Experimental study on up-down asymmetry of tungsten impurities in EAST tokamak

Zhao Wei-Kuan; Zhang Ling; Cheng Yun-Xin; Zhou Cheng-Xi; Zhang Wen-Min; Duan Yan-Min; Hu Ai-Lan; Wang Shou-Xin; Zhang Feng-Ling; Li Zheng-Wei; Cao Yi-Ming; Liu Hai-Qing

doi:10.7498/aps.73.20231448

Abstract

Authors and contacts

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1. 引　言
2. 相场模型
2.1 自变量定义
2.2 自由能方程
2.3 控制方程
3. 结果与分析
3.1 常规晶粒模拟结果与验证
3.2 温度的影响
3.3 晶粒尺寸效应
3.4 大晶粒掺杂效应
4. 结　论

References

Cited By

Abstract

By using the high-performance extreme ultraviolet spatial resolution impurity spectrometer, the up-down asymmetric distribution of tungsten impurity radiation in EAST tokamak is studied experimentally for the first time. The results show that during the co-directional neutral beam injection, the central toroidal rotation velocity is large, the up-down asymmetry is strong, and the side with strong radiation deviates from ion

$B\times \nabla B$ drift direction. However, after injecting deuterated methane CD₄ into plasma through the valve of the upper divertor outer plate, the central toroidal rotation velocity decreases rapidly, and the asymmetry of the original tungsten impurity radiation decreases soon and finally reverses. In this work, a further statistical study of the W³²⁺ impurity radiation asymmetry factor I_u/I_d depending on the central toroidal rotation velocity V_t0 is performed. The results show that when V_t0 is larger than 30 km/s, the side with strong radiation deviates from ion

$B\times \nabla B$ drift direction, however, when V_t0 decreases to below 20 km/s, the asymmetry can be reversed. The relation of toroidal rotation velocity with impurity radiation asymmetry validates the prediction from drift-kinetic theory, and demonstrates that the centrifugal force induced by the toroidal rotation directly causes the asymmetric distribution of tungsten impurities through affecting the momentum conservation parallel to the magnetic field. The experimental observation of the asymmetric distribution of tungsten impurities in this work lays a solid foundation for further studying the poloidal transport of high-Z impurities and provides some important references for controlling the high-Z impurities in future fusion reactors.

Keywords:

PACS:

61.80.Az	(Theory and models of radiation effects)
61.72.Qq	(Microscopic defects (voids, inclusions, etc.))
61.72.Mm	(Grain and twin boundaries)

Authors and contacts

1.
Institute of Plasma Physics, Chinese Academy of Science, Hefei 230026, China
2.
Department of Science Island, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
3.
University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
4.
Institute of Material Science and Information Technology, Anhui University, Hefei 230601, China

Corresponding author: Zhang Ling, zhangling@ipp.ac.cn ; Zhou Cheng-Xi, cxzhou@ustc.edu.cn ;

Funds: Project supported by the National Magnetic Confinement Fusion Program of China (Grant No. 2022YFE03180400) and the National Natural Science Foundation for Excellent Young Scholars of China (Grant No. 12322512).

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1. 引　言

在反应堆的运行过程中, 随着裂变的进行会持续产生多种裂变产物, 例如惰性气体氙(Xe)和氪(Kr), 这两种气体每次裂变的产额大约0.25—0.3个原子^[1], Xe的产生速率是Kr的将近10倍^[2]. 由于这两种气体在UO₂中的溶解度很低, 因此大多数的Xe和Kr通过扩散在晶内或晶间形成气泡^[3,4]. 随着气泡的增加和生长, 晶内气泡会导致燃料芯块的肿胀^[3], 晶间气泡连接形成通道, 裂变气体沿通道扩散到自由空间, 造成裂变气体的释放^[4].

裂变气体的产生与释放是提升反应堆燃耗水平的关键制约因素之一. 裂变气体在反应堆燃料棒内的积累, 特别是反应堆燃耗达到一定水平时, 会导致反应堆燃料棒内压升高, 应力增大, 从而导致燃料棒包壳形变, 并最终导致包壳破裂, 造成放射性物质的泄漏^[5]. 因此, 研究裂变气体的释放规律能够辅助改进燃料设计, 改善反应堆安全性并提升反应堆整体经济性^[6].

根据研究^[7,8], 提升UO₂燃料的初始晶粒尺寸可以有效减少裂变气体的释放. 随着晶粒尺寸的增大, 裂变气体扩散到晶界的平均距离增大, 从而更易被晶粒滞留^[5,9]. 并且由于大晶粒相对较小的塑性蠕变与热蠕变能减小燃料的肿胀, 减缓芯块-包壳相互作用^[5,10], 提升反应堆的安全性. 因此, 大晶粒UO₂燃料作为事故容错燃料的候选之一, 近年来受到了持续关注.

大晶粒UO₂燃料的制造工艺可通过向UO₂中掺杂某些氧化物实现, 如Cr₂O₃, TiO₂, Al₂O₃, MgO等^[11]. 以Cr₂O₃为例, 当UO₂燃料中Cr的质量百分比达到0.16%时(接近UO₂中Cr的溶解度极限), 可使晶粒平均尺寸增长到50—60 μm, 同时不过多改变燃料的材料特性^[12]. 针对掺杂Cr₂O₃的大晶粒UO₂燃料的相关研究已经展开, Killeen^[7]通过实验对比了Cr₂O₃掺杂质量分数为0.5%的UO₂燃料与未掺杂的燃料在1500 ℃、不同燃耗深度下, 燃料的肿胀与裂变气体的释放; Kashibe和Une^[13]测试了不同掺杂组分, 如掺杂质量分数为0.065% Cr₂O₃, 掺杂质量分数为0.076% Al₂O₃等, 经由1100—1600 ℃的的辐照后退火实验, 对裂变气体Xe扩散系数的影响; Che等^[14]使用BISON燃料性能分析代码对Cr₂O₃掺杂的大晶粒UO₂燃料棒的性能进行了计算. Cooper等^[8]在Che等^[14]的基础上, 进一步研究了掺杂对UO₂燃料扩散系数根源性的影响. 目前围绕大晶粒UO₂开展的相关研究多是基于实验或宏观系统模型, 缺少基于介观尺度对大晶粒UO₂燃料中裂变气体释放行为的研究, 通过介观尺度研究裂变气体释放时燃料微观结构的演化, 能更好理解大晶粒UO₂对裂变气体释放的迟滞作用.

相场法是实现材料学和物理学中不同驱动力(如成分梯度、温度、应力应变、电场、磁场)下微观结构演化模拟的一种重要的介观尺度研究工具. 其以Ginzburg-Landau理论为基础, 通过偏微分方程建立起一种能够准确描述系统随时间演化的数学模型^[15], 用以获取体系在时间和空间上的瞬时状态. 相较于蒙特卡罗法、元胞自动机法, 相场法通过将不同的界面描述纳入其公式, 来避免复杂界面的追踪问题, 且易与其他物理场(如噪声场、速度场、成分场等)耦合^[16]. 使用相场法模拟常规UO₂燃料裂变气体释放行为已有不少相关研究. Hu和Henager^[17]采用Cahn-Hilliard方程构建了一个包含空位浓度场与间隙原子浓度场的相场模型, 该模型模拟了辐照条件下, 空洞的演化规律, 得出空洞临界半径、数量密度等一系列参数. Millett等^[18]构建了一个包含Allen-Cahn方程的相场模型, 该方程通过控制序参量来区分不同相界, 同时还引入裂变气体浓度场, 研究了辐照条件下, 燃料基质中裂变气体气泡的演化规律. Aagesen等^[9]采用抛物线近似的自由能来构建相场模型, 研究裂变气体气泡沿三岔晶界的生长规律, 该模型对相关参数的简化可提高计算效率, 允许模拟更广泛的区域.

