1.   引　言

当超强超快激光脉冲照射到原子上时, 激光电场会压低原子核对电子的库仑势, 从而形成一个较低的库仑势垒. 电子通过隧穿效应穿过该库仑势垒进入连续态发生电离. 电子隧穿电离后在激光场的作用下自由运动, 该电离电子可能直接到达探测器(称为直接电子), 也可能被激光场拉回与母离子发生再散射后再到达探测器(称为散射电子)^[1]. 电离电子是否返回发生再散射取决于电子从束缚态隧穿出来瞬间激光场的相位. 由于隧穿电子波包具有相干性, 所以到达探测器的直接电子之间会发生干涉现象. 基于电离电子波包的来源, 直接电子间的干涉通常分为两类: 第一种是周期间干涉(intercycle interference), 电子来源于电离时间相差整数个光周期的直接电子之间的干涉, 在光电子动量谱中表现为以原点为圆心的同心圆环状的干涉条纹, 对应阈上电离峰^[2]; 另一种干涉是周期内干涉(intracycle interference), 来源于同一光周期内, 相邻的两个半光周期电离的直接电子之间的干涉. 周期内干涉也被称作时域双缝干涉^[3-7], 通常表现为阈上电离峰上的调制. 再散射电子的最终动量也可能与电离后直接到达探测器的电子相同, 从而产生另一种重要的干涉, 强场光电子全息干涉^[8], 类似于光学上的全息干涉. 由于强场光电子全息干涉携带了原子分子结构和电子超快动力学信息, 具有探测原子分子结构和超快动力学成像的潜力, 一直是强场物理领域的研究热点^[9-11].

2011年 Huismans等^[8]利用自由电子激光器产生的波长为7 μm的线偏振强激光脉冲驱动处于亚稳态(6s态)的Xe原子电离, 成功地获得了叉子状的全息干涉图, 并利用强场近似理论分析表明, 那是由相同1/4周期电离的直接电子和散射电子干涉形成的. 随后的理论和实验系统地探索了产生光电子全息图的条件, 指出在长波长和高强度下更容易观测到叉状光电子全息干涉^[12,13], 并且叉状光电子全息干涉的细节结构依赖于原子分子轨道结构^[14]. 隧穿过程的非绝热效应也对光电子全息干涉有着显著的影响^[15,16]. 研究表明, 多次返回的散射电子跟直接电子干涉也能够形成全息干涉^[17,18]. 结合绝热近似理论, Zhou等^[19]定量地分析了叉状光电子全息干涉中散射电子和直接电子的相位差, 并从中成功提取了散射振幅的相位信息. 随着研究的深入, 人们利用全息干涉来探测和表征隧穿电子波包初始时刻的信息, 如电子隧穿出口的位置^[20,21], 隧穿电子的初始相位^[22,23], 初始纵向动量分布^[24], 以及电子的电离时间^[25-27]. 进一步强场光电子全息干涉被用于探测分子动力学过程^[28,29]和电子与核关联动力学^[30]. 这些工作中都是使用的线偏激光场或者附加了一个很小的横向光场, 光电子主要分布在线偏场方向, 这使得周期内干涉和不同种类的全息干涉重叠在一起, 需要使用较为复杂的数学处理方法来提取叉状全息干涉条纹, 这也相应地降低了测量的精度.

近来人们提出用两个旋转的二维场来控制电子的电离和返回轨迹, 从而控制电子的返回方向和最终出射方向^[31-35]. 反向旋转双色圆偏场已经被用于研究和控制光电子全息干涉^[36,37], 由于该复合电场的多重旋转对称性, 通常会在电子动量谱的不同方向形成多个分支. 每个分支上会有多个干涉条纹, 很难实现这些干涉条纹的完全分离. 本文利用反向旋转双色(800 nm+1600 nm)椭偏 (two-color elliptically polarized, TCEP) 激光场驱动氩原子隧穿电离, 研究该复合场中电离电子干涉结构的特征, 并利用强场近似(strong field approximation, SFA)理论分析这些干涉结构的来源. 揭示干涉结构对两椭偏场激光参数(相对相位和椭偏率)的依赖关系. 利用双色椭偏场的不对称性, 探索叉子状全息干涉分离的新方法.

