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从聚酰亚胺单分子链电荷陷阱特性的改变探讨体材料的沿面放电现象

李亚莎 夏宇 刘世冲 瞿聪

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从聚酰亚胺单分子链电荷陷阱特性的改变探讨体材料的沿面放电现象

李亚莎, 夏宇, 刘世冲, 瞿聪

Surface discharge of bulk materials investigated from change of charge trap characteristics of polyimide single molecular chain

Li Ya-Sha, Xia Yu, Liu Shi-Chong, Qu Cong
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  • 沿面放电是破坏绝缘系统性能的原因之一. 聚酰亚胺常用于高频电力设备的气-固绝缘中, 为此利用密度泛函理论, 从原子分子层面探讨了在外电场下聚酰亚胺及其受极性基团OH影响后的单分子链结构、能级与态密度、静电势、激发态等微观参数对陷阱形成以及沿面放电的影响. 结果表明, 外电场下, 聚酰亚胺分子结构卷曲, 偶极矩增加, 易于积聚电荷形成空间电荷中心, 尤属引入极性基团OH后变化较明显; 聚酰亚胺分子中, 苯环区域形成空穴陷阱, 酰亚胺环区域形成电子陷阱, 且电子陷阱能级的数量较多, 其中空间电荷陷阱深度随外电场的增加逐渐变深; 聚酰亚胺分子在引入极性基团OH后激发能降低, 使得分子内部的电子变得容易被激发; 电子与空穴的空间分离度随电场增加而降低, 利于空穴与电子的复合而发出光子.
    Surface discharge is one of the reasons for insulation failure. Polyimide (PI) is used in gas-solid insulation of high-frequency electric power equipment. Therefore, based on density functional theory, the effects of single molecular chain structure, energy level, density of states, electrostatic potential, excited state and other micro parameters under external electric field on trap formation and surface discharge of both PI and polar- group- OHaffected PI are discussed from the atomic and molecular level. The results show that the structure of PI is crimped and the dipole moment increases under external electric field, which is easy to accumulate charges to form space charge center, especially after the introduction of polar group OH. In the PI molecules, hole traps are formed in the benzene ring region, and electron traps are formed in the imide ring region. The number of electron trap energy levels is large, in which the space charge trap depth gradually deepens with the increase of external electric field. After the introduction of polar group OH, the excitation energy of PI molecules decreases, which makes the electrons inside the molecules excited easily. The spatial separation of electrons and holes decreases with the increase of electric field, which is conducive to the recombination of holes and electrons to emit photons.
      通信作者: 夏宇, 1106283537@qq.com
    • 基金项目: 国家自然科学基金(批准号: 51577105)资助的课题.
      Corresponding author: Xia Yu, 1106283537@qq.com
    • Funds: Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant No. 51577105).
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  • 图 1  PI分子结构式

    Fig. 1.  Molecular formula of PI.

    图 2  分子优化模型 (a) PI分子单链; (b) PI-OH分子单链

    Fig. 2.  Molecular optimization model: (a) PI molecular single chain; (b) Pi-OH molecular single chain.

    图 3  分子偶极矩的变化

    Fig. 3.  Changes of molecular dipole moments.

    图 4  轨道云图与能级分布图

    Fig. 4.  Orbital cloud diagram and energy level distribution diagram.

    图 5  不同电场下分子态密度图 (a) PI分子; (b) PI-OH分子

    Fig. 5.  Molecular density of states under different electric fields: (a) Pi molecule; (b) PI-OH molecule.

    图 6  分子表面静电势 (a) PI分子; (b) PI-OH分子

    Fig. 6.  Molecular surface electrostatic potential: (a) PI molecule; (b) PI-OH molecule.

    图 7  PI单链分子的轨道跃迁 (a) F=0 a.u.; (b) F = 0.010 a.u.

    Fig. 7.  Orbital transition of PI single molecule: (a) F = 0 a.u.; (b) F = 0.010 a.u..

    表 1  聚酰亚胺片断部分键长与键角

    Table 1.  Partial bond length and bond angle of polyimide fragments.

