-
为深入地了解纯NaCl本身及其Al和Ca掺杂变体的热释光峰值温度偏移特性, 通过第一性原理计算与热释光实验的结合方法, 探讨了掺杂如何影响晶体的电子结构, 并进一步分析热释光峰值温度的偏移机制. 计算结果显示掺杂Al后NaCl的带隙略有增加至5.20 eV, 掺杂Ca则导致带隙显著减小至0 eV, 这些掺杂不仅改变了带隙宽度, 还引入了不同的缺陷形成能, 这可能导致热释光峰值温度在较低温度出现, 且会随实验条件的变化而偏移. 通过热释光实验对理论预测结果进行了验证, 结果显示在加热速率增加时, 所有样品的热释光峰值温度均有所增加, 且NaCl:Al的变化最为显著, 从276 K增至340 K; 而在1—25 mGy剂量范围内随着辐照剂量的增加, 热释光峰值温度的增长变化较小, 尤其是NaCl:Ca仅从195 K增至202 K. 基于第一性原理的计算及热释光峰值温度偏移特性的实验研究对于不同掺杂材料的应用具有重要参考意义.To gain a more in-depth understanding of the thermoluminescence peak temperature shift characteristics of pure NaCl itself and its Al and Ca doped variants, a combination of the first-principles calculations and thermoluminescence experiments is used to explore how doping affects the electronic structure of the crystal and further analyze the mechanism of peak temperature shift in thermoluminescence. The calculations indicate that doping NaCl with Al slightly increases its band gap to 5.20 eV, whereas doping with Ca reduces it dramatically to 0 eV. These changes can modify the band gap width but introduce distinct defect formation energy values. Such changes may cause the thermoluminescence peak temperature to occur at lower temperatures and shift with the change of experimental conditions. The theoretical predictions are validated through thermoluminescence experiments, showing that the thermoluminescence peak temperatures of all samples rise with heating rate increasing. Notably, the change is most significant for NaCl:Al, where the peak temperature rises from 276 to 340 K. Meanwhile, as the irradiation dose increases in a range of 1–25 mGy, the growth of the thermoluminescence peak temperature turns relatively small, especially for NaCl:Ca, the peak temperature rises only from 195 to 202 K. This comprehensive analysis of the electronic structures and defect formation energy provides an insight into the thermoluminescence behavior of NaCl crystal. Doping with Al and Ca introduces mid-gap states that act as traps for charge carriers. These traps play a crucial role in the thermoluminescence process, capturing electrons during irradiation and releasing them upon heating, which leads to the observed luminescence. The presence of these traps and their specific energy levels relative to the conduction and valence bands directly influences the temperature at which the peak luminescence occurs. In addition, this study explores how the changes of electronic structure, caused by doping, affects the recombination process of charge carriers, which is very important for the thermoluminescence phenomenon. It also investigates the influence of external factors, such as the rate of heating and the dose of irradiation, on the stability and shift of thermoluminescence peak temperature. These findings emphasize the complex interactions between material composition, structural defects, and experimental conditions in determining the thermoluminescence characteristics of doped NaCl crystals. The results of this research are of great significance for the application of doped materials in various fields, including radiation dosimetry and solid-state lighting. The ability to manipulate the thermoluminescence peak temperatures through doping opens up new ways for designing materials with tailored luminescence properties for specific applications. This study not only deepens our understanding of the fundamental mechanisms of thermoluminescence but also highlights the potential of first-principles calculations combined with experimental analysis in the development of new materials with desired optical and electronic characteristics.
-
Keywords:
- thermoluminescence properties /
- NaCl doping /
- first-principles /
- electronic structure
1. 引 言
热释光(thermoluminescence, TL)是一种固态发光现象, 当材料受到辐射照射后, 能够储存能量, 在随后的加热过程中释放出光子. TL技术已成为辐射剂量测量、考古年代学和地质年代学等领域的重要工具[1-6]. TL发光曲线形似钟形, 最大光强度(Imax)和达到这一最大强度时的温度(Tmax)是两个关键参数, 而峰值温度偏移特性描述了这一温度随外部条件变化的动态特性, 为材料内部缺陷态及其动力学提供了关键信息[7,8].