2.   理论方法

2.1   数值求解含时薛定谔方程

利用数值求解二维含时薛定谔方程(time-dependent Schrödinger equation, TDSE)和SFA理论来研究反向旋转TCEP中氩原子隧穿电离电子之间的干涉. 单激发电子近似下Ar原子的TDSE为

$${\rm{i}}\frac{{\partial \psi (r,t)}}{{\partial t}} = H(r,t)\psi (r,t) \text{, }$$

(1)

式中, $\psi (r, t)$是电子波函数; $H(r, t)$是原子在激光场中的哈密顿量, 在长度规范下该哈密顿量为

$${ H}(r,t) = - \frac{1}{2}{\nabla ^2} + V(x,y) + r \cdot E(t) .$$

(2)

其中$r = (x, y)$是电子的坐标, $E(t)$是激光脉冲的电场, $V(x, y) = - 1/\sqrt {{x^2} + {y^2} + a}$是电子与母离子之间相互作用的势能. 本文中设置软核参数$a$ = 0.39来匹配Ar原子的基态能–0.579 a.u. 本文采用1600 nm的右旋和800 nm的左旋椭圆偏振光来驱动Ar原子电离. 两椭偏激光场的电矢量都在x-y平面内旋转. 具体的表达式为

$$\begin{split} &{E}_{{\rm{r}}}=f(t){E}_{0}\left[\frac{1}{\sqrt{1+{\varepsilon }_{1}^{2}}}\mathrm{cos}({\omega }_{1}t+\varphi )\hat{x}-\frac{{\varepsilon }_{1}}{\sqrt{1+{\varepsilon }_{1}^{2}}}\mathrm{sin}({\omega }_{1}t+\varphi )\hat{y}\right],\\ &{E}_{\text{b}}=f(t){E}_{0}\left[\frac{1}{\sqrt{1+{\varepsilon }_{2}^{2}}}\mathrm{cos}({\omega }_{2}t)\hat{x}+\frac{{\varepsilon }_{2}}{\sqrt{1+{\varepsilon }_{2}^{2}}}\mathrm{sin}({\omega }_{2}t)\hat{y}\right]. \end{split}$$

(3)

其中$f(t)$为整个激光脉冲的梯形包络, 总长为5T ($T = 2\pi /{\omega _1}$为1600 nm激光场的周期), 包含1T的上升沿和下降沿, 3T的平台区; $\varepsilon_1$和$\varepsilon_2$分别为1600 nm和800 nm激光脉冲的椭偏率; ${\omega _1}$和${\omega _2}$分别为1600 nm和800 nm激光脉冲的角频率; $\varphi$为两椭偏脉冲的相对相位; ${E_0}$为两脉冲的电场的幅值. 复合电场的最大值为$2{E_0}$, 本文中$2{E_0}$等于强度为2.0 × 10¹⁴ W/cm²的单线偏激光脉冲的振幅.

利用分离算符谱方法数值求解TDSE^[38,39]. 在波函数的演化过程中, 为了避免非物理的边界反射, 每隔一定的时间就利用分离函数将离母离子足够远的电离波函数分离出来, 让其在Volkov哈密顿量下解析演化(不含库仑势项)^[40]. 在时刻$\tau$整个波函数被分离成两部分:

$$\begin{split} \varPsi (\tau ) =\;& \varPsi (\tau )\left[ {1 - {F_{\text{s}}}({R_{\text{C}}})} \right] + \varPsi (\tau ){F_s}({R_C})\\ =\;& {\varPsi _{{\text{in}}}}(\tau ) + {\varPsi _{{\text{out}}}}(\tau ) .\end{split}$$