采用相场法模拟裂变气体释放的相关研究已比较详尽, 但通过相场法研究晶粒尺寸、温度与扩散系数等因素对裂变气体释放行为的影响则不够充分. 本研究使用相场模型, 参考上述研究, 采用抛物线近似的自由能泛函、真实的扩散系数值与微米级的晶粒尺寸, 对辐照下不同晶粒尺寸、不同温度与扩散系数条件下UO₂燃料中的裂变气体释放行为, 包括裂变气体向晶界扩散, 气泡的形核与生长等, 进行了模拟. 第2节将对本模型进行阐述, 包括本模型采用的驱动方程、自由能函数的成分、变量的定义、参数的选取等相关内容. 第3节为模拟结果, 包括常规晶粒尺寸UO₂燃料的模拟结果验证、温度对裂变气体释放的影响、晶粒尺寸对裂变气体释放的影响、以及同温度下采用不同扩散系数(裂变气体在未掺杂的UO₂燃料中的扩散系数与在掺杂Cr₂O₃的燃料中的扩散系数)对裂变气体释放的影响4个部分. 第4节对本文进行概括总结.

2. 相场模型

2.1 自变量定义

本模型考察辐照效应产生的点缺陷空位与裂变气体在多晶材料中的浓度分布, 引入两个守恒场变量: c_v(r, t), c_g(r, t), 分别表示空位摩尔分数和裂变气体摩尔分数, 该摩尔分数c可通过c = ρV_a计算, 其中ρ为空位或裂变气体的数密度, V_a为UO₂晶胞中U原子体积, 其值为0.0409 nm³^[9].

如引言所述, 燃料基质中的裂变气体通过扩散形成气泡, 存在两个稳定相: 燃料固体基质相和裂变气体气泡相, 使用序参量η区分该两相: 当η = 0时为基质相, η = 1时为气泡相, 如图1(a)所示. 基质相与气泡相中存在空位与气体的平衡浓度, 对于基质相, 空位与气体的平衡浓度用下式表示:

$图 1 序参量η与ϕi的取值在相场模型中的表现\r\nFig. 1. Representation of the values of order parameters η and ϕi in the phase-field model.$

图 1 序参量η与ϕ_i的取值在相场模型中的表现

Fig. 1. Representation of the values of order parameters η and ϕ_i in the phase-field model.

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$c_{\text{v}}^{{\text{m,eq}}} = \exp \left( { - \frac{{E_{\text{v}}^{\text{f}}}}{{{k_{\text{B}}}T}}} \right){,}$

(1)

$c_{\text{g}}^{{\text{m,eq}}} = \exp \left( { - \frac{{E_{\text{g}}^{\text{f}}}}{{{k_{\text{B}}}T}}} \right){,}$

(2)

其中, $E_{\text{v}}^{\text{f}}$ , $E_{\text{g}}^{\text{f}}$ 分别为空位与裂变气体原子缺陷的形成能, 取 $E_{\text{v}}^{\text{f}}$ = 5.1 eV^[19], Xe原子在空位中的溶解能 $E_{\text{g}}^{\text{s}}$ = 5.21 eV^[20], 取裂变气体原子的形成能为空位形成能与原子在空位中的溶解能之和, $E_{\text{g}}^{\text{f}}$ = $E_{\text{v}}^{\text{f}} + E_{\text{g}}^{\text{s}}$ = 10.31 eV; k_B为玻尔兹曼常量, T为温度. 对于气泡相, 取气体平衡浓度 $c_{\text{g}}^{{\text{b, eq}}}$ = 0.454^[9], 当c_g = 0.454时, 气泡相的范德瓦耳斯自由能最小. 由于模拟过程中气体浓度c_g存在涨落, 为保持气泡相中c_v + c_g ≤ 1, 取空位平衡浓度 $c_{\text{v}}^{{\text{b, eq}}}$ = 0.9 – c_g, 随着c_g的增大, $c_{\text{v}}^{{\text{b, eq}}}$ 将逐渐减小.

本相场模型关注裂变气体在多晶燃料中的释放行为, 使用序参量ϕ_i (i = 1, 2, ···, P)区分P种不同取向的晶粒, 在第i个取向的晶粒内部ϕ_i = 1, 如图1(b)所示, 在其他取向的晶粒相中, 该ϕ_i = 0. 在不同取向晶粒的接触面附近, ϕ_i近似等于0.5, 通过考察Φ = $\displaystyle\sum\nolimits_{i = 1}^P {\phi _i^2}$ 可区分晶体内部与晶界, 当Φ = 1为晶体内, Φ ≈ 0.5为晶界, Φ = 0的区域与η = 1的区域重合, 为气泡相. 在本模型中, 不同取向的晶粒不对裂变气体与空位扩散产生相关的应力作用, 仅用于划分不同晶粒区域, 产生晶界.

2.2 自由能方程

相场法采用各相和界面自由能所组成的总自由能泛函F, 与Cahn-Hilliard定义的非均匀系统自由能一致^[21]. 本研究采用的自由能泛函F形式如下:

$\begin{split} \;&F = \int_V {h(\eta ){f^{{\text{solid}}}}({c_{\text{v}}},{c_{\text{g}}}) + j(\eta ){f^{{\text{bubble}}}}({c_{\text{v}}},{c_{\text{g}}})} \\ & ~~+ {f^{{\text{poly}}}}(\eta ,{\phi _{1 \to P}}) + {f^{{\text{grad}}}}({c_{\text{v}}},{c_{\text{g}}},\eta ,{\phi _{1 \to P}}){\text{d}}V, \end{split}$

(3)

式中, f ^solid为基质相自由能密度函数, f ^bubble为气泡相自由能密度函数, f ^poly为多晶体自由能密度函数, f ^grad为梯度贡献项. h(η) = (1 – η)², j(η) = η²为权重函数, 当η = 0时, f ^solid对总自由能的贡献达到最大, f ^bubble的贡献为0, η = 1时则相反.

假设基质相的化学自由能近似为理想解, 根据文献[22], 基质相自由能密度函数写为

$\begin{split} & {f^{{\text{solid,ideal}}}} =\\ \;& \frac{1}{{{V_{\text{m}}}}} \big\{ RT[ {{c_{\text{v}}}\ln {c_{\text{v}}} + ( {1 - {c_{\text{v}}}})\ln ({1 - {c_{\text{v}}}})} ] + {N_{\text{A}}}E_{\text{v}}^{\text{f}}{c_{\text{v}}}\\ &+ RT [ {{c_{\text{g}}}\ln {c_{\text{g}}} + ( {1 - {c_{\text{g}}}} )\ln ( {1 - {c_{\text{g}}}} )} ] + {N_{\text{A}}}E_{\text{g}}^{\text{f}}{c_{\text{g}}} \big\}, \end{split}$

(4)

其中V_m为单位晶格内U原子的摩尔体积, V_m = V_aN_A, R为理想气体常数, N_A为阿伏伽德罗常数.

气泡相采用范德瓦耳斯气体处理, 其自由能密度函数由范德瓦耳斯气体的亥姆霍兹自由能给出^[9,23]:

${f^{{\text{bubble,vdw}}}} = {\rho _{\text{g}}}k{}_{\text{B}}T\left[ {\ln \left( {\frac{1}{{{n_{\text{Q}}}\left( {{1}/{{{\rho _{\text{g}}}}} - b} \right)}}} \right) - 1} \right] + {f_0},$

(5)

其中ρ_g为气体原子数密度; n_Q = ${\left( {\dfrac{{m{k_{\text{B}}}T}}{{2{\text{π }}{\hbar ^2}}}} \right)^{3/2}}$ 是Xe的量子浓度, m为Xe原子的质量, $\hbar$ 为约化普朗克常数; 参数b与Xe原子体积相关, 其值为0.082 nm³/原子^[9]; f₀表示基质相与气泡相自由能之间的偏移, 通过f₀的修正使得基质相与气泡相自由能的最小值相等, 其值为2.22 × 10⁹ J/m³ ^[9].

