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利用分子束外延技术, 通过InAs/GaAs数字合金超晶格代替传统的直接生长InGaAs层的方式, 在GaAs(100)衬底上生长了InAs量子点结构并成功制备了1.3 μm InAs量子点激光器. 通过原子力显微镜和光致荧光谱测试手段, 对传统生长模式和数字合金超晶格生长模式的两种样品进行了表征, 研究发现采用32周期InAs/GaAs数字合金超晶格样品的量子点密度非常高, 发光性能良好. 通过与常规生长方式所制备激光器的性能对比, 发现采用InAs/GaAs数字合金超晶格生长InAs量子点的有源区也可以得到高质量的激光器. 利用该方式生长的InAs量子点激光器的阈值电流为24 mA, 相应的阈值电流密度仅为75 A/cm2, 最高工作温度达到120 ℃. InAs/GaAs数字合金超晶格既可以保证生长过程中源炉的温度保持不变, 还可以对InGaAs层的组分实现灵活调控. 不需要改变生长速度, 通过改变InAs/GaAs数字合金超晶格的周期数以及InAs层和GaAs层的厚度, 便可以获得任意组分的InGaAs, 从而得到不同发光波长的激光器. 这种生长方式对量子点有源区的结构设计和外延生长提供了新思路.A 1.3-μm InAs quantum dot laser has been successfully fabricated on a GaAs(100) substrate by molecular beam epitaxy (MBE) technique through using InAs/GaAs digital alloy superlattices instead of the conventional InGaAs layer. The samples grown by conventional growth method and the digital alloy superlattice growth method are characterized by atomic force microscope (AFM) and photoluminescence (PL) spectroscopy. It is found that 8-period sample possesses a low quantum dot density and poor luminescence performance. With the increase of the number of growth periods, the quantum dot density of the sample increases and the luminous performance improves. This indicates that the quality of the grown sample improves with the increase of InAs/GaAs period of the InGaAs layer. When the total InAs/GaAs period is 32, the quantum dot density of the sample is high and the luminescence performance is good. After the experimental measurement, the sample DAL-0 fabricated by conventional growth method and the sample DAL-32 (32-periods InAs/GaAs digital alloy superlattices) are utilized to fabricate quantum dot laser by standard process. The performances of two types of quantum dot lasers obtained with different growth methods are characterized. It is found that the InAs quantum dot lasers fabricated by the sample grown by digital alloy superlattice method have good performances. Under continuous wave operation mode, the threshold current is 24 mA corresponding to a threshold current density of 75 A/cm2. The highest operation-temperature reaches 120 ℃. In addition, InAs quantum dot laser using digital alloy superlattice has good temperature stability. Its characteristic temperature is 55.4 K. Compared with the traditional laser, the InAs quantum dot laser grown by InAs/GaAs digital alloy superlattice has good performance in terms of threshold current density, output power and temperature stability, which indicates that high-quality laser can be obtained by this growth method. Using the InAs/GaAs digital alloy superlattice growth method, the InGaAs composition can be changed without changing the temperature of the source oven. Thus InAs quantum dot lasers with different luminescence wavelengths can be obtained through this growth method. The InAs/GaAs digital alloy superlattice structure can be used to realize different averaging of In content in the growth structure. The method provides a new idea for designing and growing the active region of quantum dot laser.
1. 引 言
量子点结构材料具有独特的光电特性, 在过去40年里吸引了研究者们广泛的关注[1-5]. 与传统的量子阱和量子线激光器相比, 量子点激光器具有更多优越性, 其中包括较低的阈值电流密度、更高的输出功率、更高的工作温度、窄线宽增强因子以及抑制侧壁复合率等优势[6-11]. 由于量子点能级是分立的, 在低载流子浓度条件下就可以实现粒子数反转, 并且量子点中基态载流子的寿命短, 可以高效地实现电光转化[12]. 在体材料中, 随着温度升高, 载流子会随之连续分布到更高的能量态上. 在量子点中的能级存在较大的能量差, 这种分立能级能有效地抑制温度造成的载流子在不同能量态上的再分布. 因此量子点激光器对温度不敏感[13]. 此外, 量子点激光器中注入的载流子被限制在量子点中抑制了载流子向侧壁扩散从而减少了漏电损失. 异质外延有三种生长模式, 第一种是二维层状生长, 称为Frank-van der Merwe (F-vdM)方式, 第二种是三维岛状生长, 称为Volmer-Weber (V-W)方式. 第三种是层状生长加三维成岛生长模式, 称为Stranski-Krastanow (S-K)模式[14]. 1993年, Leonard等[15]首次提出利用分子束外延的生长方法制备应变驱动自组装量子点结构, 随后量子点激光器在器件性能方面取得了长足的进步, 在通信、医学及军事等领域都有极其重要的应用[16-18].