(4)

这里${F_{\text{s}}}({R_{\text{C}}}) = 1/\{ 1 + \exp [ - (\sqrt {{x^2} + {y^2}} - {R_{C} })/\varDelta ]\}$是分离函数. 它将整个空间平滑地分为内部区域$(0 \to {R_{\text{C}}})$和外部区域$({R_{\text{C}}} \to {R_{\max }})$. $\varDelta$表示交叠区域的宽度. 本文中设置${R_{\text{C}}}{\text{ = }}180$ a.u.和 $\varDelta = 8$ a.u. 空间范围为–819—+819 a.u. ${\varPsi _{{\text{in}}}}(\tau )$表示内部区域的电子波函数, 其在激光脉冲和库仑势形成的合场下进行演化, ${\varPsi _{\rm out}}(\tau )$代表外部区域的电子波函数, 分离后外部波函数通过傅里叶变化到动量空间, 让其在Volkov哈密顿量(不含库仑势项)下从$\tau$时刻解析演化到最后时刻. 为了尽可能使低能电离电子能够到达外部区域, 脉冲结束后波函数被继续传播了7 fs. 原子的初始基态波函数通过虚时间演化法获得^[41].

2.2   强场近似理论

求解TDSE能够在光电子动量谱中得到精确的干涉图, 但无法得到干涉条纹的物理来源. 因此, 将用SFA理论来分析光电子动量谱中干涉条纹的来源. 在SFA中, ${M_{p{\text{i}}}}$代表了初始基态波函数${\varPsi _{\text{i}}}$(电离能${I_{\text{p}}}$)在激光场作用下跃迁至连续态波函数${\varPsi _p}$(具有渐进动量$p$)的跃迁振幅, 由两项构成:

$${M_{p{\text{i}}}} = M_{p{\text{i}}}^{\text{D}} + M_{p{\text{i}}}^{\text{R}} .$$

(5)

这里$M_{p{\text{i}}}^{\text{D}}$表示电子电离后未与母核发生相互作用的直接电子波包的跃迁振幅, $M_{p{\text{i}}}^{\text{R}}$为电子在激光场驱动下返回母核发生散射的散射电子波包的跃迁振幅. 其中

$$M_{p{\text{i}}}^{\text{D}} = - {\text{i}}\int_0^t {{\text{d}}t'\left\langle {p + A(t')} \right.} \left| {E(t') \cdot r} \right.\left| {{\varPsi _{\text{i}}}} \right\rangle {{\text{e}}^{ - {\text{i}}{S_{\text{D}}}}} \text{, }$$

(6)

$${S_{\text{D}}} = \frac{1}{2}\int_{t'}^t {d\tau {{[p + A(\tau )]}^2}} - {I_{\text{p}}}t' \text{, }$$

(7)

$$\begin{split} M_{p{\text{i}}}^{\text{R}} = \;& - \int_0^t {{\text{d}}t'\int_{t'}^t {{\text{d}}t''\left\langle {p + A(t'')} \right|} \left. {V(r)} \right|} \left. {k + A(t'')} \right\rangle \\ &\times \left\langle {k + A(t')} \right|\left. {E(t') \cdot r} \right|\left. {{\varPsi _{\text{i}}}} \right\rangle {e^{ - {\text{i}}{S_{\text{R}}}}} \text{, } \\[-10pt]\end{split}$$

(8)

$${S_{\text{R}}} = \frac{1}{2}\int_{t'}^{{t_{\text{r}}}} {{\text{d}}\tau {{[k + A(\tau )]}^2}} + \frac{1}{2}\int_{{t_{\text{r}}}}^t {{\text{d}}\tau {{[p + A(\tau )]}^2}} - {I_{\text{p}}}t' .$$

(9)