为简化控制方程的数值计算, 对基质相自由能密度函数和气泡相自由能密度函数进行抛物线近似, 与Li等^[22]采用的自由能密度函数相似, 但进行简单修正以使基质相晶界处的自由能小于晶粒内的自由能, 近似后的基质相自由能密度函数f ^solid的表达式如下:

$\begin{split} &{f^{{\text{solid}}}}({c_{\text{v}}},{c_{\text{g}}}) = {f^{{\text{solid,v}}}}({c_{\text{v}}}) + {f^{{\text{solid,g}}}}({c_{\text{g}}}) = \\ & \frac{1}{2}{f^{{\text{m,fix}}}}k_{\text{v}}^{\text{m}}{({c_{\text{v}}} - c_{\text{v}}^{{\text{m,eq}}})^2} + \frac{1}{2}{f^{{\text{m,fix}}}}k_{\text{g}}^{\text{m}}{({c_{\text{g}}} - c_{\text{g}}^{{\text{m,eq}}})^2}, \end{split}$

(6)

其中修正项为 ${f^{{\text{m,fix}}}} = {4}/{5} + {1}/{5}\varPhi$ , 假设基质相晶界处空位与气体的自由能密度是晶粒内的约十分之九, 这么做使得空位与裂变气体产生向晶界扩散的趋势.

自由能密度函数表达式中的 $k_{\text{v}}^{\text{m}}$ , $k_{\text{g}}^{\text{m}}$ 控制抛物线的曲率, 形式如下:

$k_{\text{v}}^{\text{m}} = \frac{1}{{(c_{\text{v}}^{0} - c_{\text{v}}^{{\text{m,eq}}})}}\left[ {\frac{{RT}}{{{V_{\text{m}}}}}\left[ {\ln c_{\text{v}}^{0} - \ln (1 - c_{\text{v}}^{0})} \right] + \frac{{{N_{\text{A}}}E_{\text{v}}^{\text{f}}}}{{{V_{\text{m}}}}}} \right],$

(7)

$k_{\text{g}}^{\text{m}} = \frac{1}{{(c_{\text{g}}^{0} - c_{\text{g}}^{{\text{m,eq}}})}}\left[ {\frac{{RT}}{{{V_{\text{m}}}}}\left[ {\ln c_{\text{g}}^{0} - \ln (1 - c_{\text{g}}^{0})} \right] + \frac{{{N_{\text{A}}}E_{\text{g}}^{\text{f}}}}{{{V_{\text{m}}}}}} \right],$

(8)

其中假设 $c_{\text{v}}^{0} = c_{\text{g}}^{0} = 0.01$ ^[22]. T = 1276 K条件下, 计算得 $k_{\text{v}}^{\text{b}}= 1.7999 \times 10^{12}$ J/m³, $k_{\text{g}}^{\text{b}}= 3.8408 \times 10^{12}$ J/m³.

类似地, 近似后的气泡相自由能密度函数f ^bubble的表达式如下:

$\begin{split} &{f^{{\text{bubble}}}}({c_{\text{v}}},{c_{\text{g}}}) = {f^{{\text{bubble,v}}}}({c_{\text{v}}}) + {f^{{\text{bubble,g}}}}({c_{\text{g}}}) \\ =\;& \frac{1}{2}f_{\text{v}}^{{\text{b,fix}}}k_{\text{v}}^{\text{b}}{({c_{\text{v}}} - c_{\text{v}}^{{\text{b,eq}}})^2} + \frac{1}{2}f_{\text{g}}^{{\text{b,fix}}}k_{\text{g}}^{\text{b}}{({c_{\text{g}}} - c_{\text{g}}^{{\text{b,eq}}})^2}. \end{split}$

(9)

修正项:

$f_{\text{v}}^{{\text{b,fix}}} = \left\{ \begin{aligned} &1,&{c_{\text{v}}} \leqslant c_{\text{v}}^{{\text{b,eq}}}, \\ &{\left( {1 + {c_{\text{v}}} - c_{\text{v}}^{{\text{b,eq}}}} \right)^{10}}{,}&{c_{\text{v}}} > c_{\text{v}}^{{\text{b,eq}}}, \end{aligned} \right.$

(10)

$f_{\text{g}}^{{\text{b,fix}}} = \left\{ \begin{aligned} &1,&{c_{\text{g}}} \leqslant c_{\text{g}}^{{\text{b,eq}}}, \\ &{\left( {1 + {c_{\text{g}}} - c_{\text{g}}^{{\text{b,eq}}}} \right)^{10}}{,}&{c_{\text{g}}} > c_{\text{g}}^{{\text{b,eq}}}, \end{aligned} \right.$

(11)

该修正项是根据气泡相亥姆霍兹自由能随气体浓度的增大所表现的特征而添加的, 当气体浓度c_g趋近平衡浓度0.454时, 亥姆霍兹自由能将急剧增长^[9]. 同时假设空位浓度c_v趋近1时自由能也有类似的特征. 取f ^solid的曲率 $k_{\text{g}}^{\text{b}}$ = 2.25 × 10⁹ J/m³, 通过该曲率控制的近似自由能随浓度的变化与亥姆霍兹自由能在0 < c_g < 0.454范围上较匹配. 另一曲率 $k_{\text{v}}^{\text{b}}$ = 2 × 10¹⁰ J/m³, 这是假设气泡形核时, 基质相中空位浓度c_v不超过0.02所设的值. 基质相自由能密度与气泡相自由能密度随浓度的变化如图2所示.

$图 2 自由能密度随浓度(cv, cg)分布的变化, 曲线最低点的横坐标为平衡浓度, 随着cg增加, $ c_{\text{v}}^{{\text{b, eq}}} $逐渐减小, f bubble,v的图像(蓝色虚线)将向左平移\r\nFig. 2. Variation of free energy density with concentration (cv, cg) distribution, the abscissa of the lowest point of the curve is the equilibrium concentration. As cg increases, $ c_{\text{v}}^{{\text{b, eq}}} $ gradually decreases, and the image of f bubble,v (blue dashed line) will shift to the left.$

图 2 自由能密度随浓度(c_v, c_g)分布的变化, 曲线最低点的横坐标为平衡浓度, 随着c_g增加,

$c_{\text{v}}^{{\text{b, eq}}}$

逐渐减小, f ^bubble,v的图像(蓝色虚线)将向左平移

Fig. 2. Variation of free energy density with concentration (c_v, c_g) distribution, the abscissa of the lowest point of the curve is the equilibrium concentration. As c_g increases,

$c_{\text{v}}^{{\text{b, eq}}}$

gradually decreases, and the image of f^bubble,v (blue dashed line) will shift to the left.

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多晶体自由能密度函数f ^poly的表达式如下:

$\begin{split} & {f^{{\text{poly}}}}(\eta ,{\phi _{1 \to P}}) \\ =\;& m\Bigg[ \sum\limits_{i = 1}^P {\left( {\frac{{\phi _i^4}}{4} - \frac{{\phi _i^2}}{2}} \right)} + \left( {\frac{{{\eta ^4}}}{4} - \frac{{{\eta ^2}}}{2}} \right)\\ &+ {a_{{\text{GB}}}}\sum\limits_{i = 1}^{P - 1} {\sum\limits_{j > i}^P {\phi _i^2\phi _j^2} } + {a_{\text{s}}}\sum\limits_{i = 1}^P {\phi _i^2{\eta ^2}} \Bigg],\\[-15pt]\end{split}$

(12)

式中, m是自由能势垒系数, a_GB和a_s为扩散界面系数, a_GB取1.2, a_s取0.8.

