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表面等离激元(surface plasmon polaritons, SPPs)[1,2]是电磁波中的光子和受激金属结构中的自由振荡电子相互耦合产生, 并在介质/金属表面传输的一种电子疏密波. 在垂直于传播方向上, 随着传输距离的增大, SPPs场强指数衰减, 能量最终转化为自由电子热散逸. 当SPPs被局限在亚波长封闭金属圆盘结构上时, 其模式演化为局域表面等离激元(localized surface plasmons, LSPs)[3,4]. 在LSPs模式的激发研究中, 采用平面波垂直入射亚波长封闭金属圆盘结构的方式只能够激发出局域偶极子振荡模式; 采用平面波侧入射或者破坏封闭金属圆盘结构对称性的方式能有效激发高阶暗态LSPs多极振荡模式, 但高阶共振强度明显弱于同时激发出的偶极子共振强度[5-7].
在可见光或者近红外波段, 金属与介质交界处及金属圆盘边缘分别支持SPPs和LSPs, 在低频和太赫兹波段, 金属由于趋肤深度远小于波长, 表现出近似完美电导体(perfect electric conductor, PEC)特性, 使得SPPs或者LSPs模式的电磁场局域特性变弱[8,9]. 为了在低频波段增强LSPs的电磁波约束能力和局域效应, 2012年, Pendry等[10]提出亚波长尺寸周期褶皱金属圆盘结构能够支持一种赝局域等离子模式(spoof localized surface plasmon, Spoof-LSPs); 紧接着, 2014年, Shen和Cui[11]在微波频段利用侧面激发方式实验论证了Spoof-LSPs多极子模式的存在. 由于Spoof-LSPs的多极子模式为暗态模式, 在太赫兹频段, 利用时域太赫兹波谱系统, 将太赫兹波垂直入射到对称的周期性褶皱金属圆盘结构中只能激发低Q值明态偶极子模式, 限制了这种结构在太赫兹生物传感等领域的应用. 2016年, Chen等[12]利用太赫兹波垂直入射一种由周期性褶皱金属圆盘和C型谐振器组成的混合结构, 从仿真和实验两方面论证了暗态太赫兹Spoof-LSPs多极子模式激发的可能性; 进一步, 2017年, 一种带缺陷的周期性褶皱金属圆盘被提出, 用于实现暗态太赫兹Spoof-LSPs多极子模式的激发[13]. 但是, 以上两种方式由于引入了额外的结构(偶极子谐振腔和缺陷), 破坏了对称性, 使得激发出的暗态多极子模式较弱[14,15].
涡旋光是一种区别于圆偏光的特殊光场. 1992年, Allen等[16]证明了涡旋光可携带
$ l\hbar $ 的轨道角动量(orbital angular momentum, OAM; l和$ \hbar $ 分别为拓扑电荷数和约化普朗克常量)和$ s\hbar $ 的自旋角动量(spin angular momentum, SAM;$ s=\pm 1 $ 表示左旋或右旋偏振态). 由于相位因子的存在, 涡旋光在传播方向上呈现连续螺旋状而光斑中心强度为零, 具有相位奇点和螺旋波前等特点. 2010年, 南开大学的胡志健[17]利用聚焦涡旋结构光实现了对LSPs的全光调控; 2015年, 日本北海道大学的Sakai等[18]在光频段, 理论证明了携带特定方位角模式的涡旋光在垂直入射的情况下能够激发出纳米尺寸圆盘中的暗态LSPs多极子模式; 2016年和2018年, Arikawa等[19,20]又实验研究了在太赫兹频段下, 太赫兹近场显微镜成像系统中, 涡旋光能够激发亚波长周期褶皱金属圆盘中的暗态Spoof-LSPs多极子模式. 但是, 在太赫兹频段, 未见到涡旋光与暗态Spoof-LSPs多极子模式相互作用的理论方面的详细报道.本文理论和实验研究了太赫兹涡旋光与暗态Spoof-LSPs多极子模式的相互作用的物理图像. 首先利用FDTD软件分析了太赫兹频段涡旋光与赝局域等离子模式中的暗态多极子模式的相互作用及频谱特性, 得到了入射太赫兹波中的OAM与SAM和多极子的模式数的对应关系, 验证了日本科学家在光频段中涡旋光与金属圆盘相互作用的结论[18]. 实验上, 利用螺旋相位板(Tsurupica polymer材料)产生太赫兹涡旋光; 利用太赫兹近场成像系统[21], 实验观察到了不同SAM与OAM选择激发多极子模式的现象, 理论和实验符合较好.
