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Metasurfaces can realize flexible modulation of electromagnetic waves at the wavelength level. However, the reported functions of metasurface are usually fixed and cannot be changed, once its structural design is completed. The designed metasurface cannot meet the requirements for flexible regulation of terahertz waves. We find that the phase change material of vanadium dioxide can achieve a transition from insulating state to metallic state through thermal, electrical, or light excitation, and the phase transition of this material is reversible. Therefore, using vanadium dioxide to form a composite metasurface can achieve dynamic modulation of terahertz waves. In this study, we propose a terahertz metasurface with switchable broadband absorption and polarization conversion. The proposed metasurface is composed of a 9-layer structure stacked from bottom to top with a combination pattern of different dielectric layers. By adjusting the conductivity of vanadium dioxide, the designed metasurface can achieve flexible switching between terahertz wave absorption function and polarization conversion function. When the vanadium dioxide is in the metal state, the designed metasurface behaves as a broadband absorber with an absorption rate of more than 90% in a range of 6.32–18.06 THz and a relative bandwidth of 96.3%. When the vanadium dioxide is in the insulated state, the designed structure acts as a polarization converter in a frequency range of 2.41–3.42 THz, 4.78–7.48 THz, and 9.53–9.73 THz, respectively, with a polarization conversion rate of over 90%. We believe that this metasurface structure will have good applications in the fields of terahertz wave detection, terahertz switches, terahertz filtering, terahertz communication, and terahertz sensing.
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Keywords:
- terahertz /
- metasurface /
- broadband absorption /
- polarization conversion
1. 引 言
随着分子电子学研究的快速发展, 对单分子器件本征电输运性质研究受到了广泛的关注. 单分子器件是指采用单分子作为桥梁连接在不同类型电极构成的复合体系, 分子作为一个丰富的电子系统, 由于其分立的轨道能级, 从而具备实现分子级器件和功能电路的潜力[1–4]. 通过了解影响电子传输特性的因素, 可以根据需要自下而上地定制分子尺度的功能单元[5–7]. 因此, 控制单分子器件的性质(如电导、光学和磁性)将成为科学研究的重点[8–10]. 由于单分器件的尺寸进入纳米量级, 因此其输运性质与量子干涉造成的共振输运息息相关[11–14]. 量子干涉效应是一种分子特有的量子输运特性, 源于电子在分立的分子轨道传输时, 发生相互干涉[15,16]. 当电子波函数传递的相位路径一致时, 发生相长干涉, 这能有效地增强分子器件电导; 而当电子波函数传递的相位路径相差为π时, 产生相消干涉, 从而降低分子器件电导[17].
影响分子器件中量子干涉效应的因素很多, 其中分子的几何结构是影响量子干涉效应的重要因素之一, 这导致分子结几何结构发生变化时会表现出不同的输运性能[18–20]. 不同杂原子(O, N, S, B)取代碳原子所诱导的分子对称性变化可以调节分子中的量子干涉效应, 从而改变母体全碳化合物的性能[21–23]. O和S杂原子对分子轨道的离域影响很小, 但会缩小分子最高占据态轨道(HOMO)能级与最低未占据态轨道(LUMO)能级的间隙, 从而导致高电导[24]. 因为N原子的孤对电子与石墨烯纳米带的π系统不共轭, N掺杂的吡啶和嘧啶环形式的石墨烯纳米带价带和导带的能量降低, 而带隙几乎不受影响[25]. 此外, 选用同一种杂原子取代时, 不同的取代位置对输运行为的影响也不同[26,27].
相消量子干涉存在于具有间连接性的苯环中, 吡啶基环表现出与苯环相似的行为, 与对位和邻位连接相比, 间连接耦合情况下的相消量子干涉显著地降低分子器件的电导[28]. 尽管具有苯环结构的分子器件中相消量子干涉无法避免, 但是如何调节相消量子干涉, 提升分子器件电导并使其展现出更丰富的电子输运特性是一个非常具有科学价值的研究方向. B, N原子同为吸电子原子且具有和C原子相近的尺寸, 所以常常在实验中被用于取代C原子从而调控体系的性质. 因此, 本文采用基于密度泛函理论结合非平衡格林函数的第一性原理计算方法, 开展B, N原子在对间苯乙烯低聚物(M-OPE)分子中心苯环不同位置取代对分子器件中量子干涉效应的影响研究. 通过揭示B, N原子取代对量子干涉效应调控的物理机制为杂环芳烃在分子电子学中的进一步应用提供理论指导.