梯度贡献项f^grad的表达式如下:

$\begin{split} {f^{{\text{grad}}}}({c_{\text{v}}},{c_{\text{g}}},\eta ,{\phi _i}) =\;&\frac{{{\kappa _{\text{v}}}}}{2}|\nabla {c_{\text{v}}}{|^2} + \frac{{{\kappa _{\text{g}}}}}{2}|\nabla {c_{\text{g}}}{|^2} + \frac{{{\kappa _\eta }}}{2}|\nabla \eta {|^2} \\ & + \frac{{{\kappa _\phi }}}{2}\sum\limits_{i = 1}^P {|\nabla {\phi _i}{|^2}} ,\\[-1pt]\end{split}$

(13)

式中κ_v, κ_g, κ_η, κ_ϕ分别是空位、气体、两种序参量的梯度项系数.

m和κ_ϕ与界面能γ_int和界面宽度l_int相关^[24,25]:

$m = \frac{{6{\gamma _{{\text{int}}}}}}{{{l_{{\text{int}}}}}}, ~~$

(14)

${\kappa _\phi } = \frac{3}{4}{\gamma _{{\text{int}}}}{l_{{\text{int}}}},$

(15)

γ_int = 1.5 J/m^{2 [9]}, l_int取0.3 μm, 该值大于参考文献[9]给出的值, 计算得m = 3.0 × 10⁷ J/m³, κ_ϕ = 3.38 × 10^–7 J/m³. κ_v, κ_g, κ_η取1.69 × 10^–6 J/m³.

2.3 控制方程

本相场模型的控制方程采用Cahn-Hilliard方程^[21,26]控制守恒场变量c_v, c_g, 采用Allen-Cahn方程^[27,28]控制序参量η, ϕ. c_v, c_g的控制方程如下:

$\frac{{\partial {c_{\text{v}}}}}{{\partial t}} = \nabla \cdot \left( {{M_{\text{v}}}\nabla \frac{{{\text{δ}} F}}{{{\text{δ}} {c_{\text{v}}}}}} \right) + {P_{\text{v}}}({\boldsymbol{r}},t) + \xi {}_{\text{v}}({\boldsymbol{r}},t),$

(16)

$\frac{{\partial {c_{\text{g}}}}}{{\partial t}} = \nabla \cdot \left( {{M_{\text{g}}}\nabla \frac{{{\text{δ}} F}}{{{\text{δ}} {c_{\text{g}}}}}} \right) + {P_{\text{g}}}({\boldsymbol{r}},t) + \xi {}_{\text{g}}({\boldsymbol{r}},t).$

(17)

这里, M_v, M_g分别为空位与气体的迁移率,

${M_{\text{v}}} = \frac{{{V_{\text{a}}}{D_{\text{v}}}{c_{\text{v}}}}}{{{k_{\text{B}}}T}},$

(18)

${M_{\text{g}}} = \frac{{{V_{\text{a}}}{D_{\text{g}}}{c_{\text{g}}}}}{{{k_{\text{B}}}T}},$

(19)

其中, D_v, D_g分别为空位与气体的扩散系数, 假设D_v = D_g. 未掺杂Cr₂O₃的UO₂燃料中的裂变气体扩散系数由Turnbull的模型给出^[29,30]:

$D_{1}^{{\text{undoped}}} = 7.6 \times {10^{ - 10}} \exp \left( \dfrac{ - 4.68 \times {{10}^{ - 19}}({\text{J}})}{{{k_{\text{B}}}T}} \right),$

(20)

$\begin{split} D_{2}^{{\text{undoped}}} = \;&5.64 \times {10^{ - 25}}\sqrt {\dot F} \exp \left( \dfrac{-1.91 \times {{10}^{ - 19}}({\text{J}})}{ {{k_{\text{B}}}T} } \right),\end{split}$

(21)

$D_3^{{\text{undoped}}} = 8 \times {10^{ - 40}}\dot F.$

(22)

对应3种温度条件下裂变气体的扩散^[29], 其中, D₁为高温条件(T大于1650 K)下的本征扩散, D₂为中间温度条件(T在1650—1350 K之间)下的辐射增强扩散, D₃为低温条件(T小于1350 K)下无热辐射驱动扩散.

掺杂Cr₂O₃的UO₂燃料的裂变气体扩散系数引自文献[8]:

$D_1^{{\text{doped}}} = \exp \left[ { - \frac{{\Delta {H_1}}}{{{k_{\text{B}}}}}\left( {\frac{1}{T} - \frac{1}{{{T_1}}}} \right)} \right]D_{1}^{{\text{undoped}}},$

(23)

$D_{2}^{{\text{doped}}} = \exp \left[ { - \frac{{\Delta {H_2}}}{{{k_{\text{B}}}}}\left( {\frac{1}{T} - \frac{1}{{{T_2}}}} \right)} \right]D_2^{{\text{undoped}}},$

(24)

$D_3^{{\text{doped}}} = D_3^{{\text{undoped}}},$

(25)

其中, ΔH₁ = 0.3198 eV, ΔH₂ = –0.3345 eV, T₁ = T₂ = 1773 K. 在模拟中, 根据不同温度、晶粒尺寸采用不同的扩散系数.

该控制方程包含两个源项, P_v, P_g分别表示空位与气体的产生速率, 裂变气体P_g产生速率由P_g = ${V_{\text{a}}}\dot FY$ 计算, $\dot F$ 为裂变率密度, 根据典型压水堆的运行数据, $\dot F$ 取1.09 × 10¹³ 次裂变/(cm³·s)^[9], Y为U-235每次裂变裂变气体的产额, 取Y = 0.27. 计算得P_g = 1.2037 × 10¹⁰ s^–1, 并假设P_v = 20P_g = 2.4074 × 10¹¹ s^–1. ξ_v, ξ_g是用简单随机函数分别表示的空位与气体的热涨落, 以使浓度非均匀分布, ξ_v的具体形式为 ${\xi _{\text{v}}} = {c_{\text{v}}}{R_{\text{v}}}(r, t)$ , R_v为随机函数, 范围从–0.01—0.01, ξ_g与之类似.

序参量η, ϕ的控制方程如下:

$\frac{{\partial \eta }}{{\partial t}} = - {L_\eta }\frac{{{\text{δ}} F}}{{{\text{δ}} \eta }} ,$

(26)

$\frac{{\partial {\phi _i}}}{{\partial t}} = - {L_\phi }\frac{{{\text{δ}} F}}{{{\text{δ}} {\phi _i}}}{\text{ }}(i = 1 \to P) ,$

(27)

其中, L_η, L_ϕ为迁移率, L_η = L_ϕ = 1.56 × 10¹¹ m³/(J·s) ^[9].

模拟中使用的部分参数如表1所列. 本研究使用COMSOL Multiphysics^{® [31]}进行建模, 该软件采用有限元法求解偏微分方程, 时间步进为默认配置, 网格尺寸0.1 μm. 对模型进行尺度变换但不做无量纲处理, 时间变换t^* = 1 × 10^–5 , τ 为模拟时间, 对应实际时间t = τ/t^*, 自由能密度变换f^* = 0.1. 模拟中采用的扩散系数 $\bar D$ = D/t^*, 迁移率 $\bar L$ = L/t^*, 自由能密度 $\bar f$ = f × f ^*.

表 1 模拟采用的部分参数

Table 1. Parameters used in simulation.