利用分子束外延技术在GaAs上直接制备InAs量子点, 很难将量子点的发光波长拓展至1.31 μm光通信波段. 目前GaAs基InAs量子点激光器的有源区基本采用 InAs DWELL (dot-in-well)结构[3,19,20], 以该结构作为有源区制备的量子点激光器在1.31 μm通信波段有广阔的应用前景[21]. 2021年, 牛智川课题组通过短周期超晶格(short period superlattice, SPS)生长了AlxGa1–xAsSb四元数字合金势垒层, 制备了高性能的GaSb基量子级联激光器[22]. 2023年, Kumar等[23]通过InAs/InGaAs短周期超晶格生长的渐变数字合金盖层来释放InAs量子点的应变.
超晶格材料是两种不同的材料以几纳米到几十纳米的薄层交替生长并保持严格周期性的多层薄膜, 换一种说法就是以特定形式组合而成的层状精细复合材料. 数字合金超晶格是通过短周期超晶格的生长方式得到的复合材料, 可以把数字合金超晶格看作是一个整体, 替代传统生长的化合物, 通过构建短周期超晶格, 表现出与化合物类似的物理性质, 如带隙和折射率等. 本文利用分子束外延技术, 通过InAs/GaAs数字合金超晶格代替常规直接生长InGaAs的方式, 在GaAs衬底上成功制备了InAs量子点激光器结构, 在此基础上制备的激光器实现了1.31 μm的室温连续激射. InAs/GaAs数字合金超晶格可以对InGaAs层的组分实现灵活调控, 该方式对InAs量子点有源区的结构设计和外延生长提供了新思路. 通过对两种不同生长方式激光器的性能对比, 发现采用InAs/GaAs数字合金超晶格生长InAs量子点的有源区也可以得到性能良好的激光器.
2. 实 验
使用DCA P600固态源分子束外延系统在4 in (1 in = 2.54 cm) n型GaAs(100)衬底上生长了InAs量子点激光器结构, 量子点激光器结构示意图如图1所示. 先在GaAs衬底生长1 μm厚度的n型GaAs缓冲层, 接着生长1 μm厚度的AlGaAs势垒层. 然后生长6个周期的AlGaAs/GaAs 超晶格层作为过渡, 其中AlGaAs和GaAs的厚度均为2 nm. 随后生长70 nm厚度的GaAs波导层, GaAs和AlGaAs的生长温度均为730 ℃. GaAs基InAs量子点激光器结构为分离限制层异质结构, 有源区采用5层InAs DWELL结构. 其从下至上包括InGaAs应变缓冲层(strained buffer layer, SBL), 沉积厚度2.7 ML (ML表示覆盖的原子层数量)的InAs量子点, InGaAs应变释放层(strained reducing layer, SRL), 其中In的生长速率为0.102 ML/s, Ga的生长速率为0.532 ML/s, 含In层的生长温度均为620 ℃. 在多层InAs DWELL结构中, 用GaAs作为隔离层分开, 空间隔离层的厚度为50 nm, 生长温度为730 ℃.
图 1 GaAs基InAs量子点激光器结构示意图Fig. 1. Schematic diagram of GaAs based InAs quantum dot laser structure.SRL与SBL采用两种不同的生长方式. 一种是用常规的方式, 分别生长了2 nm厚的In0.15Ga0.85As和6 nm厚的In0.15Ga0.85As, 该方式生长的样品用DAL-0表示; 另一种是采用数字合金超晶格的生长方式分别生长了8, 16和32个周期的InAs/GaAs, 生长的样品用DAL-8, DAL-16和DAL-32来表示. 其中, DAL-8样品的SBL和SRL分别生长2个周期和6个周期的InAs/GaAs数字合金超晶格, 每个周期InAs的厚度为0.16 nm (0.528 MLs), GaAs的厚度为0.84 nm (2.97 MLs). DAL-16样品的SBL和SRL分别生长4个周期和12个周期的InAs/GaAs数字合金超晶格, 每个周期 InAs的厚度为0.08 nm (0.264 MLs), GaAs的厚度为0.42 nm (1.49 MLs). DAL-32样品的SBL和SRL分别生长8个周期和24个周期的InAs/GaAs数字合金超晶格, 每个周期InAs的厚度为0.04 nm (0.132 MLs), GaAs的厚度为0.21 nm (0.743 MLs). 通过原子层数量可以得到DAL-8, DAL-16和DAL-32这3组样品的组分均为In0.15Ga0.85As.
