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Ar原子和K+离子序列双光双电离光电子角分布的非偶极效应

马堃 朱林繁 颉录有

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Ar原子和K+离子序列双光双电离光电子角分布的非偶极效应

马堃, 朱林繁, 颉录有

Non-dipole effects on angular distribution of photoelectrons in sequential two-photon double ionization of Ar atom and K+ ion

Ma Kun, Zhu Lin-Fan, Xie Lu-You
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  • 基于多组态Dirc-Fock方法和密度矩阵理论, 给出了原子序列双光双电离光电子角分布的计算表达式, 开发了相应的计算程序. 利用该程序计算了Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层的光电离截面、电偶极和非偶极角各向异性参数, 进一步给出了光电子的角分布情况. 结果表明: 在序列双光双电离中两次光电离过程相互影响, 两次光电离的截面以及各向异性参数类似; 在电离阈值附近, 3p壳层和2p壳层光电离截面以及各向异性参数展现出较大的差异, 在远离阈值时, 3p和2p壳层的截面和角各向异性参数变化行为类似; 在光电离截面的Cooper极小能量位置, 电偶极的贡献被压制, 凸显出非偶极效应的贡献. 非偶极效应导致光电子相对于入射光方向出现前向-后向不对称分布.
    Owing to the development of XUV and X ray of the free-electron lasers, the photoelectron angular distribution in the sequential two-photon double ionization has received increasing attention of theorists and experimentalists, because it provides the valuable information about the electronic structure of atom or molecule systems and allows the obtaining of additional information about mechanisms and pathways of the two-photon double ionization. In this paper, the expression of the sequential two-photon double ionization process of the photoelectron angular distributions, including the non-dipole effects, is obtained based on the multi-configuration Dirac-Fock method and the density matrix theory, and the corresponding calculation code is also developed. Based on the code, the sequential two-photon double ionization process of the 3p and 2p shells of Ar atom and K+ ion are studied, in which, the dipole and the non-dipole parameters of photoelectron angular distribution are investigated systematically. It is found that the angular distributions of the first- and second-step electrons in sequential two-photon double ionization are similar and the two photoionization processes affect each other. Near the ionization threshold, the photoionization cross-sections and anisotropy parameters for the 3p shell and the 2p shell show a large difference. While away from the threshold, the cross-section and angular anisotropy parameters of the 3p and 2p shells show similar behaviors. At the position of Cooper minimum of the photoionization cross section, the contribution of the electric dipole is suppressed, and the non-dipole effect is obvious. The non-dipole effect leads to a forward-backward asymmetric distribution of photoelectrons relative to the direction of incident light. The results of this paper will be helpful in studying the nonlinear processes of photon and matter interaction in the XUV range.
      通信作者: 马堃, makun0602@163.com
    • 基金项目: 国家重点研发计划(批准号: 2017YFA0402300)、国家自然科学基金(批准号: 11804112, 12064041)、安徽省自然科学基金(批准号: 1808085QA22)、安徽省高校自然科学重点研究项目(批准号: KJ2019A0610)和安徽省高校优秀拔尖人才培育项目(批准号: gxgnfx2021146)资助的课题.
      Corresponding author: Ma Kun, makun0602@163.com
    • Funds: Project supported by the National Key R&D Program of China (Grant No. 2017YFA0402300), the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 11804112, 12064041), the Natural Science Foundation of Anhui Province, China (Grant No. 1808085QA22), the Natural Science Foundation of Higher Education Institutions of Anhui Province, China (Grant No. KJ2019A0610), and the Excellent Top Talent Cultivation Project of Higher Education Institutions of Anhui Province, China (Grant No. gxgnfx2021146).
    [1]

    Böhme D K 2011 Phys. Chem. Chem. Phys. 13 18253Google Scholar

    [2]

    Thissen R, Witasse O, Dutuit O, et al. 2011 Phys. Chem. Chem. Phys. 13 18264Google Scholar

    [3]

    Gillaspy J D, Pomeroy J M, Perrella A C, et al. 2007 J. Phys. Conf. Ser. 58 451Google Scholar

    [4]

    Ott C, Kaldun A, Raith P, et al. 2013 Science 340 716Google Scholar

    [5]

    Braune M, Reinköster A, Viefhaus J, et al. 2007 XXV Int. Conf. on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC) Freiburg, Germany, July 25–31, 2007 Fr034

    [6]

    Moshammer R, Jiang Y H, Foucar L, et al. 2007 Phys. Rev. Lett. 98 203001Google Scholar

    [7]

    Rudenko A, Foucar L, Kurka M, et al. 2008 Phys. Rev. Lett. 101 073003Google Scholar

    [8]

    Kurka M, Rudenko A, Foucar L 2009 J. Phys. B 42 141002Google Scholar

    [9]

    Augustin S, Schulz M, Schmid G, et al. 2018 Phys. Rev. A 98 033408Google Scholar

    [10]

    Braune M, Hartmann G, Ilchen M, et al. 2015 J. Mod. Opt. 63 1047422Google Scholar

    [11]

    Fukuzawa H, Gryzlova E V, Motomura K, et al. 2010 J. Phys. B 43 111001Google Scholar

    [12]

    Gryzlova E V, Ma Ri, Fukuzawa H, et al. 2011 Phys. Rev. A 84 063405Google Scholar

    [13]

    Ilchen M G, Hartmann G, Gryzlova E V 2018 Nat. Commun. 9 4659Google Scholar

    [14]

    Carpeggiani P A, Gryzlova E V, Reduzzi M 2019 Nat. Phys. 15 170Google Scholar

    [15]

    Kheifets A S 2007 J. Phys. B 40 F313Google Scholar

    [16]

    Fritzsche S, Grum-Grzhimailo A N, Gryzlova E V, Kabachnik N M 2008 J. Phys. B 41 165601Google Scholar

    [17]

    Gryzlova E V, Grum-Grzhimailo A N, Fritzsche S, Kabachnik N M 2010 J. Phys. B 43 225602Google Scholar

    [18]

    Krӓssig B, Jung M, Gemmell D S, Kanter E P, LeBrun T, Southworth S H, Young L 1995 Phys. Rev. Lett. 75 4736Google Scholar

    [19]

    Jung M, Krӓssig B, Gemmell D S, Kanter E P, LeBrun T, Southworth S H, Young L 1996 Phys. Rev. A 54 2127Google Scholar

    [20]

    Hemmers O, Fisher G, Glans P, Hansen D L, Wang H, Whitfield S B, Wehlitz R, Levin J C, Sellin I A, Perera R C C, Dias E W B, Chakraborty H S, Deshmukh P C, Manson S T, Lindle D W 1997 J. Phys. B 30 L727Google Scholar