参数	符号	值
玻尔兹曼常量/(J·K^–1)	k_B	1.3806 × 10^–23
理想气体常数/(J·mol^–1·K^–1)	R	8.3145
UO₂晶胞U原子体积/ nm^–³	V_a	0.0409
空位形成能/eV	$E_{\text{v}}^{\text{f}}$	5.1
气体原子缺陷形成能/eV	$E_{\text{g}}^{\text{f}}$	10.31
扩散界面系数	a_GB	1.2
扩散界面系数	a_s	0.8
自由能势垒系数/(J·m^–3)	m	3.0 × 10⁷
梯度项系数/(J·m^–3)	κ_ϕ	3.38 × 10^–7
梯度项系数/(J·m^–3)	κ_v, κ_g, κ_η	1.69 × 10^–6
迁移率/(m³·J^–1·s^–1)	L_η, L_ϕ	1.56 × 10^–11
裂变率密度/(次裂变·m³·s^–1)	$\dot F$	1.09 × 10¹⁹
Xe产额	Y	0.27

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3. 结果与分析

3.1 常规晶粒模拟结果与验证

本节讨论在5 μm的固定晶粒尺寸, T = 1276 K, D = 8.72 × 10^–21 m²/s条件下, 裂变气体的释放行为, 并与相关实验与模拟结果进行对比和分析. 模型根据不同晶粒尺寸选取不同模拟区域大小, 针对直径5 μm的晶粒选取的模拟区域为10 μm × 10 μm, 周期性边界条件. 在模拟区域中构建4个正六边形晶粒, 空位与裂变气体Xe在整个区域内的初始浓度为基质相平衡浓度 $c_{\text{v}}^{{\text{m, eq}}}$ , $c_{\text{g}}^{{\text{m, eq}}}$ .

T = 1276 K, 0 < τ < 550 s的晶粒与气泡分布随时间的演化如图3所示, 该分布采用Φ在模拟区域的分布, 其中红色区域为燃料的基质相, 介于红色区域间的黄色线条为晶界, 蓝色区域为气泡相. 图3(a)为初始状态, 由4个完整的六边形燃料晶粒构成. 随着裂变的进行, 燃料中不断产生裂变气体与空位, 两者浓度不断升高, 同时空位与裂变气体Xe原子向晶界扩散, 晶界处的缺陷浓度高于晶粒内, 如图4(a), (b)所示. 在模拟时间τ < 140 s内, 没有观察到气泡形核, 分析认为这一时间段为气泡演化的孕育阶段, 同Millett在文献[32]中的模拟一样, 在这一阶段, 缺陷浓度上升但不形成气泡. 随着缺陷浓度的上升, 系统总自由能逐渐增加, 在τ =160 s时, 观察到气泡在晶界处形核. 在 τ = 200 s时, 气泡在晶粒内大量形核, 当气泡数密度达到一定水平时, 形核停止, 在之后的时间里没有新的气泡产生, 现有气泡不断长大, 同时距离较近的气泡会互相融合形成更大的气泡, 气泡数密度降低, 平均直径增加, 这一过程被称为奥斯特瓦尔德熟化^[33]. τ = 550 s时的空位与裂变气体的浓度分布如, 所示, 气泡中空位的平均浓度 ${\bar c_{\text{v}}}$ ≈ 0.95, 裂变气体的平均浓度 ${\bar c_{\text{g}}}$ ≈ 0.05, 晶界上气泡平均直径0.37 μm, 稍大于平均直径0.30 μm的晶粒内部气泡. 在晶界附近观察到明显的“无气泡区”, 与Bullough和Nelson^[34]在实验中观察到的和Millett等^[18]模拟得到的“空洞剥蚀区”类似, 表明晶界对缺陷和气体原子有吸收作用. 在本模型中, 由于空位与裂变气体的源项为净生成项, 且为固定正值, 无湮灭项、复合项、重融项等会减少点缺陷浓度的项, 气泡的尺寸会随着时间无限生长下去, 故选取600 s为模拟的结束时间.

$图 3 T = 1276 K条件下直径5 μm晶粒与气泡随时间演化分布　(a) τ = 0 s; (b) τ = 140 s; (c) τ = 160 s; (d) τ = 200 s; (e) τ = 300 s; (f) τ = 550 s\r\nFig. 3. Distribution of grain with a diameter of 5 μm and bubble evolution over time at T = 1276 K: (a) τ = 0 s; (b) τ = 140 s; (c) τ = 160 s; (d) τ = 200 s; (e) τ = 300 s; (f) τ = 550 s.$

图 3 T = 1276 K条件下直径5 μm晶粒与气泡随时间演化分布　(a) τ = 0 s; (b) τ = 140 s; (c) τ = 160 s; (d) τ = 200 s; (e) τ = 300 s; (f) τ = 550 s

Fig. 3. Distribution of grain with a diameter of 5 μm and bubble evolution over time at T = 1276 K: (a) τ = 0 s; (b) τ = 140 s; (c) τ = 160 s; (d) τ = 200 s; (e) τ = 300 s; (f) τ = 550 s.

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$图 4 空位(cv, (a), (c))与裂变气体(cg, (b), (d))在τ = 140 s与τ = 550 s的浓度分布(不同的颜色代表浓度的取值)　(a), (b) τ = 140 s; (c), (d) τ = 550 s\r\nFig. 4. Concentration distribution of vacancies (cv, (a) and (c)) and fission gases (cg, (b) and (d)) at τ = 140 s and τ = 550 s, different color represent the value of concentration: (a), (b) τ = 140 s; (c), (d) τ = 550 s.$

图 4 空位(c_v, (a), (c))与裂变气体(c_g, (b), (d))在τ = 140 s与τ = 550 s的浓度分布(不同的颜色代表浓度的取值)　(a), (b) τ = 140 s; (c), (d) τ = 550 s

Fig. 4. Concentration distribution of vacancies (c_v, (a) and (c)) and fission gases (c_g, (b) and (d)) at τ = 140 s and τ = 550 s, different color represent the value of concentration: (a), (b) τ = 140 s; (c), (d) τ = 550 s.

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经过换算, 该条件下模拟中τ = 550 s的累计裂变时间对应实际燃耗25.03 GWd/tU (UO₂密度取10 t/m³), 在这一时刻, 燃料中裂变气体气泡分布(图3(f))与Zacharie等^[35]实验中得到的在堆芯温度不超过1100 ℃的反应堆中燃烧至25 GWd/tU并退火的UO₂燃料样品断裂表面的扫描电子显微镜照片较为相似.

整个模拟区域内平均自由能密度随时间的变化如图5(a)所示. 平均自由能密度在τ = 180 s左右存在峰值, 到达峰值后急剧下降, 随后缓慢攀升. 自由能抵达峰值到急剧下降这一时间段, 与气泡的形核期时间重合(对比图9(a)红色曲线), 表明促使裂变气体扩散形成气泡的驱动因素为整体自由能趋于最低. 从图2中自由能随浓度的变化曲线也可以观察到, 当空位与裂变气体的浓度较低时, 基质相自由能密度小于气泡相, 空位与裂变气体弥散在基质中不会形成气泡, 当浓度达到一定水平, 基质相自由能密度开始大于气泡相时, 空位与裂变气体开始形成气泡, 以满足整体自由能最小状态.

$图 5 (a) 整个模拟区域内的平均自由能密度随时间的变化; (b) 总自由能密度在整个模拟区域分布, 颜色栏为取值范围; (c)某一气泡径向自由能密度分布\r\nFig. 5. (a) Variation of average free energy density over time in simulation area; (b) distribution of the total free energy density in simulation area, the color bar represents the range of values; (c) radial free energy density distribution of a certain bubble.$

图 5 (a) 整个模拟区域内的平均自由能密度随时间的变化; (b) 总自由能密度在整个模拟区域分布, 颜色栏为取值范围; (c)某一气泡径向自由能密度分布

Fig. 5. (a) Variation of average free energy density over time in simulation area; (b) distribution of the total free energy density in simulation area, the color bar represents the range of values; (c) radial free energy density distribution of a certain bubble.

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$图 9 相同温度不同晶粒尺寸, (a), (c), (e)孔隙度与(b), (d), (f)晶界气泡覆盖率随时间演化　(a), (b) T = 1276 K; (c), (d) T = 1476 K; (e), (f) T = 1676 K\r\nFig. 9. Evolution of (a), (c), (e) porosity and (b), (d), (f) bubble coverage on GB over time for the same temperature but different grain sizes: (a), (b) T = 1276 K; (c), (d) T = 1476 K; (e), (f) T = 1676 K.$

图 9 相同温度不同晶粒尺寸, (a), (c), (e)孔隙度与(b), (d), (f)晶界气泡覆盖率随时间演化　(a), (b) T = 1276 K; (c), (d) T = 1476 K; (e), (f) T = 1676 K

Fig. 9. Evolution of (a), (c), (e) porosity and (b), (d), (f) bubble coverage on GB over time for the same temperature but different grain sizes: (a), (b) T = 1276 K; (c), (d) T = 1476 K; (e), (f) T = 1676 K.