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涡旋光满足拉盖尔高斯(Laguerre-Gaussian, LG)模式分布. 在傍轴近似下, 模式的振幅分布可以表示为[22]
$\begin{split} {{ LG}_{pl}} =& \sqrt {\dfrac{{2p!}}{{\pi \left( {p + \left| l \right|} \right)!}}} \dfrac{1}{{\omega \left( z \right)}}{\left[ {\dfrac{{r\sqrt 2 }}{{\omega \left( z \right)}}} \right]^{\left| l \right|}}\\ & \times{\rm{exp}}\left[ {\dfrac{{ - {r^2}}}{{{\omega ^2}\left( z \right)}}} \right]{\rm{L}}_p^{\left| l \right|}\left( {\dfrac{{2{r^2}}}{{{\omega ^2}\left( z \right)}}} \right){\rm{exp}}\left( {{\rm{i}}l\theta } \right)\\ &\times{\rm{exp}}\left[ {\dfrac{{ - {\rm{i}}k{r^2}z}}{{2\left( {{z^2} + Z_{\rm{R}}^2} \right)}}} \right]\\& \times{\rm{exp}}\left[ { - {\rm{i}}\left( {2p + \left| l \right| + 1} \right){\rm{ta}}{{\rm{n}}^{ - 1}}\dfrac{z}{{{Z_{\rm{R}}}}}} \right], \end{split}$ 其中
$ \omega \left(z\right) $ 为传输距离z处的光束束腰;$ {Z}_{\rm{R}} $ 为瑞利长度; k为波数;$ {\rm{L}}_{p}^{\left|l\right|} $ 表示拉盖尔多项式; θ为极角;$ p $ 表征模式的径向量子数;$- (2 p + l + 1){\rm{ta}}{{\rm{n}}^{ - 1}}\dfrac {z}{Z_{\rm R}}$ 的物理意义是Gouy相位. 利用(1)式在FDTD仿真软件中进行涡旋光场中不同l和s模式的仿真(标记为($ l, s $ )). 在500 μm波长下, 六种不同LG模式的电场(上)、电场矢量(中)和相位(下)如图1所示. 从图1可以得到涡旋光模式具有以下特点: 1)$ \left({1, 1}\right), \left(1, -1\right), \left(2, 1\right), \left(2, -1\right) $ 和$ \left(3, -1\right) $ 模式的电场分布呈现中心光强为0的特点(中心相位奇点), 随着l的增大, 涡旋光的中间奇点区域面积也逐渐增大; 2)涡旋光表现出矢量光束的偏振特性, 例如:$ \left(1, -1\right) $ 模式呈现径向偏振特性; 3)由于涡旋光中携带相位因子$ {\exp}\left({\rm{i}}l\theta \right) $ , 所以随着l的增加, 相位分布也发生变化. 当l每增加1个数值, 相位就会相应增加$ 2{\text{π}} $ [23].
图 1 太赫兹涡旋光的电场、电场矢量和相位分布仿真图
Figure 1. Simulation of electric field, the vector of electric field and phase distribution of terahertz vortex beam.
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如图2(a)和图2(b)所示, 本文设计了一种亚波长周期褶皱金属圆盘结构. 其中外圆盘半径
$R=100\;{\rm{\text{μ} m}}$ , 内圆盘半径$r=50\;{\rm\text{μ}{m}}$ ,$ N=36 $ , 单周期长度$ d=2{\text{π}}R/N $ , 占空比$ a=0.4 d $ , 金属选择铝, 其电导率${\sigma _{{\rm{Al}}}} = 3.56 \times {10^7}\;{\rm{S}} \cdot {{\rm{m}}^{ - 1}}$ , 厚度200 nm, 基底(聚酰亚胺薄膜, 介电常数$ \varepsilon =3.5+0.035{\rm{i}} $ [21])厚度$h=10\;{\rm{\text{μ}m}}$ . 金属铝对应的等离子体碰撞频率$ {\omega }_{\rm{c}} $ 以及等离子体频率$ {\omega }_{\rm{p}} $ 可根据Drude理论模型计算得出($ {\omega _{\rm{c}}} = {1.8182^{14}}\;{\rm{rad}}/{\rm{s}} $ ,$ {\omega _{\rm{p}}} = {2.4051^{16}}\;{\rm{rad}}/{\rm{s}} $ ).
图 2 仿真结构示意图 (a), (b)带有周期性亚波长槽的金属圆盘; (c)太赫兹涡旋光垂直入射金属圆盘
Figure 2. Schematic diagram of simulation structure: (a), (b) Metal disk with subwavelength periodic grooves; (c) the vertical incidence terahertz vortex beam to the metal disc.
