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鉴于国内核物理实验对高性能硅探测器有大量需求, 而国外对中国进行技术封锁, 满足实验需求的高性能探测器不易获得. 中国科学院近代物理研究所在原有制备工艺基础上首次采用套刻技术, 有效减少了光刻及腐蚀过程造成的SiO2沾污, 大幅提高了探测器性能和成品率. 本文对采用该工艺研制的300 μm厚, 有效面积50 mm×50 mm硅探测器进行电学性能测试和在束探测性能测试. 探测器在–45 V耗尽电压下, 其漏电流小于40 nA, 对5 MeV左右的α粒子的能量分辨(σ)约为45 keV. 将该探测器作为能量沉积(ΔE)探测器, 利用250 MeV/u的11C放射性束流及其在次级碳靶上的反应产物对探测器进行了探测性能测试. 测试结果显示, 该探测器对于C元素的电荷数Z的分辨为0.17, 与文献中记录的国外生产的同类型探测器的实验数据(Z分辨0.19)相当, 可以满足中高能放射性束实验对轻质量区粒子鉴别的要求.In view of the great demand for large-area silicon detectors in domestic nuclear physics experiments, a type of 300-μm-thick high-performance square silicon detector with a large active area of 50 mm×50 mm by using overprinting technology is developed in the Institute of Modern Physics of the Chinese Academy of Sciences. Based on this technology, SiO2 contamination caused by the photolithography and corrosion processes is effectively reduced. The detector has an excellent performance with a yield of up to 80%. Under –45 V (depletion voltage) bias, the leakage current of the detector is less than 40 nA. The detector is tested with a three-component α radioactive source. The energy resolution (σ) is about 45 keV for 5-MeV α particles. Used as an energy deposition(ΔE) detector, the detector performance is also tested for measuring reaction products of 250 MeV/u 11C radioactive beams impinging on a carbon target. The results show that the charge number resolution of a single silicon detector is 0.17 for the carbon isotope, which is similar to that measured with the same type of detectors available from the market. With the average deposition energy of three silicon detectors used, the charge number resolution for carbon isotope reaches a better value of 0.11. With this resolution, C and B isotopes are clearly distinguished, meeting the requirements for particle identification in intermediate- and high-energy radioactive beam experiments.
1. 引 言
放射性核束物理是当前核物理研究前沿领域之一[1]. 放射性束流产生装置主要有飞行中放射性束分离装置(in-flight separator)[2]和在线同位素分离装置(ISOL)两种类型[3,4]. 国际上大部分实验室采用飞行中分离装置产生放射性束, 飞行中分离装置主要提供几十MeV/u 到1 GeV/u的中高能重离子放射性束流. 兰州重离子研究装置(HIRFL)上的放射性束装置RIBLL1[5]和RIBLL2[6,7]是国内仅有的两台飞行中分离装置, RIBLL1可以提供几十MeV/u的中能放射性束流, RIBLL2则可以提供大于200 MeV/u的高能放射性束流. 中高能放射性束的粒子鉴别及其在次级靶上的反应产物的鉴别主要采用Bρ-ΔE-TOF(磁刚度-电离能损-飞行时间)方法[8]. 根据电离能损ΔE与粒子电荷数Z、速度v的关系式: ΔE∝Z 2/v 2, 利用ΔE结合TOF测量可以用来鉴别粒子的电荷数Z. 由于高能放射性束在次级靶上的类弹反应产物速度展宽较小, v近似恒定值, 因此仅利用ΔE信息(ΔE∝Z 2)即可实现Z的鉴别.
由于飞行中分离装置产生的中高能放射性束具有较大的束斑(直径>1 cm), 中高能放射性束实验中用到的ΔE探测器一般需要较大的灵敏面积. 中高能放射性束实验中目前最常用的ΔE探测器是电离室探测器和硅探测器. 硅探测器具有良好的能量分辨, 但存在较严重的重离子辐射损伤, 使用寿命较短. 与硅探测器相比, 电离室探测器拥有良好能量分辨的同时, 不存在辐射损伤问题. 但电离室探测器外壳尺寸较大, 且需要配气系统, 因此在探测区域狭窄的实验中较难应用; 而具有相同灵敏面积的硅探测器外壳尺寸较小, 更适合在探测空间紧张的探测系统中使用.