TL技术在材料科学中的应用广泛, 不仅限于天然无机晶体, 也包括人工合成材料. 对于纯NaCl晶体而言, 其TL特性相关研究已作为理解辐射效应和晶格缺陷的重要依据[9,10]. 当掺入特定元素时, NaCl晶体的TL特性发生显著变化. 例如, 一项研究表明NaCl:Cd和NaCl:Mn两种晶体在两种辐照温度下接受辐照后, 尤其是NaCl:Cd在低剂量辐射下显示出良好的线性响应, 有潜力作为低剂量辐射剂量计使用[11]. 另一项研究通过烧结合成NaCl:Cu晶体, 发现其在β射线辐照下表现出多个热发光峰值, 特别是高温峰值的位置稳定性和低温峰值快速衰减产生的强烈余辉, 表明这些磷光体非常适合用于TL辐射剂量计[12,13]. 这些材料的TL特性尤其是Tmax的偏移, 对于理解其物理性能至关重要, 且研究不同掺杂物对NaCl的影响, 有助于深入地了解TL过程中的能量传递和陷阱机制.
第一性原理计算作为一种基于量子力学的计算方法, 能够从微观层面提供深入的洞察, 已成为研究和预测晶体电子结构的重要工具. 有一项研究成功制备了C掺杂的TiO薄膜, 并通过实验和第一性原理计算发现其金属性导电的能带结构没有改变, 在费米面附近出现 C 2p 态提供的杂质能级, 杂质能级扩展了 TiO 的导带宽度并提高了费米面附近的电子能态密度, 从而导致 TiO 电导增加, 电阻率降低[14]. 国外有学者使用GGA + U方法基于密度泛函理论, 研究了锐钛矿相二氧化钛及其(112)面和掺杂铬、钴的TiO2(112)面的电子结构和光学性能, 发现掺杂可以显著改善TiO2的光吸收性能[15]. 综上可知, 第一性原理计算有助于更全面地理解掺杂效应对晶体TL行为的影响.
本研究旨在深入探究掺杂NaCl晶体的TL峰特性, 特别是Tmax随外界条件变化的偏移机制. 具体目标概括如下: 基于DFT和GGA-PBE理论计算能带及态密度分布以及掺杂引入的缺陷形成能, 讨论掺杂对电子结构的影响并预测TL行为可能的变化. 使用文献[12]中的烧结法制作NaCl, NaCl:Al及NaCl:Ca剂量片, 主要研究在不同加热速率或不同辐照剂量条件下的Tmax偏移变化, 比较三种材料的Tmax偏移结果并讨论实验现象背后的物理机制. 研究结果揭示了NaCl及其掺杂体系在不同实验条件下的Tmax偏移特性, 不仅推动了对TL材料微观机制的深入理解, 而且对开发新型高性能辐射探测器和其他相关光电材料具有重要的应用价值.
2. 第一性原理计算
2.1 计算方法
TL测量中存储辐射能量的能力通常与活化剂(掺杂元素和结构缺陷)有关, 活化剂充当由激发产生的自由电子的俘获能级. 从理论角度看, TL特性与固体的能带结构、杂质类型和晶体的不规则性密切相关, 而不规则性可以通过多种方式产生, 例如离子从其原始位置移动形成空位状态, 这些空位能够与自由电荷载体相互作用并捕获它们; 或者离子可能扩散到间隙位置破坏理想晶格的几何结构; 另外, 由于尺寸和价态通常与邻近的原子不同, 杂质离子也可以扰乱晶格秩序. 从原子角度看, 缺陷可以通过其可能相互作用的电荷载体的符号、数量和可能的激发态来描述, 每个缺陷都有一个特征能量, 即能够释放被困电荷从而破坏中心并恢复局部秩序的能量. 因此, 材料的能带结构可以通过价带和导带以及它们之间的禁带来描述, 禁带中的缺陷表示为不同深度的能级, 自由电荷载体可能被困在这些能级上. 第一性原理的计算结果映射揭示了理论上的复杂配置, 而TL实验性研究则提供了一个有效的工具来获取这些参数的详细信息.