在上述等式中, $A(t) = - \displaystyle \int_0^t {{\text{d}}\tau E} (\tau )$是激光矢势. $V(r) = \displaystyle \frac{{2{\text{π }}}}{{\sqrt {2{I_{\text{p}}}} }}\delta (r)\frac{\partial }{{\partial r}}r$为母离子对电子的势能. (8)式的计算需要对电离时间、中间动量、散射时间进行五重积分, 很难进行数值求解. 在数学上, 上述积分可以通过鞍点近似的方法进行近似计算^[42]. 直接电子的鞍点方程为

$$\frac{1}{2}{[p + A({t_{\text{i}}})]^2} + {I_{\text{p}}} = 0 \text{, }$$

(10)

散射电子的鞍点方程为

$$\frac{1}{2}{[{k_{\text{s}}} + A({t_{\text{i}}})]^2} + {I_{\text{p}}} = 0 \text{, }$$

(11)

$${k_{\text{s}}} = - \frac{1}{{{t_{\text{r}}} - {t_{\text{i}}}}}\int_{{t_{\text{i}}}}^{{t_{\text{r}}}} {{\text{d}}\tau A(\tau )} \text{, }$$

(12)

$$\frac{1}{2}{[{k_{\text{s}}} + A({t_{\text{r}}})]^2} = \frac{1}{2}{[p + A({t_{\text{r}}})]^2} \text{, }$$

(13)

其中${k_{\text{s}}}$是中间动量, $p$是电子的最终动量, ${t_{\text{i}}}$为电离时间, ${t_{\text{r}}}$为再散射电子的返回时间. (11)式和(13)式表示散射电子在电离时刻和散射时刻的能量守恒. (12)式是电子返回母离子发生散射所需要满足的条件.

$$M_{p{\text{i}}}^{\text{D}} = {\sum\limits _{{\text{S}}}C\left( {p,{t_{{\text{is}}}}} \right)} {{\text{e}}^{ - {\text{i}}{S_{\text{D}}}({t_{{\text{is}}}}{\text{)}}}} \text{, }$$

(14)

$$M_{p{\text{i}}}^{\text{R}} = \sum\limits_{\text{S}} {C'} (p,{k_{\text{s}}},{t_{{\text{is}}}},{t_{{\text{rs}}}}){{\text{e}}^{ - {\text{i}}{S_{\text{R}}}}}{^({{k_{\text{S}}},{t_{{\text{is}}}},{t_{{\text{rs}}}})}} \text{, }$$

(15)

其中$C\left( {p, {t_{{\text{is}}}}} \right)$与$C'(p, {k_{\text{s}}}, {t_{{\text{is}}}}, {t_{{\text{rs}}}})$包括所有指数项前的因子^[43]. 因为干涉条纹的形状主要由相位决定, 指前因子主要影响计算所得动量谱的幅值. 所以本文计算中只考虑指数形式相位因子, 省略了指前因子.

3.   结果与讨论

为了研究反向旋转TCEP场驱动Ar原子隧穿电离电子干涉条纹的特征, 首先利用数值求解TDSE的方法获得了光电子的末态动量分布, 如图1(c)和图1(d)所示. 这里两椭偏脉冲的椭偏率均为0.3. 相对相位分别为φ = 0.25π (图1(c))和φ = 0 (图1(d)). 两个相位对应的复合电场(虚线)及其负矢势(实线)分别被显示在图1(a)和图1(b). 光电子整体分布在负矢势的范围内. 电子动量分布图原点附近呈现出同心圆环的结构, 这源于周期间的干涉, 对应阈上电离峰.

除此之外, 对于φ = 0.25π的情况, 在p_x < 0的区域内没有发现干涉条纹. 在0.5 a.u. < p_x <1.5 a.u.区域内有3类干涉条纹清晰可见, 它们的极大值位置分别标上了虚线、实线和虚点线. 为了叙述的方便, 分别把它们称为I类、II类和III类干涉. I类干涉条纹呈现出向外弯曲的弧形结构. III类干涉条纹呈现出向内弯曲的弧形结构. 而II类干涉条纹呈现出一个叉子状的干涉结构, 该结构与线偏振光场中电离于相同四分之一周期内前向散射电子与直接电子之间产生的干涉图案相似, 唯一的不同是, 这里的叉状条纹是斜着的, 不沿x轴方向. 另外, φ = 0.25π的情况类似于线偏光场, 多种干涉条纹相互叠加纠缠在一起.