目前中国科学院近代物理研究所[9]、北京大学[10]、中国原子能科学研究院[11]和中国科学院高能物理研究所[12]等均开展了硅基半导体探测器的研制工作. 且近年来随着我国先进半导体工艺技术的发展, 国产硅探测器的性能也得到了大幅改善, 已有部分探测器应用于核物理实验中, 但在对硅探测器性能要求较高的领域, 硅探测器主要还是采用进口设备, 其价格昂贵, 订货周期长(半年以上), 易损耗, 导致供需矛盾突出. 鉴于此, 中国科学院近代物理研究所自主研制了中高能放射性束实验所需的高性能硅探测器, 并成功应用于 RIBLL2外靶实验中, 实现了电荷数Z的鉴别. 本文重点介绍了面积50 mm×50 mm, 厚度300 μm方硅探测器的研制工艺, 并通过束流实验测试了其对电荷数Z的分辨能力.
2. 硅探测器的研制
2.1 结构及工作原理
硅基探测器及其相关半导体探测器都是以p-n结为基础制成的, 根据p-n结结构形式的不同, 一般可分为: p+-n-n+; p+-p-n+; n+-n-p+; n+-p-p+等4种形式, 硅探测器制备中较多采用p+-n-n+结构. 本文研制的探测器即采用此结构, 该结构探测器由高掺杂的p+层和n+层以及n型本征区(i区)组成, 所以称为PIN-硅探测器. 如图1(a)所示p+掺杂的结面和n+掺杂的欧姆面构成了p-n结的基本结构, 探测器四周有宽200 μm, 间距100 μm的三道保护环, 起屏蔽保护作用, 可有效降低探测器噪声[12]. 掺杂区中间的高阻n型硅基就是探测器的灵敏区, 加足够大反向偏压时, 耗尽层可扩展至整个n型硅片, 此时探测器处于全耗尽状态, 同时在电阻率很高的耗尽层形成很强的电场. 当带电粒子穿过硅探测器灵敏区时损失能量, 产生电子-空穴对. 在强电场的作用下, 电子向n+面漂移, 空穴向加负偏压的p+面漂移, 由于电子和空穴的迁移率很高, 于是很快就可以在探测器的p+面收集到该运动产生的电荷信号, 该信号经过前放、主放放大后进入数据获取系统, 再对数据进行进一步分析处理, 就可得到入射粒子的能损信息[13].
2.2 制备工艺
研制探测器选用的材料是从中国电子科技集团公司第四十六研究所购置的国产双抛4 in (1 in = 2.54 cm)标准优质高阻n型硅片, 厚300 μm, 电阻率8000 Ω·cm. 研制工艺主要采用了钝化保护离子注入平面工艺, SiO2层既作为注入掩模又构成了对结周围的钝化保护, 且制备的探测器漏电流小, 死层薄[14].
主要工艺流程为: 1) 表面氧化(SiO2层厚度约700 nm); 2) 光刻探测器结面扩散区窗口; 3) 在窗口进行B+离子注入(能量40 keV, 剂量4×1014 ions/cm2), 形成p+区, 并退火; 4) 背面磷离子注入(能量60 keV, 剂量1×1015 ions/cm2), 形成n+区, 并退火; 5) p+, n+面磁控溅射制备金属电极(p+面为80 nm厚的铝电极, n+面依次溅射100 nm厚的钛镍银作为背电极); 6) 封装. 通过超声波自动绑线机从铝电极焊接硅铝丝到印制电路(PCB)板, 用于引出信号. 封装好的探测器实物如图1(b)所示.
工艺改进: 光刻过程中, 光刻胶的残留会导致腐蚀不彻底, 使芯片有效区域内出现沾污, 图2(a)红色区域就是显微镜下看到的未完全腐蚀的SiO2, 这些SiO2沾污会阻碍后续的离子注入, 从而导致探测器芯片电学性能变差甚至失效. 本文探测器制备过程采用了套刻技术, 具体如图2(b)所示, 设计了两套补刻版, 左侧图形为补刻版1, 右侧图形为补刻版2. 光刻注硼区工艺完成后进行镜检, 如有SiO2残留, 则使用补刻版1进行补刻, 补刻版1相比注硼版内缩5 μm. 补刻完成后再次镜检, 无残留则进行下一步工艺, 有残留则使用补刻版2再次补刻, 补刻版2相比注硼版内缩10 μm. 实验证明两次套刻后可以有效减少光刻胶残留, 大幅提高探测器的性能及成品率.
2.3 漏电流和结电容
探测器的漏电流是探测器噪声的主要来源, 它直接影响到对射线测量时能量分辨的好坏和灵敏度的高低. 所以其是一个快速的、有效的鉴定工艺、判断成品质量的方法, 也是探测器的重要指标之一. 探测器的结电容越小, 输出信号的幅度就越大, 信噪比就越高, 因此探测器p-n结的结电容也是探测器重要参数之一[14].
