超快原子分子谱学仪器与测量方法
重大科学突破离不开先进科研仪器的研制和相关实验方法的建立, 实验能力和测量精度的提升可以不断开拓科学前沿, 产生原创性的科学成果. 在超快科学领域, 2018年诺贝尔物理学奖得主Gérard Mourou和 Donna Strickland所发明的啁啾脉冲放大技术大力推动了高能量飞秒激光器的发展, 为开展强场物理、飞秒化学以及阿秒物理等前沿领域奠定了基础. 2023年诺贝尔物理学奖颁给了在产生阿秒光脉冲实验方法中起重要贡献的三位科学家 Anne L’Huillier、Pierre Agostini和Ferenc Krausz. 而基于阿秒光脉冲发展出一系列用来探测气体、液体以及固体电子动力学的先进谱学仪器和实验方法, 为我们在超快的时间尺度和极微小的空间尺度探测物质电子动力学提供了有效的手段, 奠定了追踪光与物质超快相互作用以及调控物质宏观性质与功能的基础.
近几年, 我国在超快红外光源、高次谐波光源、自由电子激光光源、阿秒极紫外光源以及相关光子、离子、电子谱学探测技术的发展、建设和应用等方面取得了一系列重要成果, 使得科研工作者能够在更短的时间尺度 (阿秒)、更小的空间范围 (皮米)以及更高的能量分辨 (毫电子伏)下认识微观世界的演化规律. 受《物理学报》编辑部委托, 我们组织本专题, 聚焦阿秒科学、超快强场物理及超快原子分子动力学等方向在超快谱学方法和仪器等方面的创新突破, 邀请了国内若干活跃在该前沿领域的专家撰稿. 专题内容包括阿秒谱学研究, 先进的光场调控和谱学仪器在电离、碰撞、复杂体系观测、相干控制等方面的重要作用, 以及我国先进谱学仪器等大科学装置研制进展等.
本专题旨在为基于原子分子与超快光脉冲相互作用所发展的仪器、方法以及研究成果提供展示平台, 总结研究和测量手段的进展、需求和发展方向. 我们期待这些成果能激发读者对研制先进科研仪器和建立创新实验方法的热情, 了解超快测量底层逻辑, 为相关前沿领域的交叉和发展提供参考和帮助.
2025, 74 (24): 243202.
doi: 10.7498/aps.74.20251166
摘要 +
孤立原子、分子及复杂体系中电子本征时间尺度演化规律及调控机理, 一直是原子分子物理基础科研与量子材料前沿应用十分重要的科学问题. 近二十年阿秒光脉冲产生以及阿秒度量谱学的发展, 为这一科学问题的探索带来新的契机和挑战. 传统飞行时间谱仪、速度动量成像谱仪等探测方式已能在极高时间能量分辨率下揭示阿秒时间尺度光电离电子发射过程中的阿秒散射相移过程, 然而在多体符合测量、三维动量关联方面存在局限性, 这极大限制了对多电子关联、电子-核耦合非绝热超快动力学等物理过程的探索. 为实现对光电离过程中电子、离子三维动量的多维实时观测, 电子-离子符合测量系统中引入了阿秒干涉仪, 发展出符合干涉测量系统. 本文介绍了一种结合阿秒脉冲泵浦-红外飞秒脉冲探测和冷靶反冲离子动量谱仪符合测量的阿秒符合干涉仪, 该装置能够对原子分子体系中所有带电粒子碎片的动量进行阿秒时间分辨成像, 从而深入探究光电离过程的动力学机制; 并着重介绍了近年来阿秒符合干涉仪在原子、分子以及更复杂体系的光电离动力学研究中的应用和取得的突破性进展.
