1.   引　言

铱元素在医药、工业以及聚变堆材料等领域有广泛的应用^[1]; 同时, 铱元素是测量中子能谱的优质活化探测器^[2,3]. 诊断中子能谱需使用不同核反应以确定中子能谱中的不同能段信息, 在这方面, 天然铱元素的两个核素¹⁹¹Ir和¹⁹³Ir构成了一整套的放射化学探测器, 对于几MeV能区的中子能谱可采用(n,n′)反应进行诊断, 而对于更高能区范围的中子能谱可采用(n,xn)反应进行诊断. 铱元素的(n,2n)反应, 对于(n,2n)阈能以上的高能中子诊断尤其灵敏, 例如14 MeV中子. 对于¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应截面已开展了实验研究^[4-12], 在¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面测量方面: Qaim^[4]与Konno等^[5]测得14 MeV处的¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面存在较大的差异(7%), 并且测量结果的不确定度也较大: 7%—12%; Patronis等^[6]测量了10—11.3 MeV范围内的¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面; Kalamara等^[7]测量了15—21 MeV范围内的¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面; Bayhurst等^[8]测量了15.3—20.9 MeV范围内的 ¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应截面σ_{g+m1+0.086 m2}; Herman等^[9]测量了15.3—20.9 MeV范围内的 ¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应截面, 测量结果的不确定度也较大: 6%—8%. 对于¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面测量的实验数据稀少, 文献数据之间分歧较大; 而国内已有的实验结果^[10]是对¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应截面σ_{g+m1+0.086 m2}的测量, 未进行激发态截面σ_m2的测量, 尚无¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面的实验数据; Filatenkov等^[11]以及Bormann等^[12] 进行了分反应截面测量. 此外, ¹⁹⁰Ir的衰变纲图^[13]如图1所示, ¹⁹⁰Ir的第2激发态m2对应自旋态11^–相对于基态g对应自旋态4^–的高自旋差异, 对于核素自旋分布研究是非常灵敏的, 截面比参数σ_m2/σ_g+m1的测量对于该研究具有重要意义, 国外开展的实验研究也比较少^[6,9], 国内尚无相关实验报道. 因此, 进一步深入开展14 MeV附近¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应截面实验研究对于提高实验数据精度、澄清文献数据的分歧、填补国内实验数据空白等方面具有重要意义.

本文利用PD-300中子发生器DT中子源开展14 MeV附近的¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应截面实验测量工作, 研制了(n,2n)激发函数实验装置, 进行了样品的中子辐照, 利用高纯锗进行了活化测量, 分别获得了13.40—14.86 MeV能区范围内¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应第2激发态截面σ_m2及基态、第1激发态之和的反应截面σ_g+m1, 并最终得到¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面和截面比参数σ_m2/σ_g+m1的实验结果, 对实验结果与文献数据及国际上的评价数据库进行了比较、分析, 本工作所取得的实验数据可为相关核数据评价提供重要参考.

2.   基本原理

将标准截面活化片与待测片贴在一起, 经过DT中子辐照一定时间后, 利用HPGe探测器测量活化片的γ射线. 以⁹³Nb(n,2n)^92mNb作为标准反应截面^[14], 由所测实验数据处理得到待测核素反应截面. 样品的基本参数列于表1.