2. 模型与方法
为了探讨N, B原子在M-OPE分子中心苯环不同位置取代后量子干涉效应对自旋输运性质的影响, 选择磁性金属钴作为电极构建分子器件, 如图1所示. 单个改造后的M-OPE分子通过硫原子连接到两个尺寸为3×3的钴电极表面. 分子器件分为左电极、右电极和中心散射区三个区域, 中心散射区包含四层钴电极. N, B原子分别依次取代中心环上1, 2, 3位置的碳原子及对应的H原子从而发生sp2杂化形成π键. 为了简化, N, B原子在1, 2, 3位置取代的器件命名为N1, N2, N3和B1, B2, B3器件.
图 1 N或B原子取代后M-OPE分子结示意图Fig. 1. Schematic diagram of M-OPE molecular junction after N or B atom substitution.基于密度泛函理论和非平衡格林函数方法, 将交换关联势选为基于Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)的自旋广义梯度近似(SGGA), 所有原子的轨道基函数为双极化基组. 在自洽计算中, 选择Monkhorst-Pack的K点为3×3×50, 截断能为150 Ry. 器件的自旋极化电流可由朗道公式[29]求得:
Iσ(Vb)=eh∫Tσ(E,Vb)[fL(E,Vb)−fR(E,Vb)]dE, 其中, Iσ(Vb)为器件的自旋极化电流, e为电子电量, h为普朗克常量, Vb为左右的电极的电压差, fL(E,Vb)和fR(E,Vb)分别是两个电极的电子费米-狄拉克分布函数, σ代表自旋向上或自旋向下. Tσ(E,Vb)是在偏压为Vb, 能量为E时自旋电子透射系数. Tσ(E,Vb)=Tr[ΓL(E)GR(E)ΓR(E)GA(E)]. 其中, GR(E)和GA(E)分别为散射延迟和超前格林函数, ΓL,R=i[ΣRL, R(E)−ΣAL, R(E)]为展宽函数, ΣRL, R(E)和ΣAL, R(E)是左右电极对散射区的自能. 在计算输运性质之前, 先对分子进行结构优化计算, 然后再将分子组成器件进行器件结构优化, 优化过程中使每个原子受力收敛达到0.02 eV/Å. 以上计算均在QuantumATK (2020.09版)软件包中完成[29,30].
3. 结果与讨论
分子器件输运谱上费米能级处的透射系数反映了分子电导的大小和趋势. 对于具有相消量子干涉效应的分子系统, 在其透射谱在费米能级附近, 可以观测到明显的波谷(反共振峰), 而具有相长量子干涉效应的分子系统, 在费米能级处的透射系数变化较为平缓, 呈现出相对缓和的“U”型. 图2(a)给出了本征M-OPE分子器件的零偏压自旋透射谱. 器件HOMO与LUMO分列于费米能级两侧较高的能量位置. 费米能级右侧出现一个明显的透射谱波谷, 说明M-OPE分子是典型的相消量子干涉效应的分子系统. 当N原子在1位置取代后, N1器件的自旋透射谱相比M-OPE分子器件整体向左小幅度移动, 导致费米能级处的两种自旋态透射系数减小(电导降低), 见图2(b). 此外, 费米能级右侧的透射谱波谷仍然存在, 说明N原子在1位置取代对分子器件量子干涉效应的影响不明显.
图 2 零偏压下(a) M-OPE和(b) N1的自旋透射谱. 红线和蓝线分别代表自旋向上和自旋向下Fig. 2. Spin transmission spectra of (a) M-OPE and (b) N1 under zero bias. Red and blue lines represent spin up and spin down, respectively.图3显示N2器件的自旋透射谱和HOMO位置的自旋向上和自旋向下透射本征态. 当N原子在2位置取代后, HOMO位置的两种自旋态的透射系数下降了1个数量级, 见图3(a). 从图3(b)可知, 无论是HOMO-up还是HOMO-down, 透射本征态都局域分布于分子的中间区域, 右边的苯分子没有透射本征态分布. 因此, HOMO位置的两种自旋态的透射系数出现了明显的降低. 此外, N2器件的透射谱波谷出现在费米能级左侧–1 eV能量位置. 此时, 费米能级两侧的透射系数变化较为平缓, 费米能级处的两种自旋态透射系数相比N1有很大的增加(电导升高). 这说明, N原子在2位置取代对M-OPE分子器件的相消量子干涉效应产生了抑制.