为探究 NaCl 及其掺杂体系(NaCl:Ca 和 NaCl:Al)的电子结构和物理性质, 采用了基于密度泛函理论(density functional theory, DFT)[16]框架下的Quantum ESPRESSO程序进行计算, 结合广义梯度近似(generalized gradient approximation, GGA)下的Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)泛函[17]描述电子间的相互作用能.
为确保计算结果的准确性和收敛性, 平面波截断能设定为816 eV, 这一参数是基于总能量的收敛性测试选定的, 晶体结构弛豫的能量收敛标准设为1×10–10 eV. 用含有64个原子的超胞对NaCl, NaCl:Ca 和 NaCl:Al进行模拟计算, 采用2×2×2的Monkhorst-Pack网格对布里渊区的k点抽样. 超胞模型如图1所示, 第一个是NaCl超胞模型, 这是一个完整的钠氯化物晶体结构, 其中Na和Cl原子以1∶1的比例交替排列; 第二个超胞模型由一个Al原子取代了NaCl结构中心处的一个Na原子, 由63个Na原子、1个Al原子和64个Cl原子组成; 第三个超胞模型由一个Ca原子替代NaCl中心处的一个Na原子, 包括63个Na原子、1个Ca原子和64个Cl原子.
图 1 超胞64原子模型 (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:CaFig. 1. Supercell 64-atom models: (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:Ca.在超胞模型中, 移除一个Na原子形成Na空位用VNa表示, 一个Al或Ca原子取代一个Na原子分别用AlNa和CaNa表示, 插入一个Al或Ca原子形成间隙缺陷分别用Ali和Cai表示. 计算缺陷X的形成能Ef的通用公式如下:
Ef(Xq,EF)=Etot[Xq]−Etot[NaCl]−∑iniμi+qEF+Ecorr, (1) 式中, Etot[Xq]为含缺陷的超胞在给定电荷态q时的总能量; Etot[NaCl]为完美的NaCl超胞的总能量; ni是元素i (i = Na, Al或Ca)的原子数, 在完美NaCl超胞中添加时ni=1, 移除时ni=−1; μi为元素i的原子化学势; q为缺陷X的电荷态; 费米能级EF为电子化学势; Ecorr为用于校正由于计算模型限制或实验条件造成偏差的修正项.
2.2 计算结果
首先计算本征NaCl的能带结构作为参考基准, 并计算NaCl:Al和NaCl:Ca能带结构如图2所示. 结果显示, 纯NaCl的带隙宽度为5.02 eV, 表明其为高带隙绝缘体, 意味着电子需要较高能量才能从价带跃迁到导带. NaCl:Al的带隙宽度为5.20 eV, 且费米能级处有电子轨迹通过, 说明掺杂Al引入了在带隙中的杂质能级; NaCl:Ca中费米能级显然穿过了导带区域, 这表明在费米能级附近有大量的自由电子是金属行为的典型特征, 掺Ca导致了带隙的显著减小, 电子在温度为零时便可以自由移动, 不需要额外激发即可从价带跃迁到导带. Bekker等[18]发现单价铜离子的存在与未掺杂的晶体相比缩小了带隙宽度, 双价的铜会在带隙中产生未填满的缺陷能级.
图 2 能带及总态密度分布 (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:CaFig. 2. Band structure and total density of states distribution: (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:Ca.进一步分析掺杂引入的缺陷态, 根据得到的完美NaCl(64)超胞的总能量、其他缺陷情况下的总能量及相应元素的化学势, 代入(1)式计算出不同掺杂体的缺陷形成能见表1. Al和Ca的掺杂引入了新的缺陷态, 如Al和Ca替代Na原子的低能量替代, 这在晶体中容易发生, 并在带隙中引入新的电子态, 这些新能级可能作为电子陷阱影响电子的热激活过程.