根据活化法和相对测量的基本原理, 使用下标X和Nb分别代表待测量核素和Nb核素, 样品X的反应截面σ_X的计算公式可表示为

$$\begin{split} {\sigma _X} =\;& \frac{{{\lambda _X} \cdot {N_X} \cdot {A_X}}}{{{\lambda _{{\text{Nb}}}} \cdot {N_{{\text{Nb}}}} \cdot {A_{{\text{Nb}}}}}} \cdot \frac{{{W_{\rm{Nb}}} \cdot {P_{{\text{Nb}}}}}}{{{W_X} \cdot {P_X}}}\\ & \times \frac{{{\eta _{\rm{Nb}}} \cdot {f_s}_{{\text{Nb}}} \cdot {f_{{\rm{Nb}}}} \cdot {\varepsilon _{{\text{Nb}}}}}}{{{\eta _X} \cdot {f_s}_X \cdot {f_X} \cdot {\varepsilon _X}}} \cdot {F_\phi } \\ & \times \frac{{1 - {{\rm{e}}^{ - {\lambda _{{\text{Nb}}}} \cdot {t_{m{\text{N}}b}}}}}}{{1 - {{\text{e}}^{ - {\lambda _X} \cdot {t_m}_X}}}} \cdot {\sigma _{{\text{Nb}}}} \text{, } \end{split}$$

(1)

$${F_\phi } = \frac{{\displaystyle\sum\nolimits_{i = 1}^l {{N_{\phi i}} \cdot (1 - {{\text{e}}^{ - {\lambda _{{\text{Nb}}}}{T_i}}}) \cdot {{\text{e}}^{ - {\lambda _{{\text{Nb}}}}{{\text{t}}_i}}}} }}{{\displaystyle\sum\nolimits_{i = 1}^l {{N_{\phi i}} \cdot (1 - {{\text{e}}^{ - {\lambda _X}{T_i}}}) \cdot {{\text{e}}^{ - {\lambda _X}{t_i}}}} }} .$$

(2)

公式中所使用的核素半衰期、分支比数据取自美国National Nuclear Data Center的同位素数据^[15], 见表2. ⁹³Nb(n,2n)^92mNb反应截面作为标准截面使用, 对于评价标准截面通过插值的方法, 得到对应中子能量的⁹³Nb(n,2n)^92mNb反应截面.

3.   实　验

本次实验所使用的(n,2n)激发函数实验装置是在实验装置^[16,17]基础上研制的, 如图2所示. 样品的固定如图3所示, 样品距离氚靶中心20 cm. 样品位置处的中子能量由铌锆截面比方法测定^[18]. 实验中, 将样品分别固定在与靶管中心线及靶心夹角为: 0°—166°的9个位置上, 对应中子能量在13.4—14.86 MeV范围内. 其中, 1片待测样品夹于两片Nb样品中. 该实验装置具有样品定位精确、结构材料少的优点, 确保了样品的准确定位, 降低了装置自身结构材料散射中子本底的干扰, 散射中子干扰份额在0.5%以下^[19]. 样品及实验装置的照片示于图4.

基于PD-300中子发生器d + T反应产生中子, DT中子源强采用伴随粒子法进行分时监测, 时间间隔为5 s. 金硅面垒型α探测器与D束及氚靶中心成178°夹角. 伴随α粒子信号经过前放和主放, 放大成形, 然后送入927多道, 得到α谱, 由主放的另外一路送入单道, 通过调节单道的窗, 卡掉幅度较小的躁声本底, 然后送入6612计数器, 利用计算机控制6612计数器进行分时监测.

中子辐照结束后, 样品γ射线采用美国ORTEC公司生产的GEM-C7080型高纯锗探测器测量. 高纯锗探测器系统, 由高纯锗探测器、铅屏蔽室、数字化γ谱仪、计算机多道共同组成. HPGe探测器效率刻度的准确性对于活化测量结果的准确性有重要影响, 为此分别使用了²⁴¹Am, ¹³³Ba, ⁶⁰Co, ¹⁵²Eu, ^166mHo等γ射线面源, 由以上γ射线标准源得到探测效率曲线示于图5, 探测距离为12.65 cm. 探测效率曲线的拟合, 采用多项式分能区拟合, 拟合结果与实验值的偏差控制在0.5%以内. 拟合公式如下:

第1能区, 当0.059 MeV $\leqslant$ E < 0.300 MeV时, 拟合公式为

$$\begin{split} \varepsilon =\;&1.74416- 8.21314E + 79.73397E^2 \\&- 524.83049 E^3 +1507.43815E^4 \\& - 1533.03319E^5. \end{split}$$