    [21]

    Holste K, Borovik A A, Buhr T, Ricz S, Kövér Á, Bernhardt D, Schippers S, Varga D, Müller A 2014 J. Phys. Confer. Ser. 488 022041Google Scholar

    [22]

    马堃, 颉录有, 张登红, 蒋军, 董晨钟 2016 物理学报 65 083201Google Scholar

    Ma K, Xie L Y, Zhang D H, Jiang J, Dong C Z 2016 Acta Phys. Sin. 65 083201Google Scholar

    [23]

    Gryzlova E V, Grum-Grzhimailo A N, Staroselskaya E I 2015 J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 15 277Google Scholar

    [24]

    Grum-Grzhimailo A N, Gryzlova E V, Fritzsche S 2016 J. Mod. Opt. 63 334Google Scholar

    [25]

    马堃, 颉录有, 董晨钟 2020 物理学报 69 053201Google Scholar

    Ma K, Xie L Y, Dong C Z 2020 Acta Phys. Sin. 69 053201Google Scholar

    [26]

    Wang M X, Chen S G, Liang H, Peng L Y 2020 Chin. Phys. B 29 013302Google Scholar

    [27]

    Kiselev M D, Carpeggiani P A, Gryzlova E V, et al. 2020 J. Phys. B 53 244006Google Scholar

    [28]

    Varvarezos L, Düsterer S, Kiselev M D, et al. 2021 Phys. Rev. A 103 022832Google Scholar

    [29]

    Fritzsche S 2012 Comput. Phys. Commun. 183 1525Google Scholar

    [30]

    Jönsson P, Gaigalas G, Bieroń J, et al. 2013 Comput. Phys. Commun. 184 2197Google Scholar

  • 图 1  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层第一次和第二次光电离截面(1 b = 10–28 m2)

    Fig. 1.  The first and second photoionization cross section of the np (n = 2, 3) shell in Ar atom and K+ ion.

    图 2  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层序列双光双电离中第1个光电子的电偶极角各向异性参数$ \beta _2^{(1)} $

    Fig. 2.  Asymmetry parameter of electric dipole $ \beta _2^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

    图 3  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层序列双光双电离中第1个光电子的电偶极角各向异性参数$ \beta _4^{(1)} $

    Fig. 3.  Asymmetry parameter of electric dipole $ \beta _4^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

    图 4  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层2PDI中第1个光电子的一级非偶极各向异性参数$ {\delta ^{(1)}} $

    Fig. 4.  Asymmetry parameter of non-dipole $ {\delta ^{(1)}} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

    图 5  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层2PDI中第1个光电子的一级非偶极各向异性参数$ \gamma _2^{(1)} $

    Fig. 5.  Asymmetry parameter of non-dipole $ \gamma _2^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

    图 6  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层2PDI中第1个光电子的一级非偶极各向异性参数$ \gamma _4^{(1)} $

    Fig. 6.  Asymmetry parameter of non-dipole $ \gamma _4^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

    图 7  Ar原子3p3/2壳层2PDI过程第1个光电子角分布

    Fig. 7.  The first photoelectron angular distribution in 2PDI of Ar atom 3p3/2 shell.

    图 8  K+离子3p3/2壳层2PDI过程第1个光电子角分布

    Fig. 8.  The first photoelectron angular distribution in 2PDI of the K+ ion 3p3/2 shell.

  • [1]

    Böhme D K 2011 Phys. Chem. Chem. Phys. 13 18253Google Scholar

    [2]

    Thissen R, Witasse O, Dutuit O, et al. 2011 Phys. Chem. Chem. Phys. 13 18264Google Scholar

    [3]

    Gillaspy J D, Pomeroy J M, Perrella A C, et al. 2007 J. Phys. Conf. Ser. 58 451Google Scholar

    [4]

    Ott C, Kaldun A, Raith P, et al. 2013 Science 340 716Google Scholar

    [5]

    Braune M, Reinköster A, Viefhaus J, et al. 2007 XXV Int. Conf. on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC) Freiburg, Germany, July 25–31, 2007 Fr034

    [6]

    Moshammer R, Jiang Y H, Foucar L, et al. 2007 Phys. Rev. Lett. 98 203001Google Scholar

    [7]

    Rudenko A, Foucar L, Kurka M, et al. 2008 Phys. Rev. Lett. 101 073003Google Scholar

    [8]

    Kurka M, Rudenko A, Foucar L 2009 J. Phys. B 42 141002Google Scholar

    [9]

    Augustin S, Schulz M, Schmid G, et al. 2018 Phys. Rev. A 98 033408Google Scholar

    [10]

    Braune M, Hartmann G, Ilchen M, et al. 2015 J. Mod. Opt. 63 1047422Google Scholar

    [11]

    Fukuzawa H, Gryzlova E V, Motomura K, et al. 2010 J. Phys. B 43 111001Google Scholar

    [12]

    Gryzlova E V, Ma Ri, Fukuzawa H, et al. 2011 Phys. Rev. A 84 063405Google Scholar

    [13]

    Ilchen M G, Hartmann G, Gryzlova E V 2018 Nat. Commun. 9 4659Google Scholar

    [14]

    Carpeggiani P A, Gryzlova E V, Reduzzi M 2019 Nat. Phys. 15 170Google Scholar

    [15]

    Kheifets A S 2007 J. Phys. B 40 F313Google Scholar

    [16]

    Fritzsche S, Grum-Grzhimailo A N, Gryzlova E V, Kabachnik N M 2008 J. Phys. B 41 165601Google Scholar

    [17]

    Gryzlova E V, Grum-Grzhimailo A N, Fritzsche S, Kabachnik N M 2010 J. Phys. B 43 225602Google Scholar

    [18]

    Krӓssig B, Jung M, Gemmell D S, Kanter E P, LeBrun T, Southworth S H, Young L 1995 Phys. Rev. Lett. 75 4736Google Scholar

    [19]

    Jung M, Krӓssig B, Gemmell D S, Kanter E P, LeBrun T, Southworth S H, Young L 1996 Phys. Rev. A 54 2127Google Scholar

    [20]

    Hemmers O, Fisher G, Glans P, Hansen D L, Wang H, Whitfield S B, Wehlitz R, Levin J C, Sellin I A, Perera R C C, Dias E W B, Chakraborty H S, Deshmukh P C, Manson S T, Lindle D W 1997 J. Phys. B 30 L727Google Scholar

    [21]

    Holste K, Borovik A A, Buhr T, Ricz S, Kövér Á, Bernhardt D, Schippers S, Varga D, Müller A 2014 J. Phys. Confer. Ser. 488 022041Google Scholar