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τ = 550 s时整个模拟区域总自由能密度分布如图5(b)所示, 忽略f^grad的贡献. 可以观察到气泡边缘的总自由能密度较高而内部较低. 随机抽取单个气泡径向自由能密度如图5(c)所示, 气泡边缘存在总自由能密度峰值, 其值在2.3 × 10⁸—2.7 × 10⁸ J/m³之间, 比气泡内部高出约1/3, 气泡内部总自由能密度在1.6 × 10⁸ —1.8 × 10⁸ J/m³之间, 气泡外总自由能密度趋近于零. 在总自由能密度的各项贡献中, 气泡相自由能密度贡献了最高份额, 在气泡内部, 基质相自由能密度贡献几乎为0而多晶项的贡献为负数, 导致总自由能密度小于气泡相自由能密度. 气泡边缘峰值除了气泡相的贡献, 也明显受到基质相自由能密度贡献峰值的影响.

3.2 温度的影响

本节讨论在10 μm的固定晶粒尺寸下, 不同温度和扩散系数对裂变气体扩散行为的影响, 针对直径为10 μm的晶粒选取的模拟区域为20 μm × 20 μm. 选取3种温度条件: 1276, 1476, 1676 K, 分别对应第2节所述Turnbull模型中3种类型的扩散. 由(20)—(25)式计算得出的温度与扩散系数的对应关系如表2所列. 空位和Xe的初始浓度与3.1节相同.

表 2 不同温度下采用的扩散系数

Table 2. Diffusion coefficients used at different temperatures.

温度T/K	${D^{{\text{undoped}}}}$ /(m²·s^–1)	${D^{{\text{doped}}}}$ /(m²·s^–1)
1276	8.72 × 10^–21	8.72 × 10^–21
1476	1.583 × 10^–19	2.4593 × 10^–19
1676	5.7461 × 10^–19	5.0906 × 10^–19

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T = 1276, 1476, 1676 K条件下晶粒与气泡在τ = 180, 500 s的分布图如图6所示. 从图6可以观察出, 在τ = 180 s时, T = 1276 K条件下气泡尚未形核, 而T = 1476, 1676 K条件下气泡轮廓十分清晰. τ = 500 s时, T = 1276 K条件下晶界上气泡平均直径为0.35 μm, 数密度为1.38个/μm(晶界上气泡数/晶界长度), 晶粒内气泡平均直径为0.32 μm, 数密度为1.96个/μm² (晶粒内气泡数/晶粒面积); T = 1476 K条件下晶界上气泡平均直径为0.67 μm, 数密度为0.85个/μm, 晶粒内气泡平均直径为0.47 μm, 数密度为17.87个/μm²; T = 1676 K条件下晶界上气泡平均直径为1.34 μm, 数密度为0.23个/μm, 晶粒内气泡平均直径为1.4 μm, 数密度为0.02个/μm². 相同时刻高温条件下形成的气泡的平均半径明显大于低温形成的. 以上现象表明温度和扩散系数对裂变气体气泡的形核时间、平均半径、数量密度的影响较为显著, 温度越高, 扩散系数越大, 形核越早, 气泡平均直径越大、数量密度越少. 此外, “无气泡区”也随着温度的升高而加宽, 并且T = 1676 K下形成的“无气泡区”的宽度相较于晶粒尺寸而言较大, 宽于有气泡的区域面积, 晶粒内气泡的平均半径和数密度也因高温受到影响.

$图 6 T = 1276, 1476, 1676 K条件下直径10 μm晶粒与气泡分布图　(a) T = 1276 K, τ = 180 s; (b) T = 1476 K, τ = 180 s; (c) T = 1676 K, τ = 180 s; (d) T = 1276 K, τ = 500 s; (e) T = 1476 K, τ = 500 s; (f) T = 1676 K, τ = 500 s\r\nFig. 6. Distribution of grains with a diameter of 10 μm and bubbles under T = 1276, 1476, 1676 K: (a) T = 1276 K, τ = 180 s; (b) T = 1476 K, τ = 180 s; (c) T = 1676 K, τ = 180 s; (d) T = 1276 K, τ = 500 s; (e) T = 1476 K, τ = 500 s; (f) T = 1676 K, τ = 500 s.$

图 6 T = 1276, 1476, 1676 K条件下直径10 μm晶粒与气泡分布图　(a) T = 1276 K, τ = 180 s; (b) T = 1476 K, τ = 180 s; (c) T = 1676 K, τ = 180 s; (d) T = 1276 K, τ = 500 s; (e) T = 1476 K, τ = 500 s; (f) T = 1676 K, τ = 500 s

Fig. 6. Distribution of grains with a diameter of 10 μm and bubbles under T = 1276, 1476, 1676 K: (a) T = 1276 K, τ = 180 s; (b) T = 1476 K, τ = 180 s; (c) T = 1676 K, τ = 180 s; (d) T = 1276 K, τ = 500 s; (e) T = 1476 K, τ = 500 s; (f) T = 1676 K, τ = 500 s.

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3种温度下气泡面积占整个模拟区域面积的百分比(以下简称孔隙度)与穿过气泡的晶界占整条晶界长度的百分比(以下简称晶界气泡覆盖率)随时间的演化如图7所示, 在本研究所采用的统计中, 将η ≥ 0.9 的格点均视为气泡相. 从图7(a)可以看出, 孔隙度随时间的演化分为3个阶段: 第1阶段, 维持在零水平; 第2阶段, 快速增长阶段; 第3阶段, 低速平稳增长阶段. 这3个阶段与前文所述的气泡生成的3个阶段: 孕育期, 形核期与长大期相对应, 在图7(a)中以T = 1676 K条件下的曲线为例标记了此3个阶段. 在T = 1676 K条件下, τ = 115 s时气泡开始形核, 模型孔隙度开始增长, 而在 T = 1476, 1276 K条件下则分别在τ = 125 , 160 s开始增长, 温度较高的模型, 孔隙度明显更早进入增长阶段. 由于温度越高扩散系数越大, 空位与裂变气体向晶界扩散得越快, 相同时间内晶界上聚集了更多的空位与裂变气体, 从而更早形核, 孔隙度更早进入增长阶段. 而在平稳增长阶段, 将增长趋势外推至τ = 600 s, T = 1676 K条件下的孔隙度为0.14, T = 1476 K条件下为0.137, T = 1276 K条件下为0.125, 温度较高的模型孔隙度稍高. 如果将温度与扩散系数对孔隙度的影响延伸至对肿胀率的影响, 孔隙度越大的燃料肿胀率越大, 那么该结果意味高温条件下消耗的燃料, 其肿胀率比低温条件下的稍大.

$图 7 直径10 μm晶粒3种温度条件下(a)孔隙度与(b)晶界气泡覆盖率随时间演化\r\nFig. 7. Evolution of (a) porosity and (b) bubble coverage on grain boundaries over time under three temperature conditions for grains with a diameter of 10 μm.$

图 7 直径10 μm晶粒3种温度条件下(a)孔隙度与(b)晶界气泡覆盖率随时间演化

Fig. 7. Evolution of (a) porosity and (b) bubble coverage on grain boundaries over time under three temperature conditions for grains with a diameter of 10 μm.