2025, 74 (24): 244204.
doi: 10.7498/aps.74.20251130
摘要 +
液相是化学和生物反应的关键环境, 由于溶剂化效应的存在, 液相分子的化学、生物反应动力学表现出显著区别于气相孤立分子的演化行为. 深入地研究液相分子的超快激发态动力学对于揭示复杂化学和生物过程的微观机制具有重要意义. 分子激发态的制备与演化通常发生在阿秒至皮秒的时间尺度, 光电子能谱不仅能够表征激发态分子的电子结构, 对分子构型的演化也很敏感, 被广泛用来研究激发态分子的超快动力学过程. 磁瓶式光电子谱仪、液体微束装置与高次谐波技术的结合, 可以在高真空条件下直接测量出射电子的能量分布及动力学演化信息, 是液相光电子能谱研究的核心手段. 本文系统地总结了该技术在液相超快动力学研究领域的最新进展, 详细地介绍了磁瓶式谱仪的基本工作原理、液体微束靶的制备方法; 讨论了其在生物分子激发态动力学演化、液相分子激发态非绝热过程、分子间库仑衰变和芳香族化合物水溶液的气-液界面性质等研究中的典型应用; 最后对技术瓶颈以及未来发展方向进行了探讨.
2025, 74 (24): 243203.
doi: 10.7498/aps.74.20251176
摘要 +
时间和角度分辨的光电离实验能够跟踪原子分子的几何构型和电子态演化, 这需要在自由电子激光中测量电子离子全空间角分布. 本文报道在上海软X射线自由电子激光装置上的复合速度成像谱仪的首次实验结果. 在263.8 eV下, 用自由电子激光电离Kr和CCl4样品, 通过Andor和TPX3CAM两台相机分别获得电子动量图像与离子质谱. Kr的3p, 3d, 4p光电子及俄歇电子峰的强度与前人实验符合, 角分布参数β与前人计算符合. 同样, CCl4分子 Cl的2p光电子、2p俄歇电子及价壳层电子的角分布也与已有计算结果符合良好. 采用TPX3CAM相机测量了碎片离子的动量分布, 揭示了CCl4的光解离路径. 结果表明, 复合速度成像谱仪在实验中兼具全立体角收集与高分辨率优势, 为自由电子激光光诱导动力学研究提供了可靠的实验平台.
2025, 74 (15): 150702.
doi: 10.7498/aps.74.20250534
摘要 +
近年来, 阿秒极紫外脉冲的产生与相关谱学测量技术的发展, 为研究电子动力学提供了强有力的工具. 阿秒时间尺度上的研究, 能够实时追踪原子分子的电子运动, 测量电子波包演变及其量子特性, 对于揭示电子在原子或分子内部的复杂动力学过程至关重要. 基于阿秒极紫外脉冲串光源发展起来的高能量分辨光电子干涉仪, 以其独特的高能量和高时间分辨特性在阿秒脉冲串光源的表征、原子分子光电离时间延迟、光电子量子态测量以及激光诱导电子动态干涉等动力学研究中实现了重要的应用. 本文围绕建立的先进阿秒串光源和高能量分辨电子谱学测量方法, 对高能量分辨的阿秒超快光电子干涉技术及其应用进行详细介绍, 并基于相关研究进展对阿秒光电子超快动力学以及量子系统相干调控的前景进行了展望.
2025, 74 (15): 153301.
doi: 10.7498/aps.74.20250647
摘要 +
阿秒电离动力学作为超快科学的重要研究方向, 其关键实验方法与理论模型的突破对于揭示物质的超快演化过程具有重要的科学意义. 强场多光子跃迁干涉方法是该领域的前沿技术之一, 利用量子路径干涉原理实现对强场多光子电离动力学过程的阿秒时间分辨探测, 已广泛应用于从原子到复杂分子体系中量子态分辨的阿秒级电离延迟测量与表征, 为强场物理研究提供了全新的时间分辨视角. 本文围绕强场多光子跃迁干涉方法在原子与分子强场多光子电离时间延迟探测中的应用展开, 系统阐述该方法的量子干涉机制, 总结近年来原子分子阈上电离动力学及共振量子态间阿秒级时间延迟研究方面的最新进展, 并展望了该技术在未来可能的应用前景与面临的挑战.