    [22]

    马堃, 颉录有, 张登红, 蒋军, 董晨钟 2016 物理学报 65 083201Google Scholar

    Ma K, Xie L Y, Zhang D H, Jiang J, Dong C Z 2016 Acta Phys. Sin. 65 083201Google Scholar

    [23]

    Gryzlova E V, Grum-Grzhimailo A N, Staroselskaya E I 2015 J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 15 277Google Scholar

    [24]

    Grum-Grzhimailo A N, Gryzlova E V, Fritzsche S 2016 J. Mod. Opt. 63 334Google Scholar

    [25]

    马堃, 颉录有, 董晨钟 2020 物理学报 69 053201Google Scholar

    Ma K, Xie L Y, Dong C Z 2020 Acta Phys. Sin. 69 053201Google Scholar

    [26]

    Wang M X, Chen S G, Liang H, Peng L Y 2020 Chin. Phys. B 29 013302Google Scholar

    [27]

    Kiselev M D, Carpeggiani P A, Gryzlova E V, et al. 2020 J. Phys. B 53 244006Google Scholar

    [28]

    Varvarezos L, Düsterer S, Kiselev M D, et al. 2021 Phys. Rev. A 103 022832Google Scholar

    [29]

    Fritzsche S 2012 Comput. Phys. Commun. 183 1525Google Scholar

    [30]

    Jönsson P, Gaigalas G, Bieroń J, et al. 2013 Comput. Phys. Commun. 184 2197Google Scholar

  • [1] 雷建廷, 余璇, 史国强, 闫顺成, 孙少华, 王全军, 丁宝卫, 马新文, 张少锋, 丁晶洁. 基于极紫外光的Ne, Xe原子电离. 物理学报, 2022, 71(14): 143201. doi: 10.7498/aps.71.20220341
    [2] 马堃, 颉录有, 董晨钟. Ar原子序列双光双电离产生光电子角分布的理论计算. 物理学报, 2020, 69(5): 053201. doi: 10.7498/aps.69.20191814
    [3] 马堃, 颉录有, 张登红, 蒋军, 董晨钟. 类钠离子光电子角分布的非偶极效应. 物理学报, 2017, 66(4): 043201. doi: 10.7498/aps.66.043201
    [4] 马堃, 颉录有, 张登红, 董晨钟, 屈一至. 氖原子光电子角分布的理论计算. 物理学报, 2016, 65(8): 083201. doi: 10.7498/aps.65.083201
    [5] 王金霞, 师应龙, 张登红, 颉录有, 董晨钟. 类锂离子双电子复合过程中辐射光子角分布和极化特性的理论研究. 物理学报, 2013, 62(23): 233401. doi: 10.7498/aps.62.233401
    [6] 辛国国, 赵清, 刘杰. 非序列双电离向饱和区过渡的电子最大关联度. 物理学报, 2012, 61(13): 133201. doi: 10.7498/aps.61.133201
    [7] 张东玲, 汤清彬, 余本海, 陈东. 碰撞阈值下氩原子非次序双电离. 物理学报, 2011, 60(5): 053205. doi: 10.7498/aps.60.053205
    [8] 辛国国, 叶地发, 赵清, 刘杰. 原子非序列双电离的多次返回碰撞电离机理分析. 物理学报, 2011, 60(9): 093204. doi: 10.7498/aps.60.093204
    [9] 魏雅娜, 杨世平. 分子核间距对非时序双电离的影响. 物理学报, 2010, 59(10): 7298-7305. doi: 10.7498/aps.59.7298
    [10] 李洪云, 王兵兵, 蒋红兵, 陈 京, 李晓峰, 刘 杰, 龚旗煌, 傅盘铭. 静电场对强激光场非序列双电子电离的影响. 物理学报, 2008, 57(1): 124-131. doi: 10.7498/aps.57.124
    [11] 郑颖辉, 曾志男, 李儒新, 徐至展. 极紫外阿秒脉冲在高次谐波产生过程中引起的非偶极效应. 物理学报, 2007, 56(4): 2243-2249. doi: 10.7498/aps.56.2243
    [12] 李 涵, 唐新峰, 赵文俞, 张清杰. 双原子填充式skutterudite化合物的结构及X射线光电子能谱分析. 物理学报, 2006, 55(12): 6506-6510. doi: 10.7498/aps.55.6506
    [13] 郭立俊, Jan-Peter Wüstenberg, Andreyev Oleksiy, Michael Bauer, Martin Aeschlimann. 利用飞秒双光子光电子发射研究GaAs(100)的自旋动力学过程. 物理学报, 2005, 54(7): 3200-3205. doi: 10.7498/aps.54.3200
    [14] 李晓苇, 李新政, 江晓利, 于 威, 田晓东, 杨少鹏, 傅广生. S+Au增感中心的电子陷阱效应对光电子行为的影响. 物理学报, 2004, 53(6): 2019-2023. doi: 10.7498/aps.53.2019
    [15] 詹佑邦. 非共振双光子Jaynes-Cummings模型中原子的偶极压缩. 物理学报, 1994, 43(6): 895-903. doi: 10.7498/aps.43.895
    [16] 冯健, 高学彦. 强场自电离光电子谱中峰开关效应的破坏. 物理学报, 1993, 42(6): 886-892. doi: 10.7498/aps.42.886
    [17] 屈卫星, 徐至展, 张文琦. 二阶离化过程对双光子自电离光电子能谱的影响. 物理学报, 1991, 40(5): 686-692. doi: 10.7498/aps.40.686
    [18] 陈宝振. 氢原子阈上电离角分布. 物理学报, 1990, 39(1): 40-45. doi: 10.7498/aps.39.40
    [19] 姚关华, 徐至展. 光电子谱的峰开关效应. 物理学报, 1989, 38(5): 864-868. doi: 10.7498/aps.38.864
    [20] 吴全德. 光电子的初能量分布与角度分布. 物理学报, 1958, 14(2): 139-152. doi: 10.7498/aps.14.139
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-10-13
  • 修回日期:  2021-11-23
  • 上网日期:  2022-01-26
  • 刊出日期:  2022-03-20

Ar原子和K+离子序列双光双电离光电子角分布的非偶极效应

  • 1. 黄山学院信息工程学院, 黄山 245041
  • 2. 中国科学技术大学近代物理系, 合肥 230026
  • 3. 西北师范大学物理与电子工程学院, 兰州 730070
  • 通信作者: 马堃, makun0602@163.com
    基金项目: 国家重点研发计划(批准号: 2017YFA0402300)、国家自然科学基金(批准号: 11804112, 12064041)、安徽省自然科学基金(批准号: 1808085QA22)、安徽省高校自然科学重点研究项目(批准号: KJ2019A0610)和安徽省高校优秀拔尖人才培育项目(批准号: gxgnfx2021146)资助的课题.