表 1 Al和Ca掺杂引入的缺陷类型及形成能Table 1. Types of defects and their formation energies introduced by Al and Ca doping.缺陷类型 形成能/eV VNa 2.81 AlNa –78.25 Ali –104.34 CaNa –60.55 Cai –85.45 VNa的形成能为2.81 eV, 是其中唯一正值的形成能, 表明在理想NaCl结构中形成Na空位相对容易, 在TL过程中空位可以作为电荷陷阱, 存储由辐射引起的电子或空穴. 由于形成能较低, 这种空位缺陷可以在较低的能量成本下形成和维持, 但在热刺激下, 这些存储的电荷会被迅速释放. 其他几种缺陷形成能都为负值说明缺陷的形成较为困难, 需要克服较高的能量壁垒. 这些缺陷倾向于形成深电荷陷阱, 对于长期存储辐射能量特别有利. 深陷阱能够在没有立即读出的情况下保持能量, 直至外部热刺激导致其释放, 从而激发TL响应. 这也意味着在材料制备和加工过程需采用特殊工艺, 以确保这些有益的缺陷能够以适当的浓度和分布形式存在.
上述研究表明掺杂的NaCl(NaCl:Al, NaCl:Ca)在带隙中引入了杂质能级, 相比之下Ca的掺杂导致带隙显著减小. 带隙的大小直接影响了材料能带中电子的激发和复合过程, 这些过程是TL现象的基础. 在TL过程中, 材料被外部能量激发后, 电子被激发到导带, 随后又重新落回到价带, 释放出光能. 带隙的改变意味着电子需要的激发能量和释放能量的改变, 从而可能导致Tmax的变化. 具体来说, 如果掺杂导致带隙减小, 那么电子和空穴的复合将更容易发生, 在较低的温度下就能观察到Tmax. 此外, 实验条件如加热速率和掺杂浓度的变化, 也可能进一步影响这一过程导致Tmax的偏移. 故可预测NaCl:Al和NaCl:Ca会展示与纯NaCl不同的TL特性, 且NaCl:Ca的Tmax在较低温度出现, 实验中变化的加热速率和辐照剂量将进一步影响Tmax的位置. 缺陷形成能的计算和分析揭示了各类缺陷在TL材料设计和优化中的重要作用, 为了实现高性能的TL材料, 需要细致控制缺陷的类型、浓度及其分布. 尽管具有较高负形成能的缺陷在理论上提供了深电荷陷阱的潜力, 但它们的实际应用受限于形成能壁垒, 因此为TL实验中选用烧结法制备工艺提供了理论指导.
3. 热释光实验方法
本实验使用以下化学试剂: 由国药集团化学试剂有限公司提供的纯度达99.5%氯化钠粉末; 上海阿拉丁生物科技有限公司提供的纯度为96%无水氯化钙粉末及氧化铝粉末. 样品制备实验步骤如下.
1) 称量和混合原材料: 首先使用精密天平准确称量氯化钠、无水氯化钙和氧化铝粉末, 将这些粉末混合确保它们均匀分布.
2) 研磨和过筛处理: 混合后的粉末在玛瑙研钵中研磨以达到更细致的粒度, 随后通过100目数的过筛器过筛以降低粒径对实验结果的潜在影响.
3) 压制成型: 将混合好的粉末放入直径为5 mm的模具中, 在HSY-2型压片机上施加0.5吨压力, 压制时间为1 min. 该过程旨在促使样品中的固体成分接触和扩散.
4) 烧结处理: 将压制好的样品放入氧化铝坩埚中, 然后转移到KSL-1700 X型马弗炉中进行烧结. 设定炉温以5 ℃/min的速度升至680 ℃并在空气环境下保持10 h, 以促进固相与固相、固相与液相之间的充分反应.
5) 冷却和收集: 烧结完成后让样品自然冷却至室温, 最终获得直径为5 mm、厚度为1.8 mm且具有一定机械强度的圆形NaCl, NaCl:Al和NaCl:Ca剂量片样品.
本研究使用的NaCl, NaCl:Al和NaCl:Ca样品照射剂量由中核(北京)核仪器厂生产的热释光照射器FJ-417型提供, 使用上海锐比检测技术公司生产的TLD热释光读数器360M型进行TL测量. 实验分为两部分: 第一部分是在10 mGy (1 Gy = 1 J/kg)的辐照剂量下, 对每种样品以1, 2, 4, 6, 8, 10, 12 K/s不同的加热速率加热至400 K并保持30 s, 记录其TL曲线达到最大光强度时的温度值Tmax. 第二部分是对每种材料在1, 5, 10, 15, 20, 25 mGy的不同辐照剂量下, 以5 K/s的加热速率加热至400 K并保持30 s, 同样记录TL曲线达到最大光强度时的温度值Tmax. 所有的TL测量均在标准实验条件下进行, 以确保数据的准确性和可重复性.
