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Theoretical study on the modulation characteristics of THz wave by two-dimensional black phosphorus

Song Ke-Chao Huo Shuai-Nan Tu Dong-Ming Hou Xin-Fu Wu Xiao-Jing Wang Ming-Wei

Song Ke-Chao, Huo Shuai-Nan, Tu Dong-Ming, Hou Xin-Fu, Wu Xiao-Jing, Wang Ming-Wei. Theoretical study on the modulation characteristics of THz wave by two-dimensional black phosphorus. Acta Phys. Sin., 2020, 69(17): 174205. doi: 10.7498/aps.69.20200105
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Theoretical study on the modulation characteristics of THz wave by two-dimensional black phosphorus

Song Ke-Chao, Huo Shuai-Nan, Tu Dong-Ming, Hou Xin-Fu, Wu Xiao-Jing, Wang Ming-Wei
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  • Using the Delude model. we theoretically calculate the dispersion of conductivity with frequency in the orthogonal direction of the two-dimensional black phosphorus (2D BP) x and y direction in the THz band. We find that the conductivity in the x direction is more sensitive to the electron doping concentration. The difference between 2D BP conductivities in both directions leads to the difference in dielectric constant which in turn can modulate light in different polarization directions. Using 2D BP to polarize the THz wave, the 2D BP-SiO2 periodic sandwich structure is designed. The three-dimensional electromagnetic field simulation software CST Microwave Studio can be used to calculate the regulation characteristics of this structure to THz wave. It is found that this structure has different polarization directions, and the incident THz wave has different absorption. By changing the thickness of the underlying SiO2 layer in the structure it is found that the absorption rate of this structure also changes accordingly. When the polarization direction of the THz pulse is parallel to the x axis, the absorption rate first increases and then decreases. When d5 = 9.5 μm, the absorption rate reaches 93% near 3.86 THz; when the polarization direction of the THz pulse is parallel to the y axis, the absorption rate gradually increases. The absorption peak has a significant red shift.
      PACS:
      42.50.Wk(Mechanical effects of light on material media, microstructures and particles)
      42.25.Ja(Polarization)
      42.15.-i(Geometrical optics)
      Corresponding author: Wang Ming-Wei, wangmingwei@nankai.edu.cn

    黑磷(black phosphorus, BP)是具有正交结构且反应活性最低的磷同素异形体, 其晶格是一个相互链接的六元环[1], 图1所示为单层BP的结构示意图, X方向被称为扶手椅方向, Y方向被称为锯齿方向[2]. 块状黑磷于1914年被首次成功合成[3], 在随后的几十年中, BP研究取得了一定进展, 研究内容包括结构[4,5]、输运、光学[6-10]、声子、电学性能[11,12]、超导性能、以及在电池电极中的应用[13]等. 然而, 由于BP亲水性很强, 易被空气中的水分腐蚀, 而且在可见光和水汽条件下会发生光化反应, 多层BP的反应速率随层数减少而递增[14], 这使得一百余年来, BP并没有获得半导体工业界的青睐, 也没有引起光电领域的普遍关注[15].

    图 1  单层BP结构示意图
    Fig. 1.  Schematic diagram of single-layer BP structure.

    随着石墨烯等二维材料制备技术的发展, BP因具有二维层状薄膜结构与生俱来的材料特性被人们所认识, 并引起了物理、化学、半导体、材料甚至光电领域科学家的广泛关注[5]. 与石墨烯和过渡金属硫化物(transition metal dichalcogenides, TMDs)类似, BP具有层状结构, 但其层状结构为独特的单层褶皱蜂巢结构[16]. 虽然石墨烯由于无质量的狄拉克费米子的诱导具有极高载流子迁移率, 但因为其带隙为零, 导致电流通断比很低. TMDs虽然具有足够的直接带隙(0.4—2.3 eV)和极高的电流通断比, 但其载流子迁移率却很低. BP介于石墨烯和 TMDs之间, 既具有足够高的载流子迁移率又有很高的电流通断比, 而且BP的直接电子带隙依赖于其厚度, 在0.3 eV (块状BP)到接近2 eV (单层BP)的范围之间变化. 因此有望在纳米光电子学领域成为不同于石墨烯和TMDs的新型二维材料[13].