摘要: 基于多组态Dirc-Fock方法和密度矩阵理论, 给出了原子序列双光双电离光电子角分布的计算表达式, 开发了相应的计算程序. 利用该程序计算了Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层的光电离截面、电偶极和非偶极角各向异性参数, 进一步给出了光电子的角分布情况. 结果表明: 在序列双光双电离中两次光电离过程相互影响, 两次光电离的截面以及各向异性参数类似; 在电离阈值附近, 3p壳层和2p壳层光电离截面以及各向异性参数展现出较大的差异, 在远离阈值时, 3p和2p壳层的截面和角各向异性参数变化行为类似; 在光电离截面的Cooper极小能量位置, 电偶极的贡献被压制, 凸显出非偶极效应的贡献. 非偶极效应导致光电子相对于入射光方向出现前向-后向不对称分布.

English Abstract

    • 序列双光双电离(2PDI)是指原子在辐射场的作用下, 吸收一个光子后电离一个束缚态电子, 紧接着再次吸收一个光子并电离另一个束缚态电子的双电子电离过程. 2PDI是XUV波段最简单的非线性原子过程, 它广泛地存在星际介质[1]和太阳系行星电离层外部介质[2]中. 2PDI产生光电子的角分布和角向关联包含了量子体系的电子结构以及光与物理相互作用动力学过程的重要信息, 对其进行的研究在揭示光与物质相互作用的非线性物理机理、建立非线性原子碰撞理论模型方面具有重要的物理意义[3], 同时也是揭示原子、分子、团簇以及稠密物质的物理和化学性质的重要工具之一[4]. 尽管如此, 由于光源、离子源的强度以及实验检测技术的限制, 人们在光电子角分布方面的实验研究开展较少.

      近年来, XUV和X射线自由电子激光光源技术的进步极大地推动了人们对原子光电离过程的实验和理论研究的开展. 对2PDI光电子能谱和角分布谱的研究是自由电子激光主要的实验任务之一. 2007年, Braune等[5]利用德国汉堡的FALSH自由电子激光器首次观察了惰性气体原子在XUV波段的2PDI过程. 随后, 在该平台上又分别对Ne, Ar和Kr原子的2PDI过程展开了研究[6-10]. 实验揭示出当单光子能量大于第二次电离阈值时, 2PDI是主要的双电离通道. 通过对两个光电子关联函数分析, 他们提取了2PDI过程中两个光电子角分布的各向异性参数, 指出了这些光电子的各向异性参数与单光电离的区别. 除此之外, 国际上其他自由电子激光装置也开展了2PDI过程的研究[11,12]. 特别值得指出的是, 近年在意大利的FERMI自由电子激光装置上开展了Ar和Ne原子2PDI光电子角分布和剩余离子的完备信息实验测量[13,14], 重点关注了Cooper极小位置附近光电子相对于入射光方向的前向/后向不对称散射行为, 理论上分析了这种行为的产生原因, 即光电离过程的非偶极效应. 进一步通过控制入射光子的极化行为, 讨论了入射光的极化对2PDI动力学过程的影响, 并在电偶极近似下对实验结果进行了理论验证.

      对光电离的实验与理论工作的开展相互促进. 最初, 理论计算主要是基于电偶极(E1)近似[15-17]展开的. 在光子能量不是很高时, 电偶极近似的理论计算结果可以很好地解释实验测量结果. 然而, 近年的实验发现, 在几百电子伏特甚至更低的入射光子能量时, 电偶极近似已不再适用, 需要考虑E1与电四极(E2)和磁偶极(M1)之间的干涉[18-22]. 由于2PDI过程在XUV及更短的波段上发生, 因此该过程中的非偶极效应更加值得关注. 2015年, Gryzlova等[23]计算了Ar原子3p壳层的2PDI光电子角分布, 并与Ne原子2p壳层的结果进行了比较. Ar原子3p壳层光电离截面存在Cooper极小, Ne原子2p壳层的光电离不存在这一现象. 在Cooper极小能量附近电偶极的贡献被抑制, 非偶极效应对光电离动力学参数的影响明显. 2016年, Grum-Grzhimailo等[24]利用密度矩阵理论给出了包含所有电多极和磁多极辐射场下2PDI光电子角分布的一般性表达式. 作为应用, 他们计算了一级非偶极修正下Ne原子2p壳层2PDI的光电子角分布, 并讨论了非偶极效应导致光电子角向散射的不对称分布现象. 据我们所知, 目前开展的2PDI研究主要针对原子体系外壳层电子的第2个光电子角分布, 而对内壳层电子或者第1个光电子的角分布研究较少. 实际上, 在2PDI中第1个光电子角分布不仅与第一次光电离过程有关, 还受到第二次光电离过程的影响. 此外, 由于不同壳层电子受到原子核的束缚不同, 将导致内、外壳层电子的2PDI过程有明显的差异. 2020年, 我们在多组态Dirc-Fock理论框架下, 基于密度矩阵理论研究了电偶极近似下Ar原子2PDI过程的光电离总截面、磁截面、角分布的电偶极参数以及光电子角分布, 并与已有的实验结果进行了比较[25]. 本文将在此基础上, 把电偶极近似扩展到非偶极的情况, 给出原子2PDI光电子角分布计算表达式, 并开发相应的计算程序. 具体计算Ar原子、K+离子外壳层3p和内壳层2p在2PDI过程中两次光电离的截面以及两个光电子角各向异性参数, 讨论非偶极效应对光电子角分布的影响.