4. 实验结果与分析
4.1 加热速率的影响
如图3所示, 实验结果揭示了NaCl, NaCl:Al和NaCl:Ca的Tmax值都随加热速率增加而增长, 符合TL理论的基本预期. 其中纯NaCl的Tmax随着加热速率的增加而显著增加, 从286 K增至335 K, 平均Tmax为317.29 K; NaCl:Al则表现出最大的Tmax变化, 从276 K增至340 K, 平均Tmax为316.71 K; 而NaCl:Ca的Tmax虽然也随加热速率增加, 但变化幅度较小, 从184 K增至205 K, 平均Tmax为195.71 K.
从理论角度分析, 热刺激的概率公式可以很好地理解Tmax如何随加热速率变化:
p(t)=sexp(−EkBT). (2) 其中s是电子陷阱的频率因子, kB是玻尔兹曼常数.
在TL读取中, 为了记录TL峰值, 概率p(t)在一个温度区间ΔT = 1 K内作用的时间取决于加热速率. 例如, 当加热速率为1 K/s时, 这个时间是1 s; 当加热速率为2 K/s时, 时间是0.5 s, 即每个ΔT = 1 K区间内作用的时间是1/β.
因此, 随着加热速率的增加, 每个温度区间ΔT = 1 K内作用的时间减少. 这意味着, 在每个时间区间1/β内, 由于温度变化释放的被困电子数量是在加热速率为1 K/s时1 s内释放的电子数量的β倍减少. 在ΔT = 1 K的区间内, 相较于1 s作用时间和1/β s作用时间之间的热释放电子差异, 必须等待温度的进一步升高才能被热释放. 这就是Tmax随加热速率变化的机制.
根据第一性原理计算结果可以看出, NaCl的宽带隙为其提供了在较高温度下才能激发的深陷阱, 这些深陷阱可在TL过程中释放储存的电荷, 产生高温发光峰. 此外Al掺杂虽然改变了材料的电子结构, 但实际并未显著改变导致TL的主要电子跃迁机制. 而Ca掺杂导致费米能级穿过导带区域说明导带底部形成了新的杂质能级, 这种金属化趋势会减少陷阱的有效性, 因为电荷载体可以更容易地在导带中移动, 减少了能量储存的可能性, 进而导致TL发光峰峰位向更低温度偏移. Cruz-Zaragoza等[19]通过在低温辐照下对Ca—Mn和Cd—Mn离子共掺杂的NaCl进行TL响应和动力学参数的研究, 发现TL曲线结构出现明显变化. 可以看出Ca掺杂显著改变了NaCl这些特性, 引入了易于激发的低温陷阱, 也可以解释观察到的Tmax值的差异.
4.2 辐照剂量的影响
研究表明在所有研究的材料中, Tmax在1—25 mGy的辐照剂量范围内都随着剂量的增加而升高, 即Tmax与剂量之间具有依赖关系, 且变化幅度远小于加热速率增加造成的变化幅度, 如图4所示. 纯NaCl的Tmax从325 K上升至334 K, NaCl:Al的Tmax从329 K上升至335 K, 而NaCl:Ca的Tmax变化较小, 从195 K增至202 K.
电子在不同的捕获能级、复合中心与导带和价带之间的相互作用可以通过(3)式—(6)式这一系列微分方程来描述, 这些方程复杂地描绘了系统的动态变化:
dnidt=nc(Ni−ni)Ai−niλi(P,T)−nisiexp(−EikBT) (i=1,⋯,5), (3) dnjdt=nv(Nj−nj)Aj−njsjexp(−EikBT)−ncnjBj (j=6,⋯,9), (4) dncdt=R−q∑i=1(dnidt)−q+r∑j=q+1(ncnjBj)(i=1,⋯,5; j=6,⋯,9), (5) dnvdt=R−q+r∑j=q+1(dnjdt) (j=6,⋯,9), (6) 其中参数由Bailey[20]定义: Ni是电子陷阱或空穴中心的浓度(cm–3); ni是俘获电子或空穴的浓度(cm–3); si是频率因子(s–1); Ei是导带以下的电子陷阱深度或价带以上的空穴陷阱深度(eV); Ai是价带到陷阱的跃迁概率系数(cm3⋅s–1) ;Bj是导带到空穴陷阱的跃迁概率系数(cm3⋅s–1). 其他与光敏陷阱的光电离截面有关的参数是T = ∞ 时的光驱逐常数θoi(s–1), 热辅助能量Ethi(eV)和代表光子激发通量的P; 函数nc和nv分别表示导带和价带中电子和空穴的瞬时浓度; kB是玻尔兹曼常数.