对于φ = 0的情况, 在0.5 a.u.<p_x<1.5 a.u.区域内仅有叉子状的II类条纹清晰可见, 在p_x < 0的区域内存在一种斜率为正的干涉条纹, 这里记做I类干涉. 通过分析φ = 0.25π和φ = 0的光电子动量分布, 可以看出通过改变反向旋转TCEP场的相对相位, 不仅可以消除某类干涉条纹, 还能够实现干涉条纹的彻底分离, 这对后续从干涉条纹中提取结构和动力学信息是非常有利的.

虽然从数值求解TDSE所得的光电子动量分布中, 获得了电子干涉的特征及其随两椭偏光场相对相位变化的规律, 但是数值求解TDSE不能给出各类干涉条纹的物理起源. 为了分析各类干涉条纹的来源, 接下来采用SFA理论来分析光电子波包之间的干涉. 首先来看相对相位φ = 0.25π的情况, 计算了不同时刻电离电子的经典运动轨迹. 图2(a)给出了电离后电子离母离子的距离随时间的演化, 这里横轴表示电离时间, 纵轴表示电离后的演化时间, 图中的颜色表示电子离母离子的距离. 可以看出主要是在时间窗–0.025T—0.125T(见图2(a)中黑色矩形框所示)内电离的电子能够返回母离子发生再散射. 该经典轨迹分析可以为散射电子鞍点方程求解提供电离时间和返回时间的初始估计值.

图2(b) 显示了反向旋转TCEP电场的x分量(蓝虚线)和y分量(红虚线). 这里我们用灰色阴影和绿色阴影分别显示了两个时间窗A和B. 时间窗A的范围为–0.025T—0.125T, 时间窗B的范围为0.125T—0.275T. 时间窗A和B在x方向具有相同的负矢势, 且都为正. 所以从时间窗A和B电离的直接电子在x方向具有相同的正向动量, 它们最终相互叠加形成了如图2(c)的干涉条纹, 该干涉被称为周期内干涉, 对应于图1(c)中的I类干涉条纹. 另外, 从时间窗A电离的电子能够返回母离子发生再散射, 如果这些返回电子发生前向散射, 那么它们最终也将释放到+x方向, 且与电离于时间窗A和B的直接电子波包具有相同的最终动量, 所以电离于时间窗A的前向散射电子波包与电离于时间窗A和B的直接电子波包都发生了干涉现象, 这类干涉被称为光电子全息干涉. 图2(d)给出了电离于同一时间窗A的前向散射电子波包和直接电子波包之间的干涉图, 该干涉条纹呈现出叉子状, 且条纹斜率为正, 对应于图1(c)中的II类干涉. 图2(e)显示了电离于时间窗A的前向散射电子波包和电离于时间窗B的直接电子波包之间的干涉图, 该干涉条纹为向内弯曲的弧形, 对应于图1(c)中III类干涉条纹.