(3)

第2能区, 当0.300 MeV $\leqslant$ E < 0.611 MeV时, 拟合公式为

$$\begin{split} \varepsilon =\;& - 1.47902 + 28.12036E \\ & - 125.73106{E^2} + 256.6175{E^3} \\ & - 250.59894{E^4} + 95.10291{E^5} . \end{split}$$

(4)

第3能区, 当0.610 MeV $\leqslant$ E < 0.810 MeV时, 拟合公式为

$$\begin{split} \varepsilon =\;& 3.4465 - 15.77372E + 34.39745{E^2} \\& - 38.40765{E^3} + 21.42204{E^4} - 4.74103{E^5}. \end{split}$$

(5)

第4能区, 当0.810 MeV $\leqslant$ E $\leqslant$ 1.408 MeV时, 拟合公式为

$$\begin{split} \varepsilon =\;& 7.57209 - 31.70461E + 56.41114{E^2} \\&- 50.36205{E^3} + 22.38458{E^4} - 3.95612{E^5}. \end{split}$$

(6)

对于第2激发态^190m2Ir的测量在中子辐照结束后立即进行, 对于基态^190gIr的测量在样品冷却2 d以后进行, 以将激发态^190m2Ir全部衰减至基态^190gIr. 铱样品的基态和激发态γ谱如图6—图7所示, 在图6中除可观察到基态^190gIr的371.24 keV和361.09 keV特征峰外, 还可以观察到来自¹⁹³Ir(n, 2n)¹⁹²Ir反应产物¹⁹²Ir的308.455和316.506 keV特征峰. ^92mNb的γ谱如图8所示.

4.   结果与讨论

4.1   数据处理

基于¹⁹⁰Ir衰变纲图, 根据基本原理及(1)式分别得到截面σ_g+m1+0.086m2和σ_m2实验结果, 由于总截面σ即为σ_g+m1+m2, 因此, 可由σ_m2对σ_g+m1+0.086m2中的σ_0.086m2贡献进行扣除, 得到σ_g+m1, 最后由两者相加, 得到¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面, 即(7)式—(8)式.

$${\sigma }_{\mathrm{g}+\mathrm{m}1}={\sigma }_{\mathrm{g}+\mathrm{m}1+0.086\mathrm{m}2}-0.086{\sigma }_{\mathrm{m}2} .$$

(7)

由此, ¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面:

$${\sigma =\sigma }_{\mathrm{g}+\mathrm{m}1+\mathrm{m}2}={\sigma }_{\mathrm{g}+\mathrm{m}1}+{\sigma }_{\mathrm{m}2} .$$

(8)

4.2   实验不确定度分析

(n,2n)反应截面实验结果列于表3. 表3中分别给出了第1激发态与基态截面之和σ_g+m1、第2激发态截面σ_m2、总反应截面σ和截面比参数σ_m2/σ_g+m1.

反应截面实验测量不确定度分析: 实验结果的不确定度, 主要来源于⁹³Nb(n,2n)^92mNb反应截面数据、HPGe探测器效率刻度以及特征γ射线峰计数等因素. 各不确定度因素及总不确定度列于表4.

4.3   与文献值及评价数据的比较

¹⁹¹Ir(n,2n)^190(g+m1)Ir反应截面σ_g+m1实验结果与文献值及评价数据的比较示于图9, 其中, 对于张锋^[10]的实验结果中依据本实验结果对激发态m2的贡献进行了扣除. 由图9可以看出, 本实验结果与Bayhurst等^[8], Herman等^[9]和张锋等^[10]的实验结果在不确定度范围内较好地吻合; 而Filatenkov等^[11]的实验结果整体偏低约8%, 其使用特征峰371.24 keV分支比0.228. 而现在该参数为0.216, 应用该分支比后, 其测量结果将整体提高约6%, 将与其他各组实验结果在不确定度范围内一致. ENDF/B-VIII.0^[20]和JEFF3.0/A^[21]提供了¹⁹¹Ir(n,2n)^190(g+m1)Ir反应截面σ_g+m1的评价数据, JEFF3.0/A与本结果较接近, 但截面随中子能量的变化趋势与本实验结果相反; 从截面数据变化趋势上, ENDF/B-VIII.0与本结果是一致的, 即: 在14 MeV附近σ_g+m1处于上升趋势, 但ENDF/B-VIII.0评价值整体高于本实验结果约5%.