将编写好的涡旋光程序作为光源导入到仿真中, 然后对结构进行网格划分和仿真区域设置. 如图2(c)所示, 太赫兹涡旋光入射到亚波长褶皱金属圆盘结构的正中心. 在与金属圆盘上表面平行, 并且距离金属圆盘侧壁1 µm的位置选取一点作为监测点, 其强度曲线如图3所示. 当
$ \left({0, 1}\right) $ ,$ \left({1, 1}\right) $ 和$ \left({2, 1}\right) $ 模式的太赫兹涡旋光垂直入射, 对应的曲线图中分别存在一个主共振峰, 对应的峰值位置分别为0.24, 0.43和0.6 THz. 当$ \left(1, -1\right) $ 模式入射时, 图中没有共振峰的产生.
图 3 监视点处的强度光谱
Figure 3. Intensity spectra at the monitoring point.
为了验证各个共振峰处的电场分布, 在距离衬底下方10 µm处放置监视器, 用来观察图3中各个共振点处
$ {E}_{z} $ 电场分布. 图4为四种不同涡旋光模式入射下的电场分布图. 可以观察到在0.24 THz处$ \left({0, 1}\right) $ 模式与等离子结构相互作用激发出了偶极子模式; 在0.43 THz处涡旋光的$ \left({1, 1}\right) $ 模式激发出了四极子模式; 在0.6 THz处涡旋光的$ \left({2, 1}\right) $ 模式激发出了六极子模式; 而$ \left(1, -1\right) $ 模式与等离子结构相互作用并没有激发出明态或暗态多极子模式. 图4中峰值处的电场强度分布图与图3的强度光谱互相对应, 证明了涡旋光的选择激发特性.
图 4 太赫兹涡旋光穿透结构后的电场仿真图
Figure 4. Simulation of electric field after terahertz vortex beam penetrates the structure.
表1总结了Spoof-LSPs模式和携带不同角动量太赫兹涡旋光的对应关系. 其中
$ J=l+s $ , 可以看到涡旋光激发的Spoof-LSPs多极子模式由OAM和SAM的总和J决定, 例如,$ J=1 $ 的时激发出偶极子模式,$ J=2 $ 的时激发出四极子模式,$ J=3 $ 的时激发出六极子模式.l s J Spoof-LSPs模式 2 1 3 六极子 1 1 2 四极子 –1 0 — 0 1 1 偶极子 表 1 Spoof-LSPs模式和角动量的关系
Table 1. Relationship between Spoof-LSPs mode and angular momentum.
太赫兹涡旋光在傍轴近似条件下, 总角动量(total angular momentum, TAM)[13,19,20]可以表示为
$ {\rm{TAM}} = {\rm{OAM}} + {\rm{SAM}}. $ 根据(2)式, 由于总角动量和等离子体之间发生了转换, 所以携带特定角动量的太赫兹涡旋光在垂直入射的情况下能够激发出对称人工粒子中的高阶Spoof-LSPs多极子模式, 极子数取决于总角动量的数量.
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实验中, 涡旋光由螺旋相位板(spiral phase plate, SPP)产生. 实验中采用Tsurupica polymer材料(折射率
$ {n}_{0}=1.52 $ )设计加工了一种透射式阶梯型SPP, 相关性能已经被日本加工商验证过[24,25], 理论和实验结果基本一致.如图5(a)所示, SPP的下表面光滑, 上表面的厚度随旋转方位角
$ \phi $ 的增大呈阶梯型增长, 图5(b)是产生1阶涡旋光的SPP实物照. 总厚度h和旋转方位角之间的关系可以表示为
图 5 透射式阶梯型SPP (a)结构示意图, 其中
$ \lambda = $ 500 μm, 阶梯总数量$ N=18 $ , 总厚度$ h=4\;{\rm{mm}} $ , 基底厚度为$ {h}_{0}\approx $ 961.54 μm, 旋转方位角$\phi =20^ \circ$ ; (b) 1阶SPP的实物图Figure 5. Transmissive stepped SPP: (a) Schematic of the structure, where the wavelength
$ \lambda = $ 500 μm, the total number of steps$ N=18 $ , the total thickness$ h=4\;{\rm{mm}} $ , the base thickness$ {h}_{0}\approx $ 961.54 μm, the rotation azimuth$\phi =20^ \circ$ ; (b) the physical map of SPP.$h = {h_0} + {{{h_{\rm{s}}}\phi }}/({{2{\rm{\pi }}})},$ 其中