    近年来, 二维材料是科学界的研究热点, 特别是刚刚掀起研究热潮的二维黑磷 (two-dimensional black phosphorus, 2D BP)材料. 对于2D BP的研究, 大部分研究集中在可见光到红外波段. 最近虽然有一些学者已经开始在太赫兹(terahertz, THz)波段研究二维BP, 但是这些研究都是关于2D BP作为新型THz探测器的尝试, 本文在理论上创新性地研究了2D BP作为THz功能器件的可能性.

    等离子波可以仅沿电介质和金属之间的界面激发, 这与金属和入射电磁波相互作用的响应相关. 在很宽的频率范围内, 金属的介电特性可以用Drude模型描述, 该模型假定金属为自由电子气:

    $\varepsilon \left( \omega \right){\rm{ = 1 - }}\frac{{\mathop \omega \nolimits_{\rm{p}}^2 }}{{\mathop \omega \nolimits^2 + {\rm{i}}\omega \gamma }},$

    (1)

    其中${\omega _{\rm{p}}}$代表金属的等离子体频率, ω代表入射电磁波的频率, γ是碰撞频率, 典型的等离子体频率${\omega _{\rm{p}}}$与可见光的频率(1015—1016 Hz)相当. 在Drude模型中, 不考虑电子之间的相互作用. 响应施加电磁场振荡的电子通过碰撞频率$\gamma ={1}/{\tau }$与核碰撞而衰减, $\tau $被称为自由电子的平均碰撞时间. 在室温下, $\tau $的典型值约为10–14 s, 对应于r ≈ 1014 Hz.

    当频率达到中红外之后, 金属中的自由电子与太赫兹波相互耦合, 形成等离子体共振, 在金属表面附近来回振动, 形成电导率. 2D BP的电导率可近似用Drude模型描述[17]:

    ${\sigma _{jj}}\left( \omega \right) = \frac{{{\rm{i}}{D_{jj}}}}{{{\text{π}}\left( {\omega + {{{\rm{i}}\eta }}/{\hbar }} \right)}},\;\; {D_{jj}} = {\text{π}}{e^2}\frac{n}{{{m_{jj}}}}, $

    (2)

    其中Djj代表j方向上Drude质量, j = X, Y, 分别对应2D BP的扶手椅方向和锯齿方向, 如图1所示; ${\sigma _{jj\left( \omega \right)}}$为2D BP的面内电导率; ${\rm{i}} = \sqrt { - 1} $; e为电子电量, $e = 1.602 \times {10^{ - 19}}$C, $\hbar=h/(2\text{π})$, h为Planck常数, ${m_{jj}}$为哈密顿模型中Γ点附近的面内有效电荷质量, 其计算公式为[18]

    ${m_X} = \frac{{{\hbar ^2}}}{{{{2{\gamma ^2}}}/{\varDelta } + {\eta _{\rm{c}}}}},\;\;{m_Y} = \frac{{{\hbar ^2}}}{{2{\upsilon _{\rm{c}}}}}, $

    (3)

    其中Δ为2D BP的带隙宽度, 对于单层BP, Δ = 2 eV; 两层BP, Δ = 1.3 eV; 三层BP, Δ = 1.07 eV; 当层数大于10时, Δ接近块状BP的带隙宽度, Δ ≈ 0.3 eV; $\gamma $描述了价带和导带之间的有效耦合[17], 对于单层BP, $\gamma ={{4{\text{π}}}}/{a}$V⋅m, 这里${{\text{π}}}/{a}$是单层BP在X方向的第一布里渊区宽度, a ≈ 0.223 nm; ${\eta _{\rm{c}}}$${v _{\rm{c}}}$与BP中导带的有效电子质量有关, ${\eta _{\rm{c}}} = {{{\hbar ^2}}}/({{1.4{m_0}}}), \;\;{m_0}$为电子的静止质量, ${m_0} = 9.10938 \times {10^{ - 31}}\;{\rm{kg}}$. 将这些参数代入(3)式, 可以得到单层BP在Y方向有效电子质量为X方向的近5倍, 即${m_X} \approx 0.15{m_0}, \;\;{m_Y} \approx 0.7{m_0}$. 对于二维材料, 其介电函数的表达式为

    ${\varepsilon _{jj}} = {\varepsilon _{{\rm{rr}}}} + \frac{{{\rm{i}}{\sigma _{jj}}}}{{{\varepsilon _0}\omega d}}, $

    (4)

    其中${\varepsilon _{jj}}$为2D材料在j方向的介电常数, ${\varepsilon _{{\rm{rr}}}}$为相对介电常数, 对于2D BP, ${\varepsilon _{{\rm{rr}}}}=5.76$[17], 是真空介电常数, ${\varepsilon _0} = 8.854 \times {10^{ - 12}}\;{\rm{F}}/{\rm{m}}$ , d是2D BP的厚度.

