1) 0.24 1.40 — 比热容 c/(103 J·kg–1·K–1) 1.05 0.73 — 泊松比 ν 0.40 0.22 0 杨氏模量 E/GPa 0.28 70.0 — CTE/(10–6 K–1) 109 0.50 — 介电常数 2.05 3.50 1.00 
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表 2 SiO2/PTFE复合介质材料的CTE
Table 2. CTE of SiO2/PTFE dielectric composite.
不同的分布情况 CTE/(10–6 K–1) 1, 2, 3, 4分布10%; 5, 6, 7, 8分布20% 101.34 1, 2, 3, 4分布20%; 5, 6, 7, 8分布10% 96.78 1, 3, 4, 5分布20%; 2, 6, 7, 8分布10% 97.85 1, 3, 4, 6分布20%; 2, 5, 7, 8分布10% 98.05 1, 3, 4, 7分布20%; 2, 5, 6, 8分布10% 97.81 1, 3, 4, 8分布20%; 2, 5, 6, 7分布10% 97.80 1, 3, 5, 7分布20%; 2, 4, 6, 8分布10% 98.71 1, 3, 6, 8分布20%; 2, 4, 5, 7分布10% 99.09 1, 6, 7, 8分布20%; 2, 3, 4, 5分布10% 100.02
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