图4中实验结果的变化趋势可以通过(3)式—(6)式进行理论解释. 在低剂量情况下通常可以假设被困电子的浓度n远小于电子陷阱的总数N, 则方程中描述的再俘获过程主要取决于N, 即nisie−EikBT项释放的被困电子大多都会被重新捕获, 很少电子会参与空穴的复合. 因此, 电子主要在价带和空电子陷阱N之间来回跳跃, 这些增强的重新捕获和跳跃运动导致电子在导带中停留的时间不足以有效地找到与空穴复合的路径. 为了增加复合的概率, 需要导带中具有更多的电子. 随着剂量的逐渐增加但仍处于较低剂量范围内, 需要更高的温度来克服占据主导的电子再俘获和促进电子的释放, 以便有足够的自由电子参与到复合过程中. 因此, 为了达到足够的自由电子数量以促进有效的电子-空穴复合, 系统所需的Tmax会缓慢升高直至达到一个新的平衡点, 此时电子的释放率与再俘获率达到新的平衡状态. 由于实验中所辐照的剂量值并不是很高, 因此只能观察到Tmax在低剂量区间逐渐升高的趋势.
5. 结 论
通过第一性原理计算和TL实验的综合分析表明, 掺杂显著地改变了NaCl晶体的电子结构, 特别是在带隙和缺陷形成能方面. Al和Ca掺杂引入了带隙中的杂质能级且Al掺杂提高了带隙至5.20 eV, 而Ca掺杂导致带隙显著减小并展现出金属行为, 这些变化及引入的多种缺陷对NaCl的TL特性有显著影响, 表现为在不同加热速率和辐照剂量下Tmax值的增加. 在加热速率实验中, 所有材料的Tmax均随加热速率增加而上升, 其中NaCl:Al显示出最大的增长, 从276 K增至340 K. 纯NaCl和NaCl:Ca的Tmax分别从286 K和184 K增至335 K和205 K. 在辐照剂量实验中, 纯NaCl的Tmax从325 K增至334 K, NaCl:Al的Tmax从329 K增至335 K, 而NaCl:Ca的Tmax则从195 K增至202 K. NaCl:Al在不同实验条件下通常具有最高的Tmax, 说明Al掺杂增强了NaCl的热稳定性. 相比之下, NaCl:Ca对加热速率和辐照剂量的变化反应不如其他两种材料敏感. NaCl:Ca晶体较于NaCl:Al晶体由于其稳定的热释光峰值温度增长和较低的缺陷形成能, 更适合于高精度辐射剂量测量, 而NaCl:Al晶体更适用于探测更宽范围的辐射能量.
利用第一性原理计算为理论基础结合以TL实验为实际验证的综合方法, 有效地揭示了掺杂如何改变NaCl晶体的电子结构, 并对其Tmax偏移特性产生显著影响. 研究结果为理解掺杂如何影响晶体的TL特性提供了深入的见解, 并为掺杂材料的设计和优化提供了理论指导, 在科学和工业中的潜在应用方面具有重要的价值.