    Rodin等[19]的理论表明, 2D BP具有可调的直接带隙, 在垂直其层面方向的单向应力作用下可以从半导体转变为2D金属, 进而具备在THz波的激发下产生表面等离激元的条件. Low等[17]的理论表明, 由于BP独特的蜂窝式层状结构, 其表面等离激元在不同方向上具有高度的各项异性, 在j = X, Y方向上等离激元色散公式为

    ${\omega _{{\rm{p}}ii,jj}} = \sqrt {\left( {\frac{{D_{jj} }}{{2{\text{π}}\varepsilon_0 \kappa }}} \right)q},$

    (5)

    其中$ \kappa $为两种半无限介质的有效相对介电常数. 2D BP的等离激元在不同方向色散不同, 这是由于有效电子质量的各向异性造成的, 沿2D BP的X方向的等离激元共振频率比沿Y方向更高[17].

    根据(2)式, 在理论上计算THz波段2D BP在XY两个正交方向上电导率随频率的色散. 为了观察不同电子掺杂浓度下2D BP的电导率在两个方向的变化规律, 取3组不同的值, 分别是n = 1 × 1013 cm–2, n = 5 × 1013 cm–2, n = 1 × 1014 cm–2, 假定2D BP的厚度d = 1 nm, 另外选择参数η = 10 meV. 图2是理论计算的不同电子掺杂的2D BP在0.1—6.0 THz之间的电导率色散曲线. 由(4)式可以看出, 2D BP电导率的虚部对应介电常数的实部, 代表对电磁波的色散; 电导率的实部对应介电常数的虚部, 代表对电磁波的衰减和损耗. 从图2可以看到, 实部电导率随频率的增加逐渐减小, X方向的实部电导率是Y方向的1.5倍以上, 表明了2D BP在X方向的吸收大于Y方向的吸收; 虚部电导率随频率的增加表现为先增加再减小, 在2 THz左右达到最大值, X方向的虚部电导率大于Y方向的. 另外, 电子掺杂浓度越高2D BP的电导率越大, 从图2可以看到X方向的电导率对电子掺杂浓度表现得更加敏感.

    图 2  2D BP的电导率色散曲线 (a)电导率的实部; (b)电导率的虚部
    Fig. 2.  Conductivity dispersion curve for two-dimensional BP: (a) The real part of the conductivity; (b) the imaginary part of the conductivity.

    将电导率的实部和虚部代入(3)式, 发现2D BP实部介电常数随频率的增加而增加, 表现为正色散, X方向的色散小于Y方向的色散(X, Y方向如图1所示); 虚部介电常数随频率的增加而减小, X方向的吸收大于Y方向的吸收. 通过计算, 得出X方向的实部介电常数在频率小于132.2 THz时为负数, Y方向的介电常数在频率小于99.95 THz时为负数. 2D BP在XY两个方向电导率的不同导致了其介电常数的不同, 进而可以对不同偏振方向的光起到不同的调制作用.

    基于2D BP的偏振依赖特性, 本文在理论上设计了一种2D BP-SiO2三明治周期结构, 如图3所示,并使用三维电场仿真软件CST Microwave Studio模拟该结构对THz波的调控.