本文使用吉时利S530半导体参数测试仪, 在恒温恒湿(温度20 ℃, 湿度50%)的洁净间, 对新研制的硅探测器(IMPSD25-300)的电流-电压(I-V)和结电容(C-V)特性进行测试, 并与从英国Micron Semiconductor公司购买的一块同类型硅探测器(MSX25-300)的测试结果进行对比.
根据有效掺杂浓度与全耗尽电压的理论计算公式[15], 新研制的探测器的全耗尽电压为–45 V. 从图3(a)所示C-V曲线可以看出, IMPSD25-300在–45 V以后趋于平稳, 此时耗尽层厚度几乎为探测器厚度, 表明探测器已经全部耗尽, 耗尽电压与理论计算一致; MSX25-300的全耗尽电压在–25 V左右, 这是因为d∝(ρV)1/2 (d为耗尽层厚度, ρ为硅材料电阻率, V为全耗尽电压), 在耗尽层厚度相同的情况下, 硅材料电阻率越大, 全耗电压就越低, 国外研制硅探测器使用的硅材料的电阻率一般比国产硅材料的高. 另外, C-V测试数据同时也给出了IMPSD25-300在全耗电压下的结电容约为840 pF, 和理论公式[16]计算结果(833 pF)基本一致; MSX25-300在全耗电压下的结电容约890 pF, 这由硅材料的电阻率和工作时的反向偏压大小决定.
图3(b)给出了两个探测器的I-V特性曲线. 数据显示, MSX25-300在–25 V全耗电压下的漏电流约38 nA, IMPSD25-300在–45 V全耗电压下的漏电流约37 nA. 测试结果说明, 新研制的硅探测器与国外购买的同类型硅探测器在全耗电压下工作时的漏电流参数相当, 可以满足核物理实验对漏电流参数的基本要求.
3. 实验测试方案
实验选用3套新研制的硅探测器(标记为Si1, Si2, Si3), 其灵敏面积均为50 mm×50 mm, 厚度约为300 μm, 耗尽电压下的漏电流均小于40 nA. 为了检验新研制的硅探测器的探测性能, 分别利用三组分α放射源(239Pu-5.155 MeV, 241Am-5.486 MeV, 244Cm-5.805 MeV)和250 MeV/u的11C放射性束流对这3套新研制的硅探测器进行性能测试.
利用α源对硅探测器测试的原理图如图4所示. 分别将每套硅探测器放置于真空度小于1×10–2 mbar (1 mbar = 100 Pa)的真空靶室内, 放射源距探测器约3 cm, ORTEC 710通过前置放大器mesytec MPR-16给硅探测器p型读出面施加–45 V偏压(全耗尽状态下工作), 探测器欧姆面接地. 探测器产生的信号脉冲经前置放大器先行放大后, 再经过mesytec STM-16+主放大器放大成形, 成形时间2 μs, 输出信号通过Phillips Scientific 7164 ADC进行模数转换. Mesytec STM-16+主放大器输出的trigger信号经ORTEC GG8020延迟展宽后作为门信号接入ADC. CAMAC数据获取系统采用PCICC32控制卡, 通过光纤接入计算机.
在束测量是在兰州重离子研究装置上开展的. 首先利用同步加速器CSRm将12C初级束流加速至290 MeV/u, 束流引出后在RIBLL2入口轰击15 mm厚9Be初级靶, 产生包含11C在内的能量为250 MeV/u的cocktail放射性束, 通过RIBLL2将次级束流分离纯化后送至CSR外靶实验终端开展测试实验. 在束测试实验相关探测器布局如图5所示. 为了对cocktail放射性束流进行粒子鉴别, 在RIBLL2束线F1处和外靶终端处各放置一套塑料闪烁体探测器(PL1和PL2), 用于测量粒子在RIBLL2中的飞行时间. 此外, PL2还用于提供获取系统的触发信号. PL2后面放置一套多次取样电离室(MUSIC)[17], 用于结合RIBLL2中的飞行时间鉴别次级束流11C. MUSIC下游放置两套灵敏面积均为80 mm×80 mm多丝漂移室(MWDC1和MWDC2), 用于测量束流径迹, 在离线分析中限制束斑大小. 多丝漂移室的下游是次级反应靶的位置. 实验分别进行了有靶和空靶测量进行对比. 反应靶为直径5 cm、厚度900 mg/cm2的碳材料. 探测区域的最下游同时放置了待测的Si1, Si2, Si3三套方硅探测器, 每相邻两套硅探测器的间隔距离为10 mm.