与常规InGaAs的生长方式相比, 采用InAs/GaAs数字合金超晶格的生长方式具有传统生长方式不具备的优点. 1) 在分子束外延生长的过程中, 由于整个InAs DWELL结构很薄, 生长时间非常短, 为了避免源炉频繁升降温导致系统不稳定, 需要尽可能地把源炉的温度保持在生长所需要的固定值, 而InAs/GaAs数字合金超晶格的生长方式可以很方便实现这一点. 2) InAs量子点两侧的InGaAs垒层的In组分会对发光波长产生影响, 短波长发光要求In组分比较低, Ga的组分较高. 为了得到高质量的量子点, 需要保证In的生长速度在0.1 ML/s附近, 因此要降低InGaAs中In的组分, 必须提高Ga的生长速度. 例如要得到In组分为0.1的 In0.1Ga0.9As, 需要把Ga的生长速度提高到0.9 ML/s甚至更快. 3) 通常要得到不同组分的InGaAs, 需要生长多个测试片进行组分的校准. 而InAs/GaAs数字合金超晶格的生长方式, 不需要生长新的测试片校准InGaAs组分, 可以通过改变 InAs/GaAs的周期数、InAs层和GaAs层的厚度, 实现对InGaAs组分调控, 可以节省生长时间和源炉原料, 提高MBE生长的便捷性. 这种生长方式利用分子束外延技术在制备超晶格方面的独特优势: 使用机械结构挡板能够对生长的材料进行快速切换, 同时可以获得平整的异质结界面.
虽然InAs/GaAs数字合金超晶格的生长方式具有优势, 但其是否会对量子点的发光和器件性能造成不良影响, 目前还未见相关的研究报道. 本文利用生长 InAs/GaAs数字合金超晶格的方式, 生长了多个不同周期的量子点样品, 并与常规方式生长的样品进行了测试比较, 在此基础上制备了量子点激光器, 并对两种激光器性能进行了测试分析与比较.
GaAs基InAs量子点激光器的工艺采用标准的光刻和刻蚀工艺. 刻蚀至有源区上层的GaAs波导层制作脊条, 然后沉积200 nm的SiNx. 继续在脊条上的上电极GaAs接触层用反应离子刻蚀(reactive ion etching, RIE)去掉SiNx开好窗口, 沉积Ti/Pt/Au形成p型欧姆接触, 然后将GaAs衬底减薄至150 μm, 沉积GeAu/Ni/Au后退火形成n型欧姆结接触. 图2给出了典型的脊条宽度为4 μm的量子点激光器的截面扫描电子显微镜(scanning electron microscope, SEM)图. 实验所用的傅里叶光谱仪型号为Thermo Scientific Nicolet iS50, 配备GaF2分束镜和液氮制冷的InSb探测器, 用于光致荧光(photoluminescence, PL)谱的测试. 使用Veeco公司的Multimode Nanoscope III SPM设备对量子点样品的表面形貌进行原子力显微镜(atomic force microscope, AFM)测试. 对激光器的性能进行测试时, 使用集成温控的Thorlabs ITC4020电流源对激光器进行温度控制和电流调节, 利用 Thorlabs S145C InGaAs探测器进行激光器功率测试.