    图 3  2D BP-SiO2三明治周期结构示意图
    Fig. 3.  Schematic diagram of 2D BP-SiO2 sandwich structure

    在CST中建好结构模型后需要设定结构中各材料的参数, 结构由四层厚度相同的2D BP, 五层SiO2和一层镀金镜组成, BP和SiO2交替排列, 2D BP的厚度为1 nm, 周期为250 nm, 宽度和长度都为215 nm, 扶手椅方向平行于结构的X方向, 锯齿方向平行于结构的Y方向, 如图1所示, d1 = 20 nm, d2 = d3 = d4 = 0.5 μm. SiO2在THz波段的介电参数利用 MiraNaftaly [17]文章中的数据. 为了简化计算模型, 取SiO2的折射率为1.96, 且忽略其色散. 在计算这种结构对THz波的吸收时, 通过改变底层SiO2的厚度d5调节结构对THz波的吸收, 以找出最大吸收时底层SiO2的厚度. 仿真计算中, THz脉冲沿结构的Z方向正入射, 厚度d5取五组不同参数, 分别为6.5, 7.5, 8.5, 9.5和10.5 μm, 每组厚度参数下, 分别计算入射THz脉冲的偏振方向沿XY两种情况下的吸收曲线, 如图4所示. 很显然, 该结构具有很强的偏振依赖性, 对偏振方向平行X轴的THz脉冲有很大的吸收. 可以发现, 随着底层SiO2厚度的增加, 这种结构对两种不同偏振方向的THz脉冲表现出不同的变化趋势吸收率, 当THz脉冲的偏振方向平行X轴时, 吸收率先增加后减小, 在d5 = 9.5 μm时, 吸收率在3.86 THz附近达到93%; 当THz脉冲的偏振方向平行Y轴时, 吸收率逐渐增加, 而且吸收峰有明显的红移. 为了得出这种结构的底层SiO2在多大厚度下对两种不同偏振方向的TH脉冲有最大的吸收率差, 进一步将不同底层厚度下两个偏振方向的吸收率相减, 得到如图5所示的结果. 可以看到当厚度d5 = 7.5 μm时, 这种结构对沿XY方向偏振的THz脉冲有最大的吸收率差, 而且这条吸收率差曲线的峰覆盖了最宽的THz频段. 因此, 这种结构可以用来设计偏振依赖型THz吸收器, 也可以设计结构紧凑的新型THz偏振器.

    图 4  在不同厚度的底层SiO2下, 2D BP-SiO2三明治周期结构的吸收率
    Fig. 4.  Absorptivity of a 2D BP-SiO2 sandwich periodic structure with different thicknesses of the underlying SiO2.
    图 5  在不同厚度的底层SiO2下, 2D BP-SiO2三明治周期结构在XY两个方向的吸收率差随频率的变化
    Fig. 5.  Absorption rate difference of 2D BP-SiO2 sandwich periodic structure in two directions of X and Y under different thicknesses of SiO2.

    本文的设计基于2D BP-SiO2三明治周期结构, 结果发现这种结构对两种不同偏振方向的THz脉冲表现出不同的变化趋势吸收率, 仿真结果表明, 通过改变结构中底层的SiO2厚度, 可以改变结构的吸收率, 并找到了吸收率最大时的底层厚度. 理论研究结果表明, 这种结构可以用来设计偏振依赖型THz吸收器, 也可以设计结构紧凑的新型THz偏振器, 但是这种结构对THz波的偏振调控特性有限, 还有很大的提升空间, 因此一方面需要进一步在理论设计并优化2D BP人工特异材料THz调控器件的性能, 另一面也需要在实验上不断尝试.

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    期刊类型引用(0)

    其他类型引用(3)

  • 图 1  单层BP结构示意图

    Figure 1.  Schematic diagram of single-layer BP structure.

    图 2  2D BP的电导率色散曲线 (a)电导率的实部; (b)电导率的虚部

    Figure 2.  Conductivity dispersion curve for two-dimensional BP: (a) The real part of the conductivity; (b) the imaginary part of the conductivity.

    图 3  2D BP-SiO2三明治周期结构示意图

    Figure 3.  Schematic diagram of 2D BP-SiO2 sandwich structure

    图 4  在不同厚度的底层SiO2下, 2D BP-SiO2三明治周期结构的吸收率

    Figure 4.  Absorptivity of a 2D BP-SiO2 sandwich periodic structure with different thicknesses of the underlying SiO2.

    图 5  在不同厚度的底层SiO2下, 2D BP-SiO2三明治周期结构在XY两个方向的吸收率差随频率的变化

    Figure 5.  Absorption rate difference of 2D BP-SiO2 sandwich periodic structure in two directions of X and Y under different thicknesses of SiO2.

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Publishing process
  • Received Date:  15 January 2020
  • Accepted Date:  05 May 2020
  • Available Online:  07 June 2020
  • Published Online:  05 September 2020

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