下面讨论相对相位φ = 0的情况. 图3(a)给出了电离后电子离母离子的距离随时间的演化. 可以看出主要是在时间窗0—0.167T (见图3(a)中黑色矩形框所示)内电离的电子能够返回母离子发生再散射. 图3(b)显示了相对相位为0的反向旋转TCEP电场的x分量(蓝虚线)和y分量(红虚线). 这里分别用灰色阴影和绿色阴影显示了两个时间窗C和D. 时间窗C的范围为0—0.167T, 从该时间窗C电离的电子能够返回母离子发生再散射. 时间窗D的范围为0.167T—0.5T, 从该时间窗D电离的电子不能返回母离子. 电离于时间窗C的前向散射电子最终将在x方向携带正的动量, 该散射电子波包的动量与电离于时间窗C和D的直接电子的动量相同, 所以电离于时间窗C的前向散射电子波包和电离于时间窗C和D的直接电子波包都能发生干涉现象. 图3(d)给出了电离于同一时间窗C的前向散射电子波包和直接电子波包之间的干涉图, 该干涉条纹呈现出叉子状, 且条纹斜率为正, 对应于图1(d)中的II类干涉. 图3(e)显示了电离于时间窗C的前向散射电子波包和电离于时间窗D的直接电子波包之间的干涉图, 该干涉条纹为向内弯曲的弧形, 该干涉条纹分布在低动量区域, 且对比度很低, 所以在数值求解TDSE的动量谱图1(d)中观测不到. 另外, 粉色和黄色阴影表示的时间窗E和F在x方向具有相同的负矢势, 且都为负. 所以从时间窗E和F电离的直接电子, 它们最终相互叠加形成了如图3(c)的干涉条纹, 该干涉为周期内干涉, 对应于图1(d)中的I类干涉条纹. 由于时间窗F内的电场大于时间窗E中的电场, 所以两直接电子波包的概率有一定的差别, 导致这类干涉条纹的对比度很低, 如图1(d)所示. 相似地, 时间窗C和D在x方向也具有相同的负矢势, 且都为正. 所以从时间窗C和D电离的直接电子也能形成位于+p_x部分的I类周期内干涉条纹, 但是相对于叉状的II类干涉, 该条纹对比度太低, 所以在含时计算的图1(d)的+p_x部分只观测到了叉状的II类干涉条纹.

通过以上的分析知道, 当相对相位为0时, III类弧形全息干涉被消除, I类直接电子的干涉被分离到–p_x部分, +p_x部分呈现了一个清晰的叉状干涉结构. 为了弄清该分离特性对激光椭偏率的依赖, 固定两脉冲的相对相位为0, 计算了不同椭偏率下的电子末态动量分布. 首先, 固定1600 nm脉冲的椭偏率为0.3, 改变800 nm脉冲的椭偏率, 图4(a)和图4(b)分别是800 nm脉冲椭偏率为0.5和0.7的电子动量分布. 此时叉状全息干涉条纹仍然保持清晰的独立的存在. 进一步, 固定800 nm脉冲的椭偏率为0.3, 改变1600 nm脉冲的椭偏率, 图4(c)和图4(d)分别是1600 nm脉冲椭偏率为0.5和0.7的电子动量分布. 此时叉状全息干涉条纹随1600 nm脉冲椭偏率的增大逐渐消失.

这些结果表明, 可以通过改变反向旋转TCEP场的相对相位和椭偏率, 有效地增强或者抑制某类干涉, 更重要的是通过选择合适的激光参数, 能够实现叉状全息干涉与其他类干涉条纹的完全分离, 为靶材结构信息和电子超快动力学信息的提取提供有利条件.

4.   结　论

本文利用数值求解 TDSE获得了反旋TCEP场中 Ar原子隧穿电离电子的动量谱. 在两脉冲椭偏率都为0.3时, 相对相位为0.25π的光电子动量分布呈现出3类相互重叠的干涉条纹, 而相对相位为0的光电子动量分布只有两类分离的独立的干涉条纹. 强场近似理论的分析得到, 相对相位为0.25π的3类干涉分别是周期内干涉、叉状全息干涉和弧形全息干涉. 而相对相位为0时只存在周期内干涉和叉状全息干涉, 且这两类干涉完全分离. 这表明反向旋转TCEP场是一个分离光电子干涉结构的有力手段. 进一步的研究发现, 改变两椭偏脉冲的椭偏率也能够增强或抑制叉状全息干涉图样. 这些结果为利用叉状全息干涉提取靶材结构信息和电子超快动力学信息提供有利条件.