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图7(b)表明, 当气泡开始形核时, 晶界气泡覆盖率快速增长, 随后增长逐渐放缓. τ = 600 s, T = 1676 K条件下的晶界气泡覆盖率为0.651, T = 1476 K条件下为0.584, T = 1276 K条件下为0.523. 相较于孔隙度, 高温条件下晶界气泡覆盖率明显大于低温条件下, 高温条件下空位与裂变气体更多地聚集在晶界处, 晶界被气泡覆盖的面积较大. 而晶界气泡覆盖率越大, 意味着裂变气体更容易从燃料芯块沿晶界排放到外界, 即发生裂变气体的释放, 假设当晶界气泡覆盖率达到0.4时裂变气体开始释放, 那么对于T = 1276, 1476, 1676 K条件下, 裂变气体释放的模拟时间分别为τ = 400, 215, 195 s, 对应实际燃耗深度分别为为18.1, 9.7, 8.8 GWd/tU.

在统计晶界上气泡覆盖率时, 采用的方法是在晶界处画一条直线, 统计直线穿过气泡的长度占整条直线长度的百分比, 视为穿过气泡的晶界占整条晶界长度的百分比, 但在演化过程中, 由于存在钉扎效应, 晶界会因气泡的存在而扭曲变形, 造成了统计中波动.

3.3 晶粒尺寸效应

本节讨论在相同的3种温度以及扩散系数条件下, 不同晶粒尺寸对裂变气体扩散的影响. 针对直径为15 μm, 20 μm的晶粒分别选取的模拟区域为30 μm × 30 μm, 40 μm × 40 μm. 选取3个温度参数: 1276, 1476, 1676 K, 对应未掺杂Cr₂O₃的裂变气体扩散系数如表2所列, 晶粒构造与初始浓度均与3.2节相同.

τ = 250 s, 采用未掺杂 ${D^{{\text{undoped}}}}$ , 直径为5, 10, 15, 20 μm的晶粒在1476 K温度下, 气泡的分布如图8所示. 可以看到直径5 μm的晶粒内部没有形成气泡, 而其他晶粒尺寸内部形成气泡, 且分布较为类似.

$图 8 T = 1476 K, τ = 250 s时晶粒与气泡分布　(a) 5 μm; (b) 10 μm; (c) 15 μm; (d) 20 μm\r\nFig. 8. Distribution of grains and bubbles at τ = 250 s, T = 1476 K: (a) 5 μm; (b) 10 μm; (c) 15 μm; (d) 20 μm.$

图 8 T = 1476 K, τ = 250 s时晶粒与气泡分布　(a) 5 μm; (b) 10 μm; (c) 15 μm; (d) 20 μm

Fig. 8. Distribution of grains and bubbles at τ = 250 s, T = 1476 K: (a) 5 μm; (b) 10 μm; (c) 15 μm; (d) 20 μm.

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相同温度下不同晶粒尺寸孔隙度与晶界气泡覆盖率随时间演化见图9. 通过对比可以看到, 如果不改变温度和扩散系数, 仅改变晶粒尺寸, 对燃料孔隙度几乎没有影响. 而晶界气泡覆盖率在某些条件下会受晶粒尺寸的影响, 具体来讲, 从图9(d)可以看出, 在模拟进行一段时间后, 直径5 μm晶粒的晶界气泡覆盖率高于其他晶粒尺寸, 且增长趋势也高于其他晶粒尺寸, 分析认为这是由于直径5 μm晶粒的尺寸较小, 在1476 K温度条件下, 较大的扩散系数使得晶粒内裂变气体全部扩散至晶界, 晶粒内没有发生气泡的形核, 而其他尺寸晶粒则不同(如图8所示), 晶粒内没有气泡捕捉裂变气体原子, 又使得源源不断产生的气体原子扩散到晶界, 被晶界上的气泡捕捉, 使得这些气泡相较于其他晶粒尺寸的晶界气泡, 吸收了更多气体原子, 半径更大, 在τ = 500 s时, 直径5 μm晶粒晶界上的气泡平均直径为0.89 μm, 数密度为0.65个/μm, 而10 μm晶粒晶界上的气泡平均直径为0.64 μm, 数密度为0.85个/μm, 5 μm晶粒晶界上的气泡平均直径与数密度的乘积大于10 μm晶粒, 意味着其晶界气泡覆盖率大于10 μm晶粒, 形成图9(d)所示的趋势. 1476 K温度下的扩散系数是1276 K下的近30倍, 在1276 K下, 5 μm内部同样产生大量气泡(如图3所示), 没有产生类似前文所述的情况, 故在1276 K条件下不同尺寸晶粒的晶界气泡覆盖率差别不大(如图9(b)所示).

此外从图9(f)看出, 1676 K温度下, 5 μm晶粒的晶界气泡覆盖率较小, 不仅小于同温度下其他尺寸晶粒的, 还小于1476 K温度条件下同尺寸晶粒的, 与3.2节的分析结论相悖, 分析后将这一现象同样归咎于5 μm晶粒的尺寸较小. 根据前文的分析, 1476 K温度下5 μm晶粒内部的裂变气体已全部被晶界上的气泡吸收, 1676 K下更大的扩散系数并不能使这些气泡吸收到更多的气体原子, 但能促进形成半径更大的气泡, 同时通过对比图7(a)、图9(c)、图9(e)可以了解到5 μm晶粒在1476 K和1676 K条件下的孔隙度十分近似, 即两者气泡面积十分近似. 晶界长度一致且穿过所有气泡, 气泡面积近似相等且形状近似为圆形, 1676 K下的气泡半径大于1476 K, 通过几何论证可以证明, 1676 K条件下穿过气泡的晶界占整条晶界长度的百分比, 即晶界气泡覆盖率, 小于1476 K条件下的晶界气泡覆盖率. 当晶粒尺寸较大, 1676 K条件下可以比1476 K吸收到更多的裂变气体原子时, 便不会出现上述情况.

3.4 大晶粒掺杂效应

考虑到直径为15, 20 μm的晶粒尺寸介于普通UO₂燃料(5—10 μm)与掺杂Cr₂O₃的大晶粒UO₂燃料(50—60 μm)之间, 本节在相同温度下采用掺杂Cr₂O₃的裂变气体扩散系数 ${D^{{\text{doped}}}}$ 对该两种尺寸晶粒再进行一次模拟, ${D^{{\text{doped}}}}$ 与温度的对应关系如表2所列, 其他条件均与3.3节相同.

采用 ${D^{{\text{undoped}}}}$ 与 ${D^{{\text{doped}}}}$ 部分条件下的晶粒与气泡分布对比如图10所示, 可以看出, 相同温度下采用不同扩散系数对裂变气体气泡的演化也会产生影响, 但由于选取的扩散系数相差不大, 所以影响较小.

$图 10 采用$ {D^{{\text{undoped}}}} $与$ {D^{{\text{doped}}}} $晶粒与气泡分布对比　(a) T = 1676 K, 15 μm, $ {D^{{\text{undoped}}}} $; (b) T = 1676 K, 15 μm, $ {D^{{\text{doped}}}} $; (c) T = 1476 K, 20 μm, $ {D^{{\text{undoped}}}} $; (d) T = 1476 K, 20 μm, $ {D^{{\text{doped}}}} $\r\nFig. 10. Comparison of the distribution of grains and bubbles using $ {D^{{\text{undoped}}}} $ and $ {D^{{\text{doped}}}} $: (a) T = 1676 K, 15 μm, $ {D^{{\text{undoped}}}} $; (b) T = 1676 K, 15 μm, $ {D^{{\text{doped}}}} $; (c) T = 1476 K, 20 μm, $ {D^{{\text{undoped}}}} $; (d) T = 1476 K, 20 μm, $ {D^{{\text{doped}}}} $.$

图 10 采用

${D^{{\text{undoped}}}}$

与

${D^{{\text{doped}}}}$

晶粒与气泡分布对比　(a) T = 1676 K, 15 μm,

${D^{{\text{undoped}}}}$

; (b) T = 1676 K, 15 μm,

${D^{{\text{doped}}}}$

; (c) T = 1476 K, 20 μm,

${D^{{\text{undoped}}}}$

; (d) T = 1476 K, 20 μm,

${D^{{\text{doped}}}}$

Fig. 10. Comparison of the distribution of grains and bubbles using

${D^{{\text{undoped}}}}$

and

${D^{{\text{doped}}}}$

: (a) T = 1676 K, 15 μm,

${D^{{\text{undoped}}}}$

; (b) T = 1676 K, 15 μm,

${D^{{\text{doped}}}}$

; (c) T = 1476 K, 20 μm,

${D^{{\text{undoped}}}}$

; (d) T = 1476 K, 20 μm,

${D^{{\text{doped}}}}$

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对于直径15 μm与20 μm晶粒, 孔隙度与晶界气泡覆盖率随时间演化如图11所示. 1476 K与1676 K条件下采用的两种扩散系数相差1.2—1.6倍, 对孔隙度与晶界气泡覆盖率的影响不大, 不同温度下采用的扩散系数相差5—30倍, 此时对孔隙度与晶界气泡覆盖率的影响才比较显著.