¹⁹¹Ir(n,2n)^190m2Ir反应截面σ_m2实验结果与文献值及评价数据的比较示于图10. 由图10可以看出, Qaim^[4]的实验结果高出本实验值约30%, 该实验中测量了186.7 keV的产物核特征峰, 而该特征峰中有¹⁹⁰Ir基态186.68 keV峰的严重干扰, 这应当是导致其测量结果显著偏高的主要原因; 从截面数据随能量变化趋势看, 本实验结果与Kalamara等^[7]变化趋势比较吻合; Herman等^[9]的实验结果低于本实验值约10%以上, 这估计是由于其使用的半衰期为3.2 h, 造成结果的偏低; Filatenkov^[11]等的实验结果与本实验结果较为一致; Bormann等^[12]的实验结果高出本实验值约15%—40%, 该实验中使用了H(n,p)反应截面作为监测反应, 所使用的半衰期和分支比数据也不准确, 分析认为其所使用的监测反应和半衰期数据的不准确是导致其结果偏高的主要原因; JEFF3.0/A数据库评价数据低于本实验结果约5%—20%, 且随着能量增加而偏差变大; ENDF/B-VIII.0数据库评价数据整体低于本实验结果约10%, 评价数据随能量的变化趋势与本实验结果一致; 这也表明, 对于激发态¹⁹¹Ir(n,2n)^190m2Ir反应截面σ_m2的评价数据有待改进.

¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir总反应截面σ_g+m1+m2的实验结果与文献值及评价数据的比较示于图11. 由图11可以看出, Qaim^[4]的实验结果偏低于本工作实验结果约8%; Konno等^[5]的实验结果在13—15 MeV能区范围内, 比本实验结果偏低约15%, 其所使用的11.78 d, 371.24 keV, 分支比为0.227, 当使用新的分支比数据0.216后, 其截面数据将上调5%, 这种差异将变小至10%左右; 而Kalamara等^[7]的实验结果与本实验结果由于没有交叉能点, 从趋势上分析, 在15 MeV附近会存在较大分歧; Herman等^[9]的实验结果与本实验结果在不确定度范围内吻合. ENDF/B-VIII.0数据库的评价值在13.4—14.86 MeV范围内与本实验结果符合较好, 在变化趋势上也较好地一致. JEFF3.0/A数据库在14.4—14.8 MeV范围内比本实验结果偏低约4%, 在随能量变化趋势上与本实验结果有较大差异. 从¹⁹¹Ir(n,3n)¹⁸⁹Ir的反应阈能14.396 MeV来分析, 在13—15 MeV能量范围内, 由于(n,3n)反应尚处于极低水平, 其对于(n,2n)反应的竞争效应尚未显现, 因此, 从本实验结果对于14 MeV附近多个能点的测量结果来看, 在13—15 MeV能量范围内 ¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应仍然处于上升的状态, 无论是总的(n,2n)反应截面还是各个分反应截面测量结果, 都给出了同样的变化趋势, 从实验角度印证了这一核反应变化过程的物理规律, 加深了对于核反应物理机制的认识. JEFF3.0/A数据库的评价值在13—15 MeV能量范围内呈现的下降趋势则与实验有比较大的分歧, 而ENDF/B-VIII.0数据库的评价值在变化趋势上是符合这一特点的.