$ {h}_{0} $ 表示SPP的基底厚度,$ {h}_{\rm{s}} $ 表示阶梯厚度. 由于SPP自身材料和周边环境的折射率($ {n}_{1}=1 $ )之间存在差异, 所以当一束太赫兹波透射过SPP后, 不同厚度对应的光程不同, 导致出射太赫兹波的相位随空间位置变化. 太赫兹入射波和出射波之间的相位延迟可以表示为$\varphi = \frac{{2{\rm{\pi }}}}{\lambda }\left[ {\frac{{\left( {{n_0} - {n_1}} \right){h_{\rm{s}}}\phi }}{{2{\rm{\pi }}}} + n{h_0}} \right],$ 从而使得透过SPP的太赫兹波变成了带有螺旋结构的太赫兹涡旋光, 所以SPP也可以被简单地看成是一个相位调制器. 其中
$ \lambda $ 表示太赫兹入射波的波长. 当相位顺时针增加$ 2 l{\text{π}} $ 时, 拓扑电荷数l为$l = {{\left( {{n_0} - {n_1}} \right){h_{\rm{s}}}}}/{\lambda }.$ 使用太赫兹近场成像系统进行验证[21]. 图6和图7是实验系统装置图. 激光出射分成两路: 抽运光路和探测光路. 在抽运光路中,
$ 780\;{\rm{nm}} $ 的激光通过光电导天线之后辐射出的太赫兹脉冲波经过抛物面镜、起偏器和1/4波片后入射到SPP上, 而后垂直入射到样品上; 探测光路需要经过延迟线的处理, 以保证两束光路的光程近似相等, 然后将探针放置在光路中的一个电动三维平移台上, 用来对透射样品后的信号场分布进行平面扫描, 探针的最大扫描范围为12 mm × 12 mm × 12 mm. 图6内插图为显微镜观察到的样品结构. 使用近似估计的方法, 调节电动三维平移台z方向上的位置, 通过高倍显微镜观察得到探针与样品的距离为10 µm, 然后在$ xoy $ 面上, 在样品0.2 mm × 0.2 mm的有效范围内进行扫描, 扫描间隔0.02 mm, 一个样品圆盘范围内是10 × 10个扫描点.
图 6 实验测量装置图和样品实物图(插图)
Figure 6. Experimental measurement device diagram and the physical map of sample (inserted figure).
图 7 实验测量装置图
Figure 7. Experimental measurement device diagram.
图8是测得的
$ (0, 1) $ 和$ (1, 1) $ 两种角动量组合下的太赫兹涡旋光透射结构后的场分布. 黑色双环表示样品的位置. 由于加工的结构很粗糙, 而且在透射结构后, 表面波在传输过程中发生了衰减, 所以探测到的场强分布很微弱. 另外, 因为空气的湿度较大等外界因素, 导致场强分布明显不均匀. 中心处场强因为金属结构实心处阻挡了太赫兹涡旋光的传输, 所以为0, 但是在四周金属条上却分布着依稀可见的电场能量, 这是因为激发了结构上的Spoof-LSPs. 例如,$ \left(0, \;1\right) $ 情况下, 结构周围产生了偶极子驻波振荡,$ (1, \;1) $ 情况下激发了暗态的四极子模式, 验证了表1中的对应关系. 这就说明了携带特定OAM和SAM的太赫兹涡旋光垂直入射本文设计的结构能够选择性地激发出暗态多极子Spoof-LSPs模式.
图 8 太赫兹涡旋光穿透样品后的电场实验图 (a)
$ \left(0, \;1\right) $ 的组合; (b)$ \left(1, \;1\right) $ 的组合Figure 8. Experimental diagram of electric field and phase after terahertz vortex beam penetrates the structure: (a) Combination of
$ \left(0, \;1\right) $ ; (b) combination of$ \left(1, \;1\right) $ . -
本文从理论仿真和实验两个角度详细研究了太赫兹涡旋光与Spoof-LSPs的相互作用. 首先通过仿真分析了太赫兹频段下涡旋光的相位奇点和螺旋波前特性. 接着将太赫兹涡旋光垂直入射一个周期褶皱金属圆盘结构, 理论分析了太赫兹频段涡旋光与暗态Spoof-LSPs多极子模式的相互作用及频谱特性, 得到了入射太赫兹波中的OAM与SAM和Spoof-LSPs多级子模式数的对应关系. 最后利用透射式阶梯型SPP和太赫兹近场成像系统对样品进行了实验验证, 理论结果和实验结果基本一致. 太赫兹涡旋光中不同的TAM和Spoof-LSPs多极子模式之间的相互作用将在太赫兹等离子体物理等领域有广泛的应用.