    • 2PDI过程靶原子中的两个束缚电子被电离为连续态, 对这两个连续态光电子角分布以及相互关联的研究是揭示电子结构、动力学过程以及量子相关等信息的重要途径. 伴随着自由电子激光光源技术的进步, 2PDI过程引起了人们极大的研究兴趣[26-28]. 在文献[16, 24]中有较为详细的理论计算方法描述, 这里仅给出相关的主要理论公式. 2PDI物理过程可以用下式描述:

      $ {\gamma _1} + A({\alpha _0}{J_0}) \to {A^ + }({\alpha _{\text{d}}}{J_{\text{d}}}) + {\rm e_1} , $

      $ {\gamma _2} + {A^ + }({\alpha _{\text{d}}}{J_{\text{d}}}) \to {A^{ + + }}({\alpha _{\text{f}}}{J_{\text{f}}}) + {\rm e_2} , $

      其中, $ {\gamma _{1/2}} $表示第1/第2个入射光子, $ A({A^ + }, {A^{ + + }}) $表示靶原子(离子), ${\rm e_{1/2}}$表示第1/第2个光电子, $ {J_{0/{\text{d}}/{\text{f}}}} $表示靶离子初态/中间共振态/末态的总角动量, $ {\alpha _{0/{\text{d}}/{\text{f}}}} $表示确定初态/中间共振态/末态所需的其他量子数. 光电离之后剩余离子会出现一定的取向, 该取向会影响光电子的空间分布. 在对2PDI过程中光电子和剩余离子完备信息的实验测量中, 总截面不能简单地表示为第一次光电离截面和第二次光电离截面的直接乘积, 需要综合考虑第一步光电离和第二步光电离后剩余离子的取向. 考虑线性极化光入射, 同时测量2PDI的两个光电子, 用$ {\theta _i} $$ {\varphi _i} $分别表示第i个光电子相对于入射光极化方向的极角和方位角, 两个光电子的角向关联函数可以表示为

      $\begin{split} W({J_{\text{f}}};{\theta _1},{\varphi _1},{\theta _2},{\varphi _2}) = \;&{{\textit{π}} }\alpha {\omega _2}\sum\limits_{\begin{subarray}{l} {k_2}{k_{\gamma 2}}{k_{\text{d}}} {q_2}{q_{\gamma 2}}{q_{\text{d}}} \end{subarray}} \; {\sum\limits_{\begin{subarray}{l} {{\textit{π}} _2}{L_2}{{\textit{π}} '_2}{L'_2} {J_{\rm d}}{J'_{\text{d}}} \end{subarray} } {{{\bar B}^{{{\textit{π}} _2}{L_2},{{\textit{π}} '_2}{L'_2}}}({k_{\text{d}}},{k_2},{k_{{\gamma _2}}})\rho _{{k_{\gamma 2}}0}^\gamma ({{\textit{π}} _2}{L_2},{{\textit{π}} '_2}{L'_2})} } \\ &\times {\rho _{{k_{\text{d}}}{q_{\text{d}}}}}({J_{\text{d}}},{J'_{\text{d}}};{\theta _1},{\varphi _1}) \langle {k_{\text{d}}}{q_{\text{d}}},{k_{{\gamma _2}}}{q_{{\gamma _2}}}|{k_2}{q_{\text{2}}} \rangle \sqrt {\frac{{4{\pi}}}{{2{k_2} + 1}}} {Y_{{k_2}{q_{\text{2}}}}}({\theta _2},{\varphi _2}) ,\end{split} $

      式中${\bar B^{{{\textit{π}} _2}{L_2}, {{{\textit{π}} } '_2}{{L}'_2}}}({k_{\text{d}}}, {k_2}, {k_{{\gamma _2}}})$是与第二次光电离过程相关的动力学参数, 可以展开为如下的表达式:

      $ \begin{split} & {\bar B^{{{\textit{π}} _2}{L_2},{{{\textit{π}} }'_2}{{L}'_2}}}({k_{\text{d}}},{k_2},{k_{\gamma 2}}) = \frac{{{{\hat k}_{\text{d}}}{{\hat k}_{\gamma 2}}}}{{{{\hat L}_2}{{\hat L}'_2}}}\sum\limits_{{\ell _2}{{\ell }'_2}{j_2}{{j}'_2}{J_2}} {{{( - 1)}^{{J_2} + {J_{\rm f}} + {k_2} - 1/2}}{{\hat \ell }_2}{{\hat \ell}'_2}{{\hat j}_2}{{\hat j}'_2}{{\hat J}_2}{{\hat J}'_2} \langle {\ell _2}0,{{\ell }'_2}0|{k_2}0 \rangle }\\ &\qquad \times \left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {{j_2}}&{{J_2}}&{{J_{\rm f}}} \\ {{{J}'_2}}&{{{j}'_2}}&{{k_2}} \end{array}} \right\}\left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {{j_2}}&{{\ell _2}}&{1/2} \\ {{{\ell }'_2}}&{j}'&{{k_2}} \end{array}} \right\}\left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {{J_{\text{d}}}}&{{L_2}}&{{J_2}} \\ {{{J}'_{\text{d}}}}&{{{L}'_2}}&{{{J}'_2}} \\ {{k_{\text{d}}}}&{{k_{\gamma 2}}}&{{k_2}} \end{array}} \right\}M_{{J_{\rm i}},{J_{\rm f}}{\ell _2}{j_2}{J_2}}^{{{\textit{π}} _2}{L_2}}M_{{{J}'_{\rm i}},{J_{\rm f}}{{\ell }'_2}{{j}'_2}{{J}'_2}}^{{{{\textit{π}} }'_2}{{L}'_2} * } , \end{split} $

      其中$ \hat a $$ \sqrt {2 a + 1} $的缩写, L是辐射多极, $ j/\ell $表示光电子的总角动量/轨道角动量, $ k $是求和常数. (3)式中$ {\rho _{{k_{\text{d}}}{q_{\text{d}}}}}({J_{\text{d}}}, {J'_{\text{d}}};{\theta _1}, {\varphi _1}) $是第一次光电离后, 剩余离子与光电子的统计张量, 可以展开为

      $ {\rho _{{k_{\rm d}}{q_{\rm d}}}}({J_{\rm d}},{J'_{\rm d}};{\theta _1},{\varphi _1}) = \textit{π} \alpha {\omega _1}{(2{J_0} + 1)^{ - 1/2}}\sum\limits_{\begin{subarray}{l} {k_1}{q_1}{k_{\gamma 1}}{q_{\gamma 1}} {{\textit{π}} _1}{L_1}{{{\textit{π}} }'_1}{{L}'_1} \end{subarray}} { \langle {k_i}{q_i},{k_1}{q_1}|{k_{\gamma 1}}{q_{\gamma 1}} \rangle {B^{{{\textit{π}} _1}{L_1},{{\textit{π} }'_1}{{L}'_1}}}({k_1},{k_d},{k_{\gamma 1}})} \text{, } $

      式中${B^{{{\textit{π}} _1}{L_1}, {{\textit{π}} '_1}{L'_1}}}({k_1}, {k_{\text{d}}}, {k_{\gamma 1}})$是与第一次光电离过程相关的动力学参数, 可以写为