[1] 吴丽, 王倩, 李国栋, 窦巧娅, 吉旭 2016 物理学报 65 037802
Google Scholar
Wu L, Wang Q, Li G D, Dou Q Y, Ji X 2016 Acta Phys. Sin. 65 037802
Google Scholar
[2] 张欣熠, 王猛, 谷懿, 王勇, 葛良全, 张庆贤, 李潇潇 2023 原子能科学技术 58 471
Google Scholar
Zhang X Y, Wang M, Gu Y, Wang Y, Ge L Q, Zhang Q X, Li X X 2023 At. Energy Sci. Technol. 58 471
Google Scholar
[3] Rahimzadeh N, Zhang J, Tsukamoto S, Long H 2023 Radiat. Meas. 161 106899
Google Scholar
[4] Rezazadeh F, Negarestani A, Sina S, Farajzadeh E, Karari B 2023 Radiat. Prot. Dosim. 199 116
Google Scholar
[5] Sekar N 2022 Opt. Mater. 134 113073
Google Scholar
[6] Toktamış H, Hatib M, Kılıç H İ, Çanakçı H 2022 Appl. Radiat. Isot. 190 110462
Google Scholar
[7] Furetta C, Kitis G 2004 J. Mater. Sci. 39 2277
Google Scholar
[8] Bos A J J 2017 Materials 10 1357
Google Scholar
[9] Brovetto P, Delunas A, Maxia V, Salis M, Spano G 1991 Nuovo Cimento Soc. Ital. Fis. , D 13 1293
Google Scholar
[10] 李永涛, 孟凡萍, 徐硕, 刘卉昇, 张学建, 刘景和, 李春, 曾繁明 2021 硅酸盐学报 49 743
Google Scholar
Li Y T, Meng F P, Xu S, Liu H S, Zhang X J, Liu J H, Li C, Zeng F M 2021 J. Chin. Ceram. Soc. 49 743
Google Scholar
[11] Hernandez-Medina A, Negron-Mendoza A, Ramos-Bernal S, Colin-Garcia M 2013 Radiat. Meas. 56 369
Google Scholar
[12] Bernal R, Cruz-Vázquez C, Brown F, Tostado-García W, Pérez-Salas R, Castaño V M 2014 Electron. Mater. Lett. 10 863
Google Scholar
[13] 李哲旭, 李新换, 贺三军, 周芷千, 刘丽艳, 于万瑭, 赵修良 2022 物理学报 71 137801
Google Scholar
Li Z X, Li X H, He S J, Zhou Z Q, Liu L Y, Yu W T, Zhao X L 2022 Acta Phys. Sin. 71 137801
Google Scholar
[14] 谢东, 冷永祥, 黄楠 2013 物理学报 62 198103
Google Scholar
Xie D, Leng Y X, Huang N 2013 Acta Phys. Sin. 62 198103
Google Scholar
[15] Ye L, Liang Y 2024 Phys. B: Condens. Matter 674 415579
Google Scholar
[16] 马天慧, 雷作涛, 张晓萌, 付秋月, 布和巴特尔, 朱崇强, 杨春晖 2022 物理学报 71 227101
Google Scholar
Ma T H, Lei Z T, Zhang X M, Fu Q Y, Bu H B T E, Zhu C Q, Yang C H 2022 Acta Phys. Sin. 71 227101
Google Scholar
[17] Gillani S S A, Ashraf U, Zeba I, Shakil M, Rafique M, Ahmad R, Maqsood A 2021 Eur. Phys. J. Plus 136 1065
Google Scholar
[18] Bekker T B, Yelisseyev A P, Solntsev V P, Davydov A V, Inerbaev T M, Rashchenko S V, Kostyukov A I 2021 Cryst. Eng. Comm 23 6599
Google Scholar
[19] Cruz-Zaragoza E, Ortiz A, Furetta C, Flores J C, Hernández A J, Murrieta S H 2011 Appl. Radiat. Isot. 69 334
Google Scholar
[20] Bailey R M 2001 Radiat. Meas. 33 17
Google Scholar
-
图 1 超胞64原子模型 (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:Ca
Fig. 1. Supercell 64-atom models: (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:Ca.
图 2 能带及总态密度分布 (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:Ca
Fig. 2. Band structure and total density of states distribution: (a) NaCl; (b) NaCl:Al; (c) NaCl:Ca.
表 1 Al和Ca掺杂引入的缺陷类型及形成能
Table 1. Types of defects and their formation energies introduced by Al and Ca doping.