$图 11 对于直径15 μm与20 μm晶粒, (a), (c) 孔隙度与(b), (d)晶界气泡覆盖率随时间演化　(a), (b) 直径15 μm; (c), (d) 直径20 μm\r\nFig. 11. Evolution of (a), (c) porosity and (b), (d) bubble coverage on grain boundary with time for grains with a diameter of 15 μm and 20 μm: (a), (b) Diameter 15 μm; (c), (d) diameter 20 μm.$

图 11 对于直径15 μm与20 μm晶粒, (a), (c) 孔隙度与(b), (d)晶界气泡覆盖率随时间演化　(a), (b) 直径15 μm; (c), (d) 直径20 μm

Fig. 11. Evolution of (a), (c) porosity and (b), (d) bubble coverage on grain boundary with time for grains with a diameter of 15 μm and 20 μm: (a), (b) Diameter 15 μm; (c), (d) diameter 20 μm.

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4. 结　论

采用Turnbull模型中给出的裂变气体扩散系数, 包括普通UO₂燃料中的裂变气体扩散系数与掺杂Cr₂O₃的大晶粒UO₂燃料中的裂变气体扩散系数, 建立了不同晶粒尺寸下晶粒与气泡演化的相场模型, 考察了不同时间、温度、扩散系数条件下燃料模型的晶粒与气泡分布、孔隙度、晶界气泡覆盖率, 得到与实验和其他相场模型相近的结果.

验证了裂变气体气泡形成的3个阶段: 孕育阶段, 形核阶段, 生长阶段. 在孕育阶段, 没有气泡产生, 孔隙度与晶界气泡覆盖率不增大; 在形核阶段, 气泡大量形成且优先在晶界上形成, 孔隙度与晶界气泡覆盖率高速增长; 在生长阶段, 气泡停止产生, 现有气泡不断生长并与临近气泡相互融合, 孔隙度与晶界气泡覆盖率平稳增长. 此外还观察到了较明显的“无气泡区”, 以及气泡边缘存在能量峰值.

研究结果表明, 温度与扩散系数对裂变气体的释放行为产生较大影响, 温度越高、扩散系数越大, 裂变气体气泡形核越早, 平均半径越大且数密度越小. 同时在晶粒半径较大的模型中, 扩散系数越大, 孔隙度与晶界气泡覆盖率越高, 晶粒尺寸对这两者的影响较小, 但在晶粒半径较小的模型中则不同, 较小的晶粒尺寸会对孔隙度与晶界气泡覆盖率产生较大影响.

在进一步的工作中, 可通过孔隙度、气泡半径及密度等数据进而计算燃料的热导率、肿胀率等参数, 从而研究裂变气体释放行为对燃料的导热性能、力学性能的影响. 此外根据文献[36–38]的相关研究, 晶粒中存在应力分布和弹性能, 该应力可能会影响气泡的生长和形状, 促使气泡成长为透镜状, 而在本文中, 气泡多为圆形, 故在之后的研究中, 需要考虑弹塑性能对气泡演化的影响.

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其他类型引用(0)

图 1 EAST极向截面、上单零位形(绿色线为最外磁面)以及3套极紫外光谱仪的观测弦(湛蓝色为EUV_Short, 红色为EUV_Long, 蓝色为EUV_Long2)

Figure 1. Poloidal cross section of EAST tokamak with upper single null (USN) plasma and the lines of sight (LOS) of three EUV spectrometers (azure blue is EUV_Short, red is EUV_Long, blue is EUV_Long2).

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图 2 EAST上不同类型的典型杂质辐射强度剖面　(a)芯部峰化分布; (b)近似对称(I_u/I_d = 1)的双峰分布; (c)不对称性朝上(I_u/I_d > 1)的双峰分布; (d)不对称性朝下(I_u/I_d < 1)的双峰分布, 其中灰色虚线表示磁轴 $\rho =0$ 所在的中平面位置

Figure 2. Typical vertical profiles of normalized intensity of impurity lines: (a) Peaked profile; (b) symmetrical profile with double peaks (I_u/I_d = 1); (c) upward asymmetrical profile (I_u/I_d > 1); (d) downward asymmetrical profile (I_u/I_d < 1). The gray dash line indicates the mid-plane where $\rho =0$ locates.

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图 3 EAST #93801放电波形图　(a)等离子体电流I_p; (b)低杂波加热功率P_LHW及电子回旋加热功率P_ECRH; (c)中性束加热功率P_NBI1L; (d)弦平均电子密度n_e和芯部电子温度T_e0; (e) O窗口上外充气口的充气阀门电压; (f)上偏滤器D_α信号; (g) CVI (C⁵⁺, 33.73 Å)线辐射强度; (h)钨未分解跃迁系辐射强度(W-UTA, 45—70 Å); (i)芯部环向旋转速度V_t0; (j) W²⁷⁺ 51.457 Å, W³²⁺ 52.2 Å线辐射不对称性因子I_u/I_d

Figure 3. Time evolution of (a) plasma current, I_p; (b) heating power from lower hybrid wave, P_LHW, and electron cyclotron wave, P_ECRH; (c) heating power from neutral beam injection, P_NBI1L; (d) line-averaged electron density, n_e, and central electron temperature, T_e0; (e) valve voltage of upper outboard gas puff inlet located at window “O”; (f) D_α signal of upper divertor; (g) line emission intensity of CVI (C⁵⁺ at 33.73 Å); (h) line emission intensity of tungsten in unresolved transition array (W-UTA at 45–70 Å); (i) central toroidal rotation velocity, V_t0; (j) asymmetry factor I_u/I_d of line emission intensity for W²⁷⁺ at 51.457 Å, W³²⁺ at 52.2 Å for EAST discharge #93801.

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图 4 EAST #93801在t₁ = 2.4—2.6 s (蓝色)、t₂ = 3.6—3.8 s (红色)、t₃ = 5.0—5.2 s (绿色)时间段内钨不同电离态线辐射剖面 (a), (d) W²⁷⁺ 51.457 Å; (b), (e) W³²⁺ 52.2 Å; (c), (f) W⁴⁴⁺ 60.93 Å. (a)—(c)为归一化辐射强度, (d)—(f)为原始光谱强度计数

Figure 4. Vertical profiles of line emission intensity for (a), (d), W²⁷⁺ 51.457 Å; (b), (e), W³²⁺ 52.2 Å; (c), (f) W⁴⁴⁺ 60.93 Å during t₁ = 2.4–2.6 s (blue), t₂ = 3.6–3.8 s (red) and t₃ = 5.0–5.2 s (green) in EAST discharge # 93801. Normalized line intensity I_nor in (a)–(c), and raw line intensity I in (d)—(f) .

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图 5 W³²⁺ 52.2 Å线辐射强度不对称因子I_u/I_d随芯部环向旋转速度V_t0的变化

Figure 5. Asymmetry factor I_u/I_d of line emission intensity for W³²⁺ 52.2 Å as a function of central toroidal rotation velocity, V_t0.

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