      $\begin{split} & {B^{{{\textit{π}} _1}{L_1},{{{\textit{π}} }'_1}{{L}'_1}}}({k_1},{k_{\text{d}}},{k_{\gamma 1}}) = \frac{{3{{\hat k}_{\text{d}}}{{\hat k}_1}}}{{{{\hat L}_1}{{\hat L}'_1}}}\sum\limits_{{\ell _1}{{\ell }'_1}{j_1}{{j}'_1}{J_1}{{J}'_1}} {{{( - 1)}^{{J_1} + {J_0} + {k_{\gamma 1}} + {{j}'_1} + {{L}'_1} + 1/2}}{{\hat \ell }_1}{{\hat \ell }'_1}{{\hat j}_1}{{\hat j}'_1}{{\hat J}_1}{{\hat J}'_1} \langle {\ell _1}0,{{\ell }'_1}0|{k_1}0 \rangle }\\ &\qquad \times \left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {{j_1}}&{{\ell _1}}&{1/2} \\ {{{\ell }'_1}}&{{{j}'_1}}&{{k_1}} \end{array}} \right\}\left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {{k_{\gamma 1}}}&{{J_1}}&{{{J}'_1}} \\ {{J_0}}&{{{L}'_1}}&{{L_1}} \end{array}} \right\}\left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {{J_{\text{d}}}}&{{j_1}}&{{J_1}} \\ {{{J}'_{\text{d}}}}&{{{j}'_1}}&{{{J}'_1}} \\ {{k_{\text{d}}}}&{{k_1}}&{{k_{\gamma 1}}} \end{array}} \right\}M_{{J_0},{J_{\text{d}}}{\ell _1}{j_1}{J_1}}^{{{\textit{π}} _1}{L_1}}M_{{J_0},{{J}'_{\text{d}}}{{\ell }'_1}{{j}'_1}{{J}'_1}}^{{{{\textit{π}} }'_1}{{L}'_1} * } . \end{split} $

      观察可见, (4)式和(6)式都有 $M_{{J_0}, {J_{\text{d}}}{\ell _{\text{d}}}{j_i}{J_i}}^{{{\textit{π}} _i}{L_i}} = $$ \left\langle {({J_{\text{d}}}, {\ell _i}{j_i}){J_i}\left\| {\displaystyle \sum\nolimits_n {{{\boldsymbol{\alpha}} _n} \cdot {\boldsymbol{A}}_n^{{{\textit{π}} _i}{L_i}}} } \right\|{J_0}} \right\rangle$, 称为光电离的跃迁约化矩阵元. 它包括任意电多极和磁多极的贡献, 其中$ {\textit{π}} = 0 $表示磁多极, $ {\textit{π}} = 1 $表示电多极. 需要指出的是, 角向关联函数(3)式包含了两个光电子角向分布的完整信息, 对其中一个光电子角向部分进行积分, 可得到另外一个光电子角分布的表达式. 在电偶极近似下, 对(3)式中的一个光电子进行角向积分, 可以得到第i个光电子角分布的参数表达式的形式:

      $ \frac{\text{d}{\sigma }^{(i)}}{\text{d}{\varOmega }^{(i)}}=\frac{{\sigma }^{(i)}}{4\pi}(1+{\beta }_{2}^{(i)}{\text{P}}_{2}\mathrm{cos}{\theta }_{i}+{\beta }_{4}^{(i)}{\text{P}}_{4}\mathrm{cos}{\theta }_{i}) , $

      式中$ \beta _2^{(i)} $$ \beta _4^{(i)} $分别表示光电子2阶和4阶电偶极各向异性参数, $ {{\text{P}}_2} $$ {{\text{P}}_4} $分别是2阶和4阶勒让德多项式. 值得注意的是, 由于2PDI中两次光电离过程是相互影响的, 因此(7)式与单光子单电离光电子角分布以及各向异性参数的表达式是不同的. 近年来, 随着实验测量技术和光源的发展, 实验上揭示出电偶极近似在很多情况下已经不再成立, 需要考虑非偶极修正. 包括一级非偶极效应后, 对(3)式中的一个光电子进行角向积分, 可以得到一级非偶极修正下的光电子角分布参数化表达式:

      $ \begin{split} &\frac{{{\text{d}}{\sigma ^{(i)}}}}{{{\text{d}}{\varOmega ^{(i)}}}} = \frac{{{\sigma ^{(i)}}}}{{4{\pi}}}[1 + \beta _2^{(i)}{{\text{P}}_2}\cos {\theta _2} + \beta _4^{(i)}{{\text{P}}_4}\cos {\theta _2}\\ &+ ({\delta ^{(i)}} + \gamma _2^{(i)}{\cos ^2}{\theta _2} + \gamma _4^{(i)}{\cos ^4}{\theta _2})\sin {\theta _2}\cos {\varphi _2}] . \end{split}$

      式中$ {\delta ^{(i)}} $, $ \gamma _2^{(i)} $$ \gamma _4^{(i)} $为光电子角分布的一级非偶极各向异性参数. 考虑到(8)式是对(3)式角向部分积分得到的, 所以电偶极和非偶极各向异性参数最终将表示为一系列${B^{{{\textit{π}} _1}{L_1}, {{{\textit{π}} }'_1}{{L}'_1}}}({k_1}, {k_{\text{d}}}, {k_{\gamma 1}})$${\bar B^{{{\textit{π}} _2}{L_2}, {{{\textit{π}} }'_2}{{L}'_2}}}({k_{\text{d}}}, {k_2}, {k_{\gamma 2}})$参数组合.

    • 基于以上公式, 在RATIP程序的基础上[29], 开发了用于计算2PDI光电子角分布的计算程序. 电偶极计算的正确性已在之前工作中[25]得以验证, 本文将其进一步拓展到一级非偶极近似情况. 具体以Ar原子、K+离子为研究对象, 分别计算了外壳层3p和内壳层2p电子2PDI的总截面、光电子角分布各向异性参数. 原子靶态采用基于多组态Dirac-Fock理论方法开发的GRASP2K程序[30]计算.