图 3 (a) 零偏压下N2的自旋透射谱; (b) HOMO-up和HOMO-down位置的透射本征态. Isovalue的取值固定为0.35Fig. 3. (a) Spin transmission spectrum of N2 under zero bias; (b) transmission eigenstates of HOMO-up and HOMO-down. The isovalue is fixed at 0.35.图4给出N3器件的自旋透射谱和LUMO位置的自旋向上和自旋向下透射本征态. 当N原子在3位置取代后, LUMO位置的两种自旋态的透射系数有所减小, 见图4(a). 这是因为LUMO-up和LUMO-down的透射本征态都局域分布于分子的左边和中间区域, 右边的苯分子对透射本征态的贡献很小. 因此, LUMO位置的两种自旋态的透射系数出现了降低. 更为重要的发现是, N3器件的透射谱不再显示透射谱波谷. 此时, HOMO与LUMO之间的透射系数变化非常平缓, 费米能级处的两种自旋态透射系数相比N2又有增加(电导继续升高). 这说明, N原子在3位置取代可以明显地抑制M-OPE分子器件的相消量子干涉效应.
图 4 (a) 零偏压下N3的自旋透射谱; (b) LUMO-up和LUMO-down位置的透射本征态. Isovalue的取值固定为0.35Fig. 4. (a) Spin transmission spectrum of N3 under zero bias; (b) transmission eigenstates of LUMO-up and LUMO-down. The isovalue is fixed at 0.35.接下来, 研究B原子在1, 2, 3位置取代对M-OPE分子器件量子干涉效应的影响. 图5给出了B1和B3的自旋透射谱. B1器件的自旋透射谱相比M-OPE分子器件整体向右小幅度移动, 如 图5(a)所示. 此外, 透射谱波谷仍然存在并随着透射谱向右移动. 这说明B原子在1位置取代对分子器件量子干涉效应的影响也不明显. B3器件的自旋透射谱相比B1器件继续向右小幅度移动, 见图5(b). 更重要的是, B3器件的透射谱也不再显示透射谱波谷. 此时, 费米能级两侧的透射系数变化非常平缓, 费米能级处的两种自旋态透射系数相比B1有一定增加(电导升高). 因此, 无论是N原子还是B原子, 在3位置取代都会对M-OPE分子器件的相消量子干涉效应产生了较为明显的抑制.
图 5 零偏压下(a) B1和(b) B3的自旋透射谱Fig. 5. Spin transmission spectra of (a) B1 and (b) B3 under zero bias.图6给出了B2的自旋透射谱和LUMO位置的自旋向上和自旋向下透射本征态. 当B原子在2位置取代后, LUMO位置的两种自旋态的透射系数有所减小, 见图6(a). 这是因为LUMO-up和LUMO-down的透射本征态都局域分布于分子的左边和中间区域, 右边的苯分子对透射本征态的贡献很小, 见图6(b). 因此, LUMO位置的两种自旋态的透射系数出现了降低. 更为重要的发现是, B2器件的透射谱不再显示透射谱波谷, 且费米能级处的两种自旋态透射系数在六种器件中最大(电导最高). 这说明B原子在2位置取代可以明显地抑制M-OPE分子器件的相消量子干涉效应.