2025, 74 (15): 153302.
doi: 10.7498/aps.74.20250546
摘要 +
阿秒瞬态吸收光谱是一种全光学泵浦-探测光谱技术. 该技术利用阿秒脉冲(极紫外至软X射线区间)激发或探测应用体系, 实时追踪电子跃迁、量子态演化及能量传递等过程, 为揭示电子和核相关超快动力学机制提供了前沿研究手段. 其核心优势在于: 1)同时具备超快时间(亚飞秒级)和精细光谱(meV级)分辨能力; 2)宽谱阿秒脉冲同时激发多个量子态, 实现多能级并行探测; 3)内壳层-价态跃迁的元素与位点特异性, 使其能够解析电荷转移、自旋态变化及局域结构演化. 目前, 阿秒瞬态吸收光谱已在原子分子物理、电子相干动力学及强场物理等研究领域取得重要突破. 本文系统地阐述了阿秒瞬态吸收光谱的技术原理, 重点分析其在气相和凝聚相体系的应用进展, 展望其在超快物理化学和量子材料等领域的应用前景. 同时, 针对阿秒激光发展趋势和探测技术特点, 探讨了阿秒瞬态吸收光谱技术未来发展方向.
2025, 74 (15): 153701.
doi: 10.7498/aps.74.20250415
摘要 +
随着激光冷却原子分子技术和全空间电子离子成像技术的日益成熟与发展, 运用动量成像技术研究冷原子特征属性和碰撞动力学是一个新兴方向, 并且发展了一系列高分辨的电子离子探测装置, 在冷分子反应、里德伯原子、核衰变、玻色-爱因斯坦凝聚光电离与冷等离子体、冷原子与离子/电子碰撞、冷原子相干控制、强场超快等研究方向取得一系列创新成果. 本文综述了相关领域具有代表性的仪器以及相应的重要成果, 最后对成像技术在冷原子上述各相关研究领域中的应用进行相应的总结, 并展望了未来的发展趋势.
2025, 74 (15): 154202.
doi: 10.7498/aps.74.20250698
摘要 +
飞行时间光电子谱仪(time-of-flight photoelectron spectrometer, TOF-PES)作为超快电子动力学研究的核心工具, 凭借其数十皮秒量级的飞行时间分辨率与宽能量探测范围, 在阿秒脉冲表征与强场量子过程研究中提供了不可替代的技术支撑. 本文尝试系统地总结飞行时间光电子谱仪的技术原理与发展历程, 探讨磁瓶式高分辨率谱仪技术在电子轨迹控制与收集效率提升方面的突破, 并结合双光子跃迁干涉阿秒拍频重构、阿秒条纹相机等实验技术分析其在阿秒脉冲表征中的关键作用. 此外, 还介绍了TOF技术与其他高精度探测手段之间的融合应用, 包括角分辨光电子能谱、冷靶反冲离子动量谱仪及速度成像谱仪, 展示其在获取多维电子动力学信息方面的潜力. 最后对TOF技术瓶颈以及未来发展方向进行了探讨.
2025, 74 (15): 153201.
doi: 10.7498/aps.74.20250550
摘要 +
以软X射线相干光源作为超快探针的瞬态吸收光谱技术在化学、生物、材料领域有着广泛的应用前景. 本文介绍一种基于桌面式软X射线光源的瞬态吸收装置的设计, 该装置利用短波红外激光来驱动软X射线高次谐波阿秒光源的产生, 最大光子能量进入水窗波段(>300 eV). 产生的阿秒光源与近红外激光通过孔镜合束实现了泵浦探测光路的时空同步, 1 h内时间稳定性优于10 fs. 利用该装置开展了氩L边及碳K边瞬态吸收光谱的初步研究, 为实现元素分辨、时间分辨、跃迁通道分辨的电子动力学测量提供了重要的工具.
2025, 74 (9): 095202.
doi: 10.7498/aps.74.20250135
摘要 +
基于空间啁啾的单发泵浦-探测技术是探究物质在强激光泵浦下达到温稠密态过程中电子非平衡动力学的重要手段, 其时间分辨率已达到百飞秒量级. 本文详细阐述了温稠密物质交流电导率的空间啁啾单发测量原理及高时间分辨实验装置, 并对影响系统时间分辨率的关键因素进行深入剖析. 分析表明, 基于超短泵浦-探测脉冲, 该系统可实现13.8 fs的时间分辨率. 然而, 在实际实验中, 延时零点的精确标定、成像系统的景深限制以及低通滤波效应等因素, 均会对系统的时间分辨能力产生显著影响. 本研究不仅为提升温稠密物质交流电导率单发测量的时间精度提供了理论依据和实践指导, 而且为探索强场条件下材料的超快动力学过程奠定了坚实的技术基础.