    • Ar原子(K+离子)基态np (n = 2, 3)壳层的2PDI物理过程可以用下式表示:

      $\begin{split} &{\gamma _1} + {\text{Ar}}/{{\text{K}}^ + }(n{{\text{p}}^6}:{}^1{{\text{S}}_0}) \to \\ &{\text{A}}{{\text{r}}^ + }/{{\text{K}}^{ + + }}(n{{\text{p}}^5}:{}^2{{\text{P}}_{3/2,1/2}}) + {{\rm e}_1} ,\end{split}\tag{9a} $

      $ \begin{split} &{\gamma _2} + {\text{A}}{{\text{r}}^{\text{ + }}}/{{\text{K}}^{ + + }}(n{{\text{p}}^5}:{}^{\text{2}}{{\text{P}}_{3/2}}) \to\\ &{\text{A}}{{\text{r}}^{ + + }}/{{\text{K}}^{3 + }}(n{{\text{p}}^4}:{}^3{{\text{P}}_{2,1,0}},{}^1{{\text{D}}_2},{}^1{{\text{S}}_0}) + {\rm e_2} . \end{split}\tag{9b}$

      满壳层np第一次光电离有2个电离通道, 对应末态分别为$ {}^2{{\text{P}}_{3/2}} $$ {}^2{{\text{P}}_{1/2}} $离子态. 考虑到$ {}^2{{\text{P}}_{1/2}} $态的总角动量小于1/2, 是无取向的, 本文仅研究$ {}^2{{\text{P}}_{3/2}} $态. $ {}^2{{\text{P}}_{3/2}} $态的p壳层发生第二光电离后产生$ {}^{\text{3}}\text{P}{}_{\text{2}, \text{1}, \text{0}} $, $ {}^{\text{1}}{{\text{D}}_{\text{2}}} $$ {}^{\text{1}}{{\text{S}}_0} $五个电离末态. 为了验证本文计算结果的正确性, 图1分别给出了Ar原子和K+满壳层3p/2p壳层的一次和二次光电离截面与光子能量关系曲线. 本文的计算结果与文献[23]的截面数据具有很好的一致性. 从图1可以看出, Ar原子和K+离子3p壳层的第一次和第二次光电离截面都出现了Cooper极小. 相比于第一次电离, 第二次电离的Cooper极小位置向低能端偏移, 这是由于靶原子被剥离一个电子后, 原子核对电子的束缚变强. 分析可知, p壳层电子光电离截面主要来自$ n{\text{p}} \to \varepsilon {\text{d}} $电偶极跃迁的贡献, 在Cooper极小的能量区域该电离通道受到明显的抑制. 这一现象为研究非偶极贡献提供了理想的能量区间. 与3p外壳层情况不同, 2p壳层两次光电离的截面随着光子能量增加单调减小, 没有出现Cooper极小.

      图  1  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层第一次和第二次光电离截面(1 b = 10–28 m2)

      Figure 1.  The first and second photoionization cross section of the np (n = 2, 3) shell in Ar atom and K+ ion.

    • 图2图3分别给出了Ar原子和K+离子在2PDI过程中p3/2壳层第一次光电离光电子2阶和4阶电偶极各向异性参数($ \beta _2^{(1)} $, $ \beta _4^{(1)} $)与入射光子能量的关系. 由第2节理论分析可知, 这两个参数均来自纯电偶极跃迁的贡献. 虽然第一次光电离的光电子能量不受第二次光电离影响, 但图2图3给出的第一个光电子电偶极各向异性参数共有5条并不重合的曲线, 对应第二次电离的5个末态. 这说明中间态的取向会导致2PDI中的电偶极各向异性参数不仅与本次电离末态有关, 还与第二次光电离末态有关. 由图2图3还可知, 在Cooper极小的能量位置附近3p壳层的电偶极参数变化较为复杂, 其他能量区域Ar原子和K+离子3p和2p壳层的光电子角分布各向异性参数随着光子能量的增加表现出类似的行为, 即随着光子能量的增加而增加, 最后逐渐地趋于一个恒定的值.

      图  2  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层序列双光双电离中第1个光电子的电偶极角各向异性参数$ \beta _2^{(1)} $

      Figure 2.  Asymmetry parameter of electric dipole $ \beta _2^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

      图  3  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层序列双光双电离中第1个光电子的电偶极角各向异性参数$ \beta _4^{(1)} $

      Figure 3.  Asymmetry parameter of electric dipole $ \beta _4^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

      进一步分析图2可发现, Ar原子和K+离子3p壳层电离后各原子态的$ \beta _2^{(1)} $参数变化行为类似, 在Cooper极小附近, $ \beta _2^{(1)} $随着光子能量的增加先减小再增加, 且有两个零点. Ar原子(K+离子)$ \beta _2^{(1)} $参数零点对应的光子能量分别为50.1和57.4 eV (56.6和65.8 eV). 这表明该能量点处, 电偶极参数$ \beta _2^{(1)} $对光电子角分布的各向异性没有贡献. 图3表明$ \beta _4^{(1)} $参数与原子态有关, $ {}^3{{\text{P}}_0} $$ {}^1{{\text{S}}_0} $态变化规律类似, 先减小到0, 再增加最后趋于0.25. $ {}^3{{\rm P} _2} $态的$ \beta _4^{(1)} $从–0.88增加到0再减小到–0.34, $ {}^3{{\text{P}}_1} $$ {}^1{{\text{D}}_2} $两个原子态的$ \beta _4^{(1)} $数值很小, 尤其是$ {}^3{{\text{P}}_1} $态, 可以忽略不计. 我们分析这是因为在电偶极近似下, J = 0的末态($ {}^3{{\text{P}}_0} $$ {}^1{{\text{S}}_0} $)只有1个电离通道, 即$ n{{\text{p}}_{3/2}} \to $$ \varepsilon {{\text{d}}_{3/2}} $, 而J = 1和2的末态($ {}^{3}\text{P}{}_{2, 1} $$ {}^1{{\text{D}}_2} $)对应多个电离通道, 各通道的贡献相互影响. 需要指出, 虽然5个电离末态的$ \beta _4^{(1)} $在Cooper极小附近变化较为复杂, 但Ar原子(K+离子)在51.4 eV (57.7 eV)能量点附近$ \beta _4^{(1)} $的值均近似为零. 即在该能量附近, 4阶电偶极参数对光电子角分布的各向异性贡献很弱.

      图4图6给出了一级非偶极各向异性参数$ {\delta ^{(1)}} $, $ \gamma _2^{(1)} $$ \gamma _4^{(1)} $随入射光子能量的变化情况. 这3个非偶极参数来自电偶极(E1)与电四极(E2)和磁偶极(M1)干涉的贡献. 与电偶极参数类似, 除Cooper极小能量附近外, 其他能量区域3p和2p壳层一级非偶极参数随着光子能量的变化趋势类似. 第二次电离末态对$ {\delta ^{(1)}} $$ \gamma _2^{(1)} $参数的影响不大, 5个末态对应的参数值随光子能量的增加变化趋势基本一致. 具体有如下特点: 1) 在Cooper极小附近, 3p壳层的$ {\delta ^{(1)}} $随着光子能量增加先减小再逐渐增加, 该变化规律与2阶电偶极参数$ \beta _2^{(1)} $变化行为类似, 且均有两个零点. $ \gamma _2^{(1)} $随着光子能量增加先快速增加, 然后快速减小到零附近, 再缓慢增加. 2) 2p壳层的$ {\delta ^{(1)}} $$ \gamma _2^{(1)} $随着光子能量变化规律类似, 随着光子能量增加单调地增加.