4. 测试结果及分析
Si1—Si3探测器的α源测试结果如图6所示. 3套探测器的分辨能力相似, 可以将放射源的3个峰进行清晰的鉴别. 3套探测器对能量为5.155 MeV的α粒子的分辨(σ)分别为45 keV(0.87%), 45 keV (0.87%), 41 keV (0.80%).
利用250 MeV/u的11C束流轰击碳靶后在Si1—Si3探测器上沉积能量单谱如图7(a)—(c)所示. 基于LISE++计算可知, 每套硅探测器上沉积能量约为8.6 MeV. 可以看出, 3套硅探测器测到的能谱均呈现较好的高斯形分布. Si1—Si3探测器的能量分辨(σ)分别为0.45 MeV (5.3%), 0.49 MeV (5.7%), 0.49 MeV(5.7%). 每个束流粒子在Si1—Si3探测器上沉积能量加和求平均后的能谱如图7(d)所示, 其能量分辨为0.31 MeV (3.6%), 该值高于任何一套硅探测器单独的能量分辨. 这一结果是由束流穿过探测器沉积能量的涨落特性导致的. 11C束流穿过越薄的探测器沉积能量的相对涨落率就越大. Si1—Si3探测器沉积能量的加和平均相当于将3套探测器组合成一个约900 μm厚度的探测器, 因此其沉积能量涨落率会小于3个独立探测器中的任何一个的涨落率.
图 7 (a)—(c)分别为250 MeV/u的 11C打靶后在Si1—Si3探测器上的沉积能量分布; (d)为Si1—Si3沉积能量加和求平均后的分布(所有能谱已标定)Fig. 7. (a)–(c) Spectra for the energy deposition on Si1–Si3 detectors for 250 MeV/u 11C reaction products after the target; (d) spectrum for the average energy deposition on Si1–Si3 detectors for 250 MeV/u 11C reaction products after the target (the above spectra are already calibrated).在束测试中, 还对比了有靶和空靶情况下Si1—Si3探测器的响应, 如图8所示. 从图8可以看出, 在空靶的情况下束流在硅探测器上的沉积能量比有靶情况下约减小0.3 MeV. 这是由于束流的速度越大, 能损越小. 在有靶的情况下, 束流粒子穿过靶后速度有所减小, 因此在硅探测器上的能损比空靶时稍大.
进一步分析了11C束流测试中任意两套硅探测器上沉积能量的二维关联谱, 结果如图9所示. 从图9可以看出, 大部分数据点分布在y = x直线附近, 说明束流粒子在3套硅探测器上的响应一致. 此外, 沟道效应在二维谱上得到了很好的呈现. 硅探测器由单晶硅制成, 其晶格原子呈现规则的几何排列. 当束流粒子沿着探测器的晶轴或晶面方向入射时, 与硅原子碰撞的截面变小, 使得束流粒子在探测器中沉积的能量明显变小, 带电粒子与探测器中硅原子相互作用时呈现的这种方向效应称为沟道效应[18]. 同Si1和Si2探测器相比, Si3探测器的沟道效应更加明显, 如图9(b)和图9(c)中的红圈包含部分所示. 通过改变硅探测器摆放位置, 使束流粒子入射方向晶轴或晶面的夹角尽可能大于临界角, 可以避免或减小沟道效应带来的影响. 此外, 通过不同硅探测器之间的二维关联谱可以很好地鉴别受到沟道效应影响的事件并去除, 以降低能谱的本底、提高能谱的分辨率[19].
根据ΔE∝Z 2/v 2关系, 并基于速度v为近似恒定值, 可以将沉积能量转换为粒子的电荷数Z, 从而实现粒子的Z鉴别. 图10展示了Si1—Si3探测器的Z鉴别谱. Si1—Si3对于Z = 6的分辨(σ)分别为0.16(2.7%), 0.17(2.8%), 0.17(2.8%). 文献[20]在外靶终端类似的条件下测试了一片300 μm的滨松公司生产的方硅探测器, 其对Z = 6的分辨为0.19, 与本工作研制的硅探测器的分辨相近.
图 10 (a)—(c)基于250 MeV/u的11C打靶后在Si1—Si3探测器沉积的能量得到的粒子电荷数Z的分布; (d) Si1—Si3探测器沉积能量加和平均后得到的粒子电荷数Z的分布图(已刻度)Fig. 10. (a)–(c) Distribution of atomic number Z deduced from the energy deposition on Si1–Si3 detectors for 250 MeV/u 11C reaction products after target; (d) distribution of atomic number Z deduced from the average value of the energy deposition on Si1–Si3 detectors (calibrated)通过Si1—Si3探测器平均沉积能量刻度后得到的Z的分辩为0.11(1.8%). 由于受沟道效应影响, Si1—Si3中任何一个探测器都很难清楚地将硼同位素产物(Z = 5)同未发生反应的11C(Z = 6)区分开, 如图10(a)—(c)所示. 而通过不同硅探测器间的二维关联谱扣除沟道效应事件后, 并利用3套硅探测器的平均能量刻度后的Z鉴别谱就可以清楚地鉴别出Z = 5的B同位素产物, 如图10(d)所示.