    NR(13, 14)/nmR(9, 10)/nmR(7, 9)/nmA(13, 14, 15)/(°)A(9, 7, 8)/(°)A(4, 5, 6)/(°)
    N = 11.3911.4221.422121.041126.108114.756
    N = 21.3891.4231.422121.099126.045114.894
    N = 31.3891.4211.422121.115126.011114.883
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    表 2  不同外电场下分子的几何结构

    Table 2.  Molecular geometry under different external electric fields.

    F/a.u.PI PI-OH
    R(50, 55)/nmA(63, 70, 71)/(°)R(46, 51)/nmA(59, 66, 67)/(°)
    01.411121.099 1.420121.162
    0.0011.411121.3301.420121.145
    0.0021.423121.4721.421121.117
    0.0031.424121.5011.426120.049
    0.0041.425121.5341.426119.595
    0.0051.426121.5801.427118.302
    0.0061.428121.6691.428117.915
    0.0071.430121.7071.428116.818
    0.0081.433121.7611.429116.387
    0.0091.436121.7921.430116.008
    0.0101.440121.9171.432115.833
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    表 3  不同外电场下分子前线轨道能级的变化

    Table 3.  Changes of molecular frontier orbital energy levels under different external electric fields.

    F/a.uPIPI-OH
    EH/eVEL/eVEG/eVEH/eVEL/eVEG/eV
    0–7.661–2.7394.922–7.487–3.0184.469
    0.001–7.666–2.7654.901–7.451–3.0704.381
    0.002–7.674–2.7914.883–7.405–3.1024.303
    0.003–7.655–2.8104.845–7.326–3.1464.180
    0.004–7.638–2.8174.821–7.285–3.2524.033
    0.005–7.602–2.8364.766–7.039–3.4333.606
    0.006–7.564–2.8554.709–6.902–3.5463.356
    0.007–7.535–2.8714.664–6.645–3.7882.857
    0.008–7.502–2.8914.611–6.438–3.9382.500
    0.009–7.495–2.9144.581–6.259–4.0672.192
    0.010–7.499–2.9394.560–6.116–4.2021.914
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    表 4  电场下空间电荷陷阱深度的变化

    Table 4.  Changes of space charge trap depth under electric field.

    E/eVF/a.u.
    00.0010.0020.0030.0040.0050.0060.0070.0080.0090.010
    PIEEA(a)2.8342.7652.6792.5942.4982.3882.2642.1261.9741.8061.622
    EEA(b)2.7212.6392.2042.1161.8991.7011.5091.2791.0060.7180.408
    Etrap0.1130.1260.4750.4790.5990.6870.7550.8470.9681.0891.214
    PI-OHEEA(a)2.9652.8642.7762.6432.4882.3302.1271.9321.6871.1700.898
    EEA(b)2.6392.5032.2582.0081.7981.5711.3291.0630.7810.4820.164
    Etrap0.3260.3610.5180.6350.6910.7580.7990.8690.9060.6880.734
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    表 5  PI和PI-OH单链分子的前8个激发能

    Table 5.  Top 8 excitation energies of PI and PI-OH single molecules.

     Eex/eV
    N = 1N = 2N = 3N = 4N = 5N = 6N = 7N = 8
    PI3.3693.4763.7703.8133.8213.9123.9133.990
    PI-OH3.0913.3253.3813.7273.7303.8973.9423.951
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    表 6  激发态S(0)→S(1)的各类参数

    Table 6.  Various parameters of excited state S(0)→S(1).

    F/a.u.Sr/a.u.DtOrbital contribution(hole)Orbital contribution(electron)
    00.3833.9981.665MO 195-12.33% MO 197-76.94%MO 198-95.01%
    0.0100.4093.6281.234MO 197-77.56%MO198-94.7%
    注: MO代表分子轨道.
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  • [1]

    黄旭炜, 刘涛, 舒想, 李庆民, 王忠东 2020 高电压技术 46 215Google Scholar

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出版历程
  • 收稿日期:  2021-08-31
  • 修回日期:  2021-10-14
  • 上网日期:  2022-02-24
  • 刊出日期:  2022-03-05

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