图 2 GaAs基InAs量子点激光器截面SEM图Fig. 2. Cross section SEM of InAs quantum dot laser on GaAs.3. 结果与讨论
对不同周期的InAs/GaAs数字合金超晶格的量子点样品进行了AFM与PL的测试, AFM测试结果如图3所示. 可以看出, DAL-8样品(InAs/GaAs的生长周期数为8)表面的量子点密度比较低, 尺寸分布不均匀, 而且缺陷点的个数较多, 该样品的量子点密度为2.09×1010 cm–2. 这是由于周期数少时InAs/GaAs数字合金超晶格中的GaAs层会比较厚, 在生长量子点时量子点受到的应力会增大, 当应力大到足以破坏InAs/GaAs界面的力平衡时, 开始形成位错岛. 在这种情况下, 由于较大的量子点表面具有较高的化学势, In原子会从较小的量子点迁移到较大的量子点, 从而形成又大又亮的缺陷点, 这种现象也被称为奥斯特瓦尔德成熟机制[24]. 当InAs/GaAs周期数增加到16(DAL-16)和32(DAL-32)时, 量子点密度有明显提升, 分别为2.61×1010和2.58×1010 cm–2, 增加至常规生长的密度水平(2.57×1010 cm–2). 当生长周期为32时, 量子点的缺陷点个数为5个, 与常规生长的样品相当. 这是由于随着周期数的增多, InAs层与GaAs层更频繁地交替生长, 使得量子点内部压应变的减少, 量子点的密度明显提升.
图 3 InAs量子点2 µm×2 µm的AFM图像 (a) DAL-8; (b) DAL-16; (c) DAL-32; (d) DAL-0Fig. 3. AFM images of InAs quantum dots 2 µm×2 µm: (a) DAL-8; (b) DAL-16; (c) DAL-32; (d) DAL-0.PL测试结果如图4所示, 可以看出DAL-8样品量子点的发光波长短, 且强度比较弱, 说明此时的量子点质量较差, 这与AFM的测试结果一致. 这是由于较多的缺陷点会产生非辐射复合中心, 抑制载流子的产生和迁移, 降低了量子点的发光效果[25]. 同时, 在InAs DWELL结构中, SRL和SBL层都可以使InAs量子点内部的压应变减少, 而量子点内部压应变的减少是其发光波长红移的主要原因. 对于DAL-8样品( InAs/GaAs的生长周期数为8), SRL和SBL层的周期数较少导致InAs量子点内部的应力没有被释放, 因此该样品PL光谱的发光波长偏短, 且发光强度很低. 当InAs/GaAs的生长周期为16或32时, PL的光谱强度已经比常规方法生长略高, 发光波长分别为1300.6和1314.4 nm. 通过在量子点两侧增加InAs/GaAs二元材料短周期超晶格势垒, 利用超晶格薄层材料形成的微带势垒, 提高了对空穴载流子的限制作用, 为InAs量子点带来了更高的基态模式增益, 因此数字合金超晶格的生长方式导致PL的光谱强度有小幅度的增加. 生长周期为32的样品, 发光波长与常规生长的样品(1316.7 nm)相近. 随着周期数的增多, InAs层与GaAs层的厚度更薄, 导致量子点内部应变逐渐减小, 因此发光波长会红移并最终趋近于常规生长的样品. 此外, 样品DAL-8, DAL-16, DAL-32和DAL-0的半峰宽分别为64.3, 55.4, 55.5和56.5 nm, 后三者的半峰宽无明显差别. 样品DAL-8的半峰宽较大, 说明量子点的均匀性较差, 大小不均匀导致能量分布不均匀, 所以PL的发光峰比较宽. 综合AFM与PL的结果可看出, 把InGaAs层拆分成的InAs/GaAs数字合金超晶格的周期数越多, 生长出的样品的质量越高, 当总的生长周期达到32时, 样品的量子点密度非常高, 发光性能良好, 样品已经达到较高的生长质量.
图 4 不同生长方式的InAs量子点的PL光谱Fig. 4. PL spectra of InAs quantum dots with different growth methods.为了进一步检验样品的质量, 选择常规方式生长的DAL-0与采用32个InAs/GaAs数字合金超晶格的生长方式的DAL-32两个样品制备了量子点激光器, 激光器的腔长为4 mm, 脊条宽度为8 μm, 激光器的I-V-P曲线如图5所示. 从图5可以得到, 在20 ℃时DAL-0与DAL-32两种量子点激光器的阈值电流分别为23和24 mA, 对应的阈值电流密度分别为72和75 A/cm2. 两种量子点激光器在温度为20 ℃时的输出功率分别为31.4和33.1 mW, 工作温度可达到120 ℃. InAs DWELL结构在外延生长过程中, 存在原子间的互扩散, In和Ga的互扩散使InAs量子点与周围的InGaAs势垒相互混合, 导致量子点受到的限制作用减弱. 采用InAs/GaAs数字合金超晶格可以减少In和Ga的互扩散, 改善了有源区价带空穴限制不足的问题, 提高了激光器的输出功率. 在温度20 ℃、注入电流为250 mA时, 两种激光器的发射光谱如图6所示, 激光光谱呈现多纵模, DAL-0和DAL-32的发射波长分别为1306.6和1302.1 nm. 这表明采用InAs/GaAs数字合金超晶格的方式代替常规InGaAs层的生长方式可以得到性能良好的激光器.