图 6 (a) 零偏压下B2的自旋透射谱; (b) LUMO-up和LUMO-down位置的透射本征态. Isovalue的取值固定为0.35Fig. 6. (a) Spin transmission spectrum of B2 under zero bias; (b) transmission eigenstates of LUMO-up and LUMO-down. The isovalue is fixed at 0.35.为了进一步说明B, N原子在M-OPE分子中心苯环不同位置取代对器件自旋输运性质的影响, 图7给出了6种分子器件的自旋电流-电压特性. 由于N, B原子在1位置取代对M-OPE分子器件相消量子干涉效应的影响不明显, 因此N1和B1器件在整个偏压范围内的自旋电流数值都非常小, 见图7(a)和图7(d). 尽管N原子在2位置取代对M-OPE分子器件相消量子干涉效应抑制作用不明显, 但是将透射谱波谷移动到费米能级左侧–1 eV能量位置. 因此, N2器件自旋电流随着偏压的增加而快速增大, 在整个偏压范围内的数值也明显高于N1器件, 见图7(b). 由于B原子在2位置取代明显抑制M-OPE分子器件相消量子干涉效应, 因此B2器件自旋电流随着偏压的增加也快速增大, 且数值上超过N2器件, 见图7(e). 更重要的是, B2器件在负偏压下的自旋电流值要明显大于正偏压下的自旋电流值, 呈现显著的自旋整流效应, 且自旋向下(down)的整流性质要优于自旋向上(up). 因为B原子在2位置取代后, 中心环呈不对称结构, 使得传输路径不对称, 所以导致B2器件呈现整流效应[23,31]. 由于N, B原子在3位置取代都可以抑制M-OPE分子器件相消量子干涉效应, 因此N3和B3器件自旋电流随着偏压的增加也快速增大, 见图7(c)和图7(f).
图 7 器件的自旋电流-电压特性 (a) N1; (b) N2; (c) N3; (d) B1; (e) B2; (f) B3Fig. 7. Spin-resolved current-voltage characteristics of devices: (a) N1; (b) N2; (c) N3; (d) B1; (e) B2; (f) B3.O’Driscoll等[32,33]提出了预测量子干涉效应行为的扩展卷曲箭头规则(ECAR). 当分子线两侧的锚定单元分别是供体基(D)和受体基(A)时, 若D的孤对电子可以离域到A上, 则预测出现相长量子干涉效应. 如果分子线中存在吸电子基团(EWG), 则将两个锚定基团替换为D. 若D的孤对电子都可以独立地离域到同一个EWG, 则预测出现相消量子干涉效应. 图8给出了ECAR规则对B原子取代对M-OPE分子器件量子干涉效应的影响分析[34]. B原子取代后在sp2杂化轨道保留一个孤立电子, 可作为σ电子供体, 有助于促进相邻芳基之间的电子传输. 由ECAR规则可知, 当将B原子视为EWG, 两侧碳链可由D取代. B原子在1位置取代会出现相消量子干涉效应, 所以B1器件电导值很小. B原子在2, 3位置取代都会不同程度地抑制相消量子干涉效应, 从而B2和B3器件呈现较高的电导值. ECAR规则可以定性给出原子取代对量子干涉效应的调控结果, 但是无法定量给出不同原子的调控效果. 图7显示B原子取代的器件自旋电流值要明显高于N原子取代的器件. 这是因为N原子取代所引入的电子会部分占据原来的空导带, 改变分子轨道相对于费米能级的位置, 但是吡啶氮的孤立电子不与π系统共轭, 所以分子HOMO与LUMO的间隙几乎不受影响[25]. 然而, B原子取代后的孤立电子直接掺入π骨架可以增加电子接受特性, 有效地使整个分子内的未配对电子离域, 且B原子空的pz轨道参与了分子的LUMO[35], 通常减小LUMO的能量从而缩减分子HOMO与LUMO的间隙. 因此, B原子取代后的器件自旋电流值比N原子取代后的器件更高.
图 8 B原子在1, 2, 3位置取代的量子干涉效应行为预测Fig. 8. Prediction of quantum interference behavior of B atom substitution at positions 1, 2, and 3.4. 总 结
利用第一性原理计算基础上结合非平衡格林函数方法, 本文开展了N, B原子取代对间苯乙烯低聚物(M-OPE)分子器件量子干涉与自旋输运的调控研究. M-OPE分子器件的零偏压自旋透射谱显示, HOMO与LUMO分列于费米能级两侧较高的能量位置, 且费米能级右侧出现一个明显的透射谱波谷(反共振峰). 这说明M-OPE分子是典型的相消量子干涉分子系统. 研究发现N, B原子分别取代分子中心环上1, 2, 3位置的碳原子, 对M-OPE分子器件原有的相消量子干涉抑制程度不同. 其中, N, B原子在1位置取代对M-OPE分子器件原有的相消量子干涉没有影响, 而N, B原子在2, 3位置取代会明显地抑制M-OPE分子器件原有的相消量子干涉. 因此, N, B原子在不同位置取代后的器件电导存在较大差异, 电导值顺序为N2 > N3 > N1和B2 > B3 > B1. 研究还发现B原子取代的器件自旋电流值要明显地高于N原子取代的器件. 另外, B原子2位置取代后, 器件在负偏压下的自旋电流值要明显大于正偏压下的自旋电流值, 呈现显著的自旋整流效应. 根据O’Driscoll等[32,33]提出的预测量子干涉效应行为的扩展卷曲箭头规则, 解释了N, B原子在不同位置取代对M-OPE分子器件相消量子干涉产生不同影响的物理机制. 本文得到的B, N原子取代对分子体系量子干涉和自旋输运调控的结果, 可以为杂环芳烃在分子电子学中的进一步应用提供理论指导.