缺陷类型 形成能/eV VNa 2.81 AlNa –78.25 Ali –104.34 CaNa –60.55 Cai –85.45 
下载: 导出CSV
-
[1] 吴丽, 王倩, 李国栋, 窦巧娅, 吉旭 2016 物理学报 65 037802
Google Scholar
Wu L, Wang Q, Li G D, Dou Q Y, Ji X 2016 Acta Phys. Sin. 65 037802
Google Scholar
[2] 张欣熠, 王猛, 谷懿, 王勇, 葛良全, 张庆贤, 李潇潇 2023 原子能科学技术 58 471
Google Scholar
Zhang X Y, Wang M, Gu Y, Wang Y, Ge L Q, Zhang Q X, Li X X 2023 At. Energy Sci. Technol. 58 471
Google Scholar
[3] Rahimzadeh N, Zhang J, Tsukamoto S, Long H 2023 Radiat. Meas. 161 106899
Google Scholar
[4] Rezazadeh F, Negarestani A, Sina S, Farajzadeh E, Karari B 2023 Radiat. Prot. Dosim. 199 116
Google Scholar
[5] Sekar N 2022 Opt. Mater. 134 113073
Google Scholar
[6] Toktamış H, Hatib M, Kılıç H İ, Çanakçı H 2022 Appl. Radiat. Isot. 190 110462
Google Scholar
[7] Furetta C, Kitis G 2004 J. Mater. Sci. 39 2277
Google Scholar
[8] Bos A J J 2017 Materials 10 1357
Google Scholar
[9] Brovetto P, Delunas A, Maxia V, Salis M, Spano G 1991 Nuovo Cimento Soc. Ital. Fis. , D 13 1293
Google Scholar
[10] 李永涛, 孟凡萍, 徐硕, 刘卉昇, 张学建, 刘景和, 李春, 曾繁明 2021 硅酸盐学报 49 743
Google Scholar
Li Y T, Meng F P, Xu S, Liu H S, Zhang X J, Liu J H, Li C, Zeng F M 2021 J. Chin. Ceram. Soc. 49 743
Google Scholar
[11] Hernandez-Medina A, Negron-Mendoza A, Ramos-Bernal S, Colin-Garcia M 2013 Radiat. Meas. 56 369
Google Scholar
[12] Bernal R, Cruz-Vázquez C, Brown F, Tostado-García W, Pérez-Salas R, Castaño V M 2014 Electron. Mater. Lett. 10 863
Google Scholar
[13] 李哲旭, 李新换, 贺三军, 周芷千, 刘丽艳, 于万瑭, 赵修良 2022 物理学报 71 137801
Google Scholar
Li Z X, Li X H, He S J, Zhou Z Q, Liu L Y, Yu W T, Zhao X L 2022 Acta Phys. Sin. 71 137801
Google Scholar
[14] 谢东, 冷永祥, 黄楠 2013 物理学报 62 198103
Google Scholar
Xie D, Leng Y X, Huang N 2013 Acta Phys. Sin. 62 198103
Google Scholar
[15] Ye L, Liang Y 2024 Phys. B: Condens. Matter 674 415579
Google Scholar
[16] 马天慧, 雷作涛, 张晓萌, 付秋月, 布和巴特尔, 朱崇强, 杨春晖 2022 物理学报 71 227101
Google Scholar
Ma T H, Lei Z T, Zhang X M, Fu Q Y, Bu H B T E, Zhu C Q, Yang C H 2022 Acta Phys. Sin. 71 227101
Google Scholar
[17] Gillani S S A, Ashraf U, Zeba I, Shakil M, Rafique M, Ahmad R, Maqsood A 2021 Eur. Phys. J. Plus 136 1065
Google Scholar
[18] Bekker T B, Yelisseyev A P, Solntsev V P, Davydov A V, Inerbaev T M, Rashchenko S V, Kostyukov A I 2021 Cryst. Eng. Comm 23 6599
Google Scholar
[19] Cruz-Zaragoza E, Ortiz A, Furetta C, Flores J C, Hernández A J, Murrieta S H 2011 Appl. Radiat. Isot. 69 334
Google Scholar
[20] Bailey R M 2001 Radiat. Meas. 33 17
Google Scholar
下载:
下载:
计量
- 文章访问数: 1976
- PDF下载量: 50
