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提出一种基于图案化石墨烯/氮化镓肖特基二极管与类电磁诱导透明超表面集成的新型太赫兹调制器. 通过施加连续激光或偏置电压改变异质结肖特基势垒, 进而致使石墨烯的费米能级在价带、狄拉克点与导带之间移动, 使得异质结的电导率发生变化. 在太赫兹时域光谱上表现出透射振幅的增减变化, 并观察到在狄拉克点上的调制行为. 因费米能级接近狄拉克点, 对外加光电激励非常敏感, 施加4.9—162.4 mW/cm2的光功率或者0.5—7.0 V的偏压, 调制深度先增加后减小, 相位差线性增加, 其中最大调制深度达90%, 最大相位差为189°, 该器件实现了太赫兹波的超灵敏多维动态调制. 总之, 该图案化石墨烯/氮化镓复合超表面调制器在超灵敏光学设备中存在潜在的应用价值.The development of terahertz (THz) technology is creating a demand for devices that can modulate THz beams. Here, we propose a novel THz modulator based on patterned graphene/gallium nitride Schottky diodes hybridized with metasurfaces. Ultrasensitive dynamic multidimensional THz modulation is achieved by changing the Schottky barrier of the heterojunction, shifting the Fermi level between the Dirac point, changing the conduction band and the valence of graphene via continuous-wave optical illumination or bias voltages. When the Fermi level is close to the Dirac point, the modulation is ultrasensitive to the external stimuli. Applying an optical power of 4.9–162.4 mW/cm2 or a bias voltage of 0.5–7.0 V, the modulation depth initially increases, then decreases, and the phase difference linearly increases, therein the maximum modulation depth is 90%, and the maximum phase difference is 189°. In short, the proposed THz modulator has potential application in ultra-sensitive optical devices.
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Keywords:
- terahertz metasurfaces /
- modulator /
- Schottky diodes /
- graphene
1. 引 言
在超新星坍塌、天体射流等各种天体物理现象中, 都伴随有超声速冲击波[1,2], 其蕴含的许多信息, 能够反映天体现象演化过程和物理性质. 高功率激光可以瞬间将物质加热至高能量密度状态, 在实验室产生超声速冲击波[1,3]. 在冲击波产生过程增加初始扰动, 可以研究冲击波驱动的密度坍塌[4]、第二冲击波形成[5]、磁场增强效应[6]等. 利用柱形冲击波可以研究冲击波轨迹与状态方程或相关辐射的关联效应[7-9]. 利用球形Taylor-Sedov冲击波可以研究流体不稳定性现象[10,11].
非稳态球形冲击波是超新星的典型特征, 在恒星形成中起重要作用. 目前激光产生球形冲击波有两种方式: 一种是激光直接辐照杆或薄箔[10-12], 烧蚀产生的热等离子体在周围低密度冷气体(如氮气、氙气等)爆炸, 产生球形冲击波; 另一种是激光注入球形黑腔形成高温辐射场, 烧蚀并驱动剩余球壳在低密度气体区产生球形冲击波[13]. 第一种方式激光需要长距离地穿过低密度气体区, 激光散射限制了激光功率密度. 第二种方式的低密度气体区在球形黑腔外, 干净的激光传输通道使得激光功率密度基本不受限, 但由于黑腔的注入口(laser entrance holes, LEH)尺寸影响激光注入, 需要通过折衷黑腔和LEH尺寸, 平衡激光注入效率和黑腔辐射温度.
作为激光驱动球形冲击波实验研究基础, 本文介绍了国内首次在神光Ⅲ原型装置[14]开展的银球腔激光能量耦合和分配实验. 首先介绍银球腔实验的激光和靶物理设计, 以及诊断安排; 然后介绍单注入孔银球腔实验的散射光、辐射流、超热电子、等离子体聚心过程等测量结果, 分析激光能量耦合效率和分配情况; 最后给出实验小结.
2. 实验概况
为了利于球形冲击波产生, 需要黑腔辐射温度尽量高, 且腔壁尽量薄, 而后续实验的充气需求还要黑腔自支撑性能尽量好. 因此, 黑腔采用相同体积下腔壁面积最小、且自支撑性能最好的球形, 而腔壁材料采用密度低、硬度较好、激光-X射线转换效率较高的银.
实验利用神光Ⅲ原型装置[14]上四路激光开展. 四路激光排列为一环, 入射角为45°. 单束激光的能量可达800 J, 脉宽为1 ns. 由于实验需要黑腔辐射温度尽量高, 所以球腔半径和LEH尺寸需要尽量小. 神光Ⅲ原型在不使用连续相位板(continuous phase plate, CPP)进行束匀滑时, 可通过聚焦将激光焦斑控制在约Φ200 μm. 考虑激光瞄准误差和靶定位误差, Φ650 μm的激光注入孔能确保激光高效注入.
银球腔直径设计为800 μm, 银球壳厚度约6 μm, 银球壳外面溅射10 μm的CH作为支撑层. 锥型LEH张角110°, 避免激光注入过程挂边. 银球腔采用有机芯轴电镀方式制备[15], 先通过金刚石车床加工有机芯轴, 再电镀银制备球形腔壳, 然后溅射CH支撑层, 最后腐蚀溶解芯轴. 与常规的Al芯轴[15]相比, 有机材料热容低, 芯轴腐蚀过程发热小, 热胀冷缩小, 避免球壳的变形和龟裂; Al芯轴不易腐蚀溶解干净, 容易出现残留杂质.
实验和诊断排布如图1所示. 使用针孔相机[16](pinhole camera, PHC)监测激光注入, 使用背向散射测量系统[17]测量散射激光份额, 使用平响应X射线二极管[18](flat-response X-ray detector, FXRD)测量黑腔辐射温度, 使用软X射线能谱仪[19](soft X-ray spectrometer, SXS)测量黑腔辐射场能谱, 使用透射光栅谱仪[20](transmission grating spectrometer, TGS)测量黑腔漏失X射线能谱, 使用滤波荧光谱仪[21](filter fluorescence spectrometer, FF)测量黑腔超热电子份额, 使用X光分幅相机[22](X-ray framing camera, XFC)测量黑腔等离子体聚心过程.
3. 实验结果与分析
银球腔的激光能量耦合和分配实验于2018年9月和2019年1月在神光Ⅲ原型装置[14]各打靶两发, 所用激光和靶参数一致. 电镀方式制备的银腔直径为(800 ± 8) μm, LEH直径为(650 ± 6) μm, 银壳厚度为(5.6 ± 0.1) μm, CH厚度为(10 ± 0.9) μm.
3.1 散射光份额
激光在注入黑腔到达腔壁的过程中, 会与腔内低密度等离子体相互作用, 激发各种有害的激光等离子体不稳定性(laser plasma instability, LPI), 散射入射激光. LPI对激光的等离子条件非常敏感, 散射光份额随激光功率密度增大而增大. 实验使用无CPP聚焦注入, 由于激光束的光程长、光学元件多, 入射在靶点的激光波阵面远远偏离理想结构, 焦