在有靶和空靶情况下出射粒子Z的分布对比如图11所示. 从图11可以看出, 在空靶情况下大部分计数分布在Z = 6附近, 即Z<6的区域计数分布较少, Z<6的事件主要是束流在探测器等材料上发生反应产生的本底. 在有靶情况下Z = 5处有明显的峰, 在Z≤4的区域分布较为连续. 11C在靶上发生反应产生的B元素粒子属于擦边碰撞, 仅有一个质子和若干中子从11C核中去除, 因此在硅探测器除了有B粒子的沉积能量外, 仅有一个质子(来自弹核碎裂产物)会在Si探测器上沉积能量. 根据ΔE∝Z 2/v 2, 质子(Z = 1)在硅探测器上的沉积能量远小于B粒子(Z = 5)在Si探测器上的沉积能量, 且质子的出射角会比较分散, 大散射角的质子不会进入硅探测器探测范围. 因此, B反应产物的ΔE信息受到的干扰较小, ΔE信息可以准确用来鉴别B同位素. 对于11C反应产生Z≤4核素的情况, 随着碰撞参数逐渐变小, 碰撞碎片数量就越多, 较多的弹核及靶核碎裂产物会进入到硅探测器上, 因此粒子鉴别谱上Z ≤ 4的区域呈现复杂的连续谱结构.
5. 结 论
本文对采用新工艺研制的300 μm厚、有效面积50 mm×50 mm的硅探测器进行了电学性能(耗尽偏压、结电容、反向漏电流)和探测性能(能量分辨、电荷数Z分辨)测试. 该探测器在全耗尽偏压下的漏电流小于40 nA, 对从结面入射的能量约为5 MeV的α粒子的能量分辨(σ)为45 keV (0.87%). 本文还对新研制的3套硅探测器组成的阵列开展了基于250 MeV/u能量的11C放射性束的在束测试实验. 实验结果显示, 通过3个探测器之间的二维关联谱扣除沟道效应事件后, 探测器对C元素的电荷数分辨可达0.11, 可以清楚地对反应产物B元素进行粒子鉴别. 束流实验结束后对使用过的这3套硅探测器进行多次漏电流测试, 数据未发生明显变化. 综上可见, 中国科学院近代物理研究所自主研制的硅探测器漏电流小, 能量分辨高, 且电学性能稳定, 可以满足中高能放射性束实验对ΔE探测器性能参数的要求, 缓解了国内对高性能硅探测器的供需矛盾. 目前中国科学院近代物理研究所已经为所内外各大核物理实验研究组研制了许多不同规格的硅探测器, 性能也得到一致认可. 但受工艺条件等的限制, 研制的探测器一般为常规厚度(100—1000 μm). 关于超薄注入型硅探测器的研制, 北京大学[21]和中国原子能科学研究院[22]都曾发表过相关专利, 但国产大面积超薄PIN探测器成品一直未见研制成功并应用于核物理实验中. 近年来, 随着大面积PIN型超薄硅探测器在核物理领域及核天体、核医学等领域正得到越来越广泛的应用, 厚度在100 μm以下, 甚至40 μm以下的大面积超薄硅探测器也成为国内硅探测器研究的重点.
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图 7 (a)—(c)分别为250 MeV/u的 11C打靶后在Si1—Si3探测器上的沉积能量分布; (d)为Si1—Si3沉积能量加和求平均后的分布(所有能谱已标定)
Fig. 7. (a)–(c) Spectra for the energy deposition on Si1–Si3 detectors for 250 MeV/u 11C reaction products after the target; (d) spectrum for the average energy deposition on Si1–Si3 detectors for 250 MeV/u 11C reaction products after the target (the above spectra are already calibrated).
图 10 (a)—(c)基于250 MeV/u的11C打靶后在Si1—Si3探测器沉积的能量得到的粒子电荷数Z的分布; (d) Si1—Si3探测器沉积能量加和平均后得到的粒子电荷数Z的分布图(已刻度)
Fig. 10. (a)–(c) Distribution of atomic number Z deduced from the energy deposition on Si1–Si3 detectors for 250 MeV/u 11C reaction products after target; (d) distribution of atomic number Z deduced from the average value of the energy deposition on Si1–Si3 detectors (calibrated)
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