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图 1 超宽带太赫兹吸收器与偏振转换器结构示意图 (a) 周期和单元结构; (b) VO2-QR层俯视图; (c) VO2-R层俯视图; (d) 135°不对称十字形金带层俯视图; (e) 45°不对称十字形金带层俯视图
Fig. 1. The schematic of the ultrabroadband terahertz absorber and polarization converter: (a) Unit cell; (b) top view of the VO2-QR layer; (c) top view of the VO2-R layer; (d) top view of the 135° asymmetrical cross-shaped gold strip; (e) top view of the 45° asymmetrical cross-shaped gold strip.
图 2 (a) 超表面结构的吸收、反射、透射曲线; (b) 超表面结构的等效阻抗实部和虚部曲线
Fig. 2. (a) Absorption, reflection, and transmission curves of the proposed metasurface; (b) equivalent impedance real and imaginary curves of the proposed metasurface.
图 3 (a), (b)电场分布俯视图; (c), (d)磁场分布侧视图
Fig. 3. (a), (b) Top view of electric field distribution; (c), (d) side view of magnetic field distribution.
图 4 (a) 垂直入射下, 宽带吸收器在不同偏振角下的吸收光谱; (b) TE模式下吸收器在不同入射角下的吸收光谱; (c) TM模式下吸收器在不同入射角下的吸收光谱
Fig. 4. (a) Absorption spectra of ultra-broadband absorber at various polarization angles under normal incidence; (b) absorption spectra of absorber at various incidence angles in TE mode; (c) absorption spectra of absorber at various incidence angles in TM mode
图 5 不同电导率二氧化钒的太赫兹波吸收曲线
Fig. 5. Terahertz wave absorption curves with different conductivities of VO2.
图 6 (a) x偏振波入射下的反射系数; (b)极化转换率PCR
Fig. 6. (a) Reflection coefficients under x-polarized wave normal incidence; (b) polarization conversion rate PCR.
图 7 当二氧化钒电导率为20 S/m时, 不对称十字形金带的几何参数l1 (a), l2 (b)和介质MF2的厚度t2 (c), t4 (d)对PCR的影响
Fig. 7. Geometrical parameters influence on polarization conversion rate (PCR) when the conductivity of VO2 is σ = 20 S/m: (a) l1; (b) l2; (c) t2; (d) t4.
图 8 (a)—(c)极化转换器的表面电流分布; (d)—(f)极化转换器的磁场分布
Fig. 8. (a)–(c) Surface current distribution of the polarization converter; (d)–(f) magnetic field distribution of the polarization converter.
图 9 该超表面结构的潜在制造工艺流程图
Fig. 9. Flow chart of potential fabrication process of the proposed metasurface structure.
表 1 本文工作与先前报道成果对比
Table 1. Comparison of the work with previously reported results.
文献 可调材料 功能 性能 带宽 [25] 二氧化钒 宽带吸收 5.8—17.2 THz: A ≥ 90% 吸收11.4 THz [26] 二氧化钒 极化转换 1.08—3.22 THz: PCR ≥ 90% 极化转换2.14 THz [27] 二氧化钒 窄带吸收、极化转换 1.6 THz: A ≈ 100%; 0.67—1.99 THz: PCR ≥ 90% 单频点吸收极化转换1.32 THz [28] 二氧化钒 宽带吸收、极化转换 0.78—1.81 THz: A ≥ 90%; 0.51—1.45 THz: PCR ≥ 90% 吸收1.03 THz极化转换0.94 THz 本文 二氧化钒 宽带吸收、极化转换 6.32—18.06 THz: A ≥ 90%; 2.41—3.42 THz, 4.78—7.48 THz 和9.53—9.73 THz: PCR ≥ 90% 吸收11.74 THz极化转换3.91 THz 
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