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We theoretically and experimentally investigate a method of exciting multipole plasmons, including terahertz dark spoof localized surface plasmon (Spoof-LSP) modes, by using normally incident terahertz vortex beam. The vortex beam with angular intensity profile and phase singularities, has well-defined angular momentum which can be decomposed into the polarization-state-related spin angular momentum (SAM) for characterizing the spin feature of photon, and the helical-wavefront-related orbital angular momentum (OAM) that is characterized by an integer
$ (l) $ , called the topological charge. By illuminating terahertz vortex beam on the metallic disk with periodic subwavelength grooves normally, we find that the terahertz dark multipole plasmons can be excited by the terahertz vortex beam carrying different OAM and SAM. We analyze the correspondence between the spin and orbital angular momentum of vortex beam and the excited dark multipolar plasmon modes. In the experiment, a terahertz stepped spiral phase plate (SPP) with high transmission and low dispersion based on the Tsurupica olefin polymer is developed and the stepped SPP can generate a terahertz vortex beam having a topological charge of 1. Then, we further study the excitation of dark multipolar Spoof-LSPs by utilizing the stepped SPP in combination with the near-field scanning terahertz microscopy. The collimated terahertz wave, which is radiated from a 100 fs (λ = 780 nm) laser pulse pumped photoconductive antenna emitter, is converted into terahertz circular polarized light (CPL) which can carry SAM by the combination of the quarter wave plate and the polarizer, and then terahertz CPL impinges on the stepped SPP, producing the terahertz vortex beam which can carry OAM. The spatial two-dimensional electric field distribution is collected in steps of 0.02 mm along the x-direction and y-direction by a commercial terahertz near-field probe which is located close (≈ 10 μm) to the one side of polyimide film by three-dimensional electric translation stage and a microscope (FORTUNE TECHPLOGY FT-FH1080). The experimental results are in good agreement with simulations. We believe that our method will open the way for detailed research on the terahertz physics, plasma and imaging fields.-
Keywords:
- terahertz vortex beam /
- spoof localized surface plasmon mode /
- spin and orbital angular momentum
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图 1 太赫兹涡旋光的电场、电场矢量和相位分布仿真图
Fig. 1. Simulation of electric field, the vector of electric field and phase distribution of terahertz vortex beam.
图 2 仿真结构示意图 (a), (b)带有周期性亚波长槽的金属圆盘; (c)太赫兹涡旋光垂直入射金属圆盘
Fig. 2. Schematic diagram of simulation structure: (a), (b) Metal disk with subwavelength periodic grooves; (c) the vertical incidence terahertz vortex beam to the metal disc.
图 4 太赫兹涡旋光穿透结构后的电场仿真图
Fig. 4. Simulation of electric field after terahertz vortex beam penetrates the structure.
图 5 透射式阶梯型SPP (a)结构示意图, 其中
$ \lambda = $ 500 μm, 阶梯总数量$ N=18 $ , 总厚度$ h=4\;{\rm{mm}} $ , 基底厚度为$ {h}_{0}\approx $ 961.54 μm, 旋转方位角$\phi =20^ \circ$ ; (b) 1阶SPP的实物图Fig. 5. Transmissive stepped SPP: (a) Schematic of the structure, where the wavelength
$ \lambda = $ 500 μm, the total number of steps$ N=18 $ , the total thickness$ h=4\;{\rm{mm}} $ , the base thickness$ {h}_{0}\approx $ 961.54 μm, the rotation azimuth$\phi =20^ \circ$ ; (b) the physical map of SPP.
图 6 实验测量装置图和样品实物图(插图)
Fig. 6. Experimental measurement device diagram and the physical map of sample (inserted figure).
图 8 太赫兹涡旋光穿透样品后的电场实验图 (a)
$ \left(0, \;1\right) $ 的组合; (b)$ \left(1, \;1\right) $ 的组合Fig. 8. Experimental diagram of electric field and phase after terahertz vortex beam penetrates the structure: (a) Combination of
$ \left(0, \;1\right) $ ; (b) combination of$ \left(1, \;1\right) $ .表 1 Spoof-LSPs模式和角动量的关系
Table 1. Relationship between Spoof-LSPs mode and angular momentum.
l s J Spoof-LSPs模式 2 1 3 六极子 1 1 2 四极子 –1 0 — 0 1 1 偶极子 
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