图 5 连续工作模式下两种InAs量子点激光器的I-V-P特性曲线 (a) DAL-0; (b) DAL-32Fig. 5. I-V-P characteristic curves of two InAs quantum dots lasers in CW mode: (a) DAL-0; (b) DAL-32.
图 6 温度20 ℃、注入电流250 mA时, 两种InAs量子点激光器的发射光谱Fig. 6. Emission spectra of two InAs quantum dots lasers at the temperature of 20 ℃ and injection current of 250 mA.激光器的温度稳定性是衡量激光器性能的重要指标之一. 半导体量子点激光器的阈值电流密度与温度成指数关系[26]:
Jth=J0exp(T/T0), (1) 式中, J0是温度为0 K时的阈值电流密度; T0为激光器的特征温度, 其值越大表明激光器阈值电流随温度的变化就越小, 激光器的温度稳定性就越好.
实验测量的量子点激光器的阈值电流密度随温度的变化如图7所示, 通过拟合得到DAL-0与DAL-32两种InAs量子点激光器的特征温度T0分别为54.9和55.4 K. 两种不同量子点激光器的特征温度十分接近, 这说明采用短周期数字合金超晶格的InAs量子点激光器具有良好的温度稳定性, 新的生长方式并没有导致其性能的下降, 同样可以实现高质量的InAs量子点激光器.
图 7 两种InAs量子点激光器特征温度的变化曲线Fig. 7. Characteristic temperature curves of two InAs quantum dots lasers.4. 结 论
利用分子束外延技术, 通过InAs/GaAs数字合金超晶格代替常规直接生长InGaAs的方式, 在GaAs(100)衬底上成功制备了1.3 μm波段的 InAs/GaAs量子点激光器. 在室温连续工作模式下, 采用32个数字合金超晶格生长的InAs量子点激光器与常规的激光器相比, 激光器的阈值电流、输出性能和温度稳定性等性能良好. 该方式生长的InAs量子点激光器的阈值电流为24 mA, 相应的阈值电流密度仅为75 A/cm2, 最高工作温度达到了120 ℃. 采用InAs/GaAs数字合金超晶格的生长方式, 可以保证生长过程中In和Ga源炉的温度不变, 通过改变InAs与GaAs的生长时间和周期, 实现对InGaAs组分自由地调控. 这对量子点激光器有源区的设计提供了新思路.
[1] 王海玲, 王霆, 张建军 2019 物理学报 68 117301
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Tian P, Huang L R, Fei S P, Yu Y, Pan B, Xu W, Huang D X 2010 Acta Phys. Sin. 59 5738
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[16] Yang J, Tang M, Chen S, Liu H Y 2023 Light. Sci. Appl. 12 16
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图 1 GaAs基InAs量子点激光器结构示意图
Fig. 1. Schematic diagram of GaAs based InAs quantum dot laser structure.
图 2 GaAs基InAs量子点激光器截面SEM图
Fig. 2. Cross section SEM of InAs quantum dot laser on GaAs.
图 3 InAs量子点2 µm×2 µm的AFM图像 (a) DAL-8; (b) DAL-16; (c) DAL-32; (d) DAL-0
Fig. 3. AFM images of InAs quantum dots 2 µm×2 µm: (a) DAL-8; (b) DAL-16; (c) DAL-32; (d) DAL-0.
图 4 不同生长方式的InAs量子点的PL光谱
Fig. 4. PL spectra of InAs quantum dots with different growth methods.
图 5 连续工作模式下两种InAs量子点激光器的I-V-P特性曲线 (a) DAL-0; (b) DAL-32
Fig. 5. I-V-P characteristic curves of two InAs quantum dots lasers in CW mode: (a) DAL-0; (b) DAL-32.
图 6 温度20 ℃、注入电流250 mA时, 两种InAs量子点激光器的发射光谱
Fig. 6. Emission spectra of two InAs quantum dots lasers at the temperature of 20 ℃ and injection current of 250 mA.
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[1] 王海玲, 王霆, 张建军 2019 物理学报 68 117301
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