      图  4  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层2PDI中第1个光电子的一级非偶极各向异性参数$ {\delta ^{(1)}} $

      Figure 4.  Asymmetry parameter of non-dipole $ {\delta ^{(1)}} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

      图  5  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层2PDI中第1个光电子的一级非偶极各向异性参数$ \gamma _2^{(1)} $

      Figure 5.  Asymmetry parameter of non-dipole $ \gamma _2^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

      图  6  Ar原子和K+离子np (n = 2, 3)壳层2PDI中第1个光电子的一级非偶极各向异性参数$ \gamma _4^{(1)} $

      Figure 6.  Asymmetry parameter of non-dipole $ \gamma _4^{(1)} $ for the first photoelectron angular distribution in 2PDI of the Ar and K+ np (n = 2, 3) shell as a function of the photon energy.

      $ {\delta ^{(1)}} $$ \gamma _2^{(1)} $不同, 非偶极参数$ \gamma _4^{(1)} $对第二次电离末态的依赖性较大. 如$ {}^3{{\text{P}}_0} $$ {}^1{{\text{S}}_0} $态变化趋势类似, 与$ {}^3{{\text{P}}_2} $态的变化趋势相反. $ {}^3{{\text{P}}_1} $$ {}^1{{\text{D}}_2} $对应的$ {\gamma _4} $参数数值很小, 近似为0.3p壳层的$ \gamma _4^{(1)} $参数在Cooper极小位置展现了复杂的变化行为, 即存在1个极大值、1个极小值和2个零点. 尽管第二次电离的不同末态对应的$ \gamma _4^{(1)} $具有差异性, 但他们的零点位置相近. 如Ar原子(K+离子) 3p壳层$ \gamma _4^{(1)} $参数两个零点位置能量分别为52.6和176.8 eV (75和208 eV). 由于2p壳层电子比3p壳层电子感受到的原子核束缚更强, 不同末态对应$ \gamma _4^{(1)} $参数的数值从零开始随着光子能量的增加单调地增大或减小, 没有出现极值的情况.

    • 利用上面得到的电偶极和非偶极各向异性参数并结合(8)式, 可以获得2PDI过程光电子的角分布情况. 为了考察第二次光电离过程对第1个光电子角分布的影响, 图7给出了入射光子能量72 eV、方位角$ {\varphi _1} = 0 $时Ar原子2PDI中第1个光电子3p3/2壳层光电子角分布. 实线和虚线分别表示第二次电离末态为$ {}^3{{\text{P}}_2} $$ {}^1{{\text{S}}_0} $的情况. 可以看出这两个原子态对应的光电子角分布具有很大的差异, $ {}^1{{\text{S}}_0} $态光电子角分布极大值在入射光极化方向, $ {}^3{{\text{P}}_2} $态光电子角分布的极大值在入射光极化方向45°附近. 另外, 我们发现在入射光方向, $ {}^3{{\text{P}}_2} $态光电子角分布强度出现极小值, 而$ {}^1{{\text{S}}_0} $态光电子角分布强度出现极大值. 这些差别进一步表明: 在2PDI过程中, 第二次光电离过程的发生会对第一次光电离的光电子角分布产生影响. 这里需要说明的是, 本文计算结果表明第2个光电子各向异性参数和角分布与第1个光电子类似, 因此正文中仅给出了第1个光电子的情况, 第2个光电子的各向异性参数以补充材料(online)形式给出.

      图  7  Ar原子3p3/2壳层2PDI过程第1个光电子角分布

      Figure 7.  The first photoelectron angular distribution in 2PDI of Ar atom 3p3/2 shell.

      非偶极效应破坏光电子关于入射光极化方向角分布的对称性, 即光电子相对于入射光方向出现前向和后向不对称分布. 图8给出了入射光子能量为57 eV时, K+离子3p壳层2PDI过程的第1个光电子角分布, 图中给出第二次电离末态为$ {}^3{{\text{P}}_2} $的结果. 实线和虚线分别表示电偶极近似和包括一级非偶极效应的角分布情况. 可以看出, 在电偶极近似下, 光电子相对于入射光极化方向和入射光方向均具有较好的对称性. 包括一级非偶极效应后, 相对于入射光极化方向的对称性被破坏, 即光电子相对于入射光方向呈现前向-后向不对称的分布. 为了定量考察非偶极效应的影响, 引入非对称性参数, 定义如下:

      图  8  K+离子3p3/2壳层2PDI过程第1个光电子角分布

      Figure 8.  The first photoelectron angular distribution in 2PDI of the K+ ion 3p3/2 shell.

      $ A({45^\circ}) = \frac{{W( - {{45}^\circ}) - W({{45}^\circ})}}{{W( - {{45}^\circ}) + W({{45}^\circ})}} . $

      其中, $ W(\theta ) $表示$ \theta $方向光电子强度. 计算可得电偶极近似和一级非偶极下, 该参数分别为0.00067和0.05509, 可见非偶极角分布的非对称性参数是电偶极近似下的82倍.

    • 本文在前期工作基础上[25], 将电偶极近似拓展到非电偶极情形, 对2PDI过程两次光电离的截面、各向异性参数以及角分布进行了计算. 结果表明: 1) 在2PDI过程中两个光电子的各向异性参数和角分布具有类似形状特征. 2) 阈值附近, 外壳层3p的光电离截面存在Cooper极小, 在Cooper极小能量附近光电子角分布各向异性参数变化行为复杂, 对光子能量的依赖性很强; 内壳层2p的光电离截面随入射光子的增加单调减小, 角分布各向异性参数随光子能量增加也是单调变化. 远离阈值区域, 3p和2p壳层光电子角分布各向异性参数随光子能量的变化行为类似. 3) 在Cooper极小能量附近, 电偶极各向异性参数经过零点. 在电偶极近似下, 入射光子能量为零点位置能量时光电子角分布相对于入射光方向和入射光极化方向均呈对称性分布. 包括非偶极效应贡献后, 光电子相对于入射光方向出现前向-后向不对称性分布. 4) 在2PDI过程中, 无论第二次光电离过程是否测量, 第1个光电子角分布都会受到第二次电离的影响. 近年, 随着XUV和X射线自由电子激光技术的进步, 促进了2PDI过程的实验研究, 这对揭示光与物理相互作用的非线性机制具有重要的意义. 我们期望本文在2PDI方面的工作能够为在自由电子激光装置上开展的双光电离实验及相关理论研究工作提供具有价值的参考.

参考文献 (30)
补充材料:

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