在截面比参数σ_m2/σ_g+m1方面, 本实验给出该参数在0.0630—0.0829之间变化, 呈现出随中子能量变大的趋势, 与Patronis等^[6], Herman等^[9]截面比实验结果的变化趋势一致, 其中, Herman等的测量结果比本实验值偏低约13%—21%, 主要是由于其对激发态m2反应截面σ_m2测量结果偏低引起的; 本实验结果可为相关核素自旋理论研究提供重要参考.

5.   结　论

本工作围绕¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir反应截面开展了实验研究, 进行了(n,2n)激发函数实验装置研制, 基于PD-300中子发生器DT中子以⁹³Nb(n,2n)^92mNb反应截面作为标准截面, 通过活化法测量得到了13.4—14.86 MeV范围内9个能点的¹⁹¹Ir (n,2n) ¹⁹⁰Ir反应截面实验数据, 分别给出了第1激发态与基态截面之和σ_g+m1、第2激发态截面σ_m2、总反应截面σ_g+m1+m2和截面比参数σ_m2/σ_g+m1等实验数据. 在国内首次获得了13.4—14.86 MeV范围内¹⁹¹Ir (n,2n)¹⁹⁰Ir第2激发态截面σ_m2, ¹⁹¹Ir(n,2n)¹⁹⁰Ir基态与第1激发态之和的反应截面σ_g+m1、总反应截面σ_g+m1+m2和截面比参数σ_m2/σ_g+m1等实验数据, 实验数据不确定度: 3.4%—3.5%; 其中, 14 MeV对应σ_m2 = (136.05 ± 4.93) mb, σ_g+m1 = (1972.35 ± 67.06) mb, σ_g+m1+m2 = (2108.40 ± 71.99) mb, 截面比参数σ_m2/σ_g+m1 = 0.0690 ± 0.0024. 实验结果与文献数据及评价数据库进行了比较, 得到以下几个方面的结论:

1)对σ_g+m1测量结果分析表明: σ_g+m1实验结果与文献数据取得了较好的一致性; JEFF3.0/A评价数据给出的截面随中子能量的变化趋势与本实验结果相反; 从截面数据变化趋势上, ENDF/B-VIII.0与本结果是一致的, 即: 在14 MeV附近σ_g+m1处于上升趋势, 但ENDF/B-VIII.0评价值整体高于本实验结果;

2)对σ_m2测量结果分析表明: 本实验结果与Kalamara变化趋势比较吻合, Filatenkov的实验结果与本实验结果较为一致, 对于其他各组文献数据分析给出了分歧产生的主要原因; JEFF3.0/A数据库评价数据低于本实验结果约5%—20%, 且随着能量增加而偏差变大; ENDF/B-VIII.0数据库评价数据整体低于本实验结果约10%, 评价数据随能量的变化趋势与本实验结果一致; 对于激发态¹⁹¹Ir(n,2n)^190m2Ir反应截面σ_m2的评价数据有待改进;

3)对σ_g+m1+m2测量结果分析表明: Herman等的实验结果与本实验结果在不确定度范围内吻合; ENDF/B-VIII.0数据库的评价值在13.4—14.86 MeV范围内与本实验结果符合较好, 在变化趋势上也较好地一致; JEFF3.0/A数据库在14.4—14.86 MeV范围内比本实验结果偏低, 在随能量变化趋势上与本实验结果有较大差异;

4)对截面比参数σ_m2/σ_g+m1测量结果分析表明: 本实验给出该参数在0.0630—0.0829之间变化, 呈现出随中子能量变大的趋势, 与Patronis等、Herman等截面比实验结果的变化趋势一致.

本实验结果与文献数据相较有更高的测量精度, 对于文献数据中存在的分歧进行了分析和澄清. 15 MeV以上能区仍然需要更多的实验数据, 以校验理论评价数据的可靠性. 本研究结果可为核数据评价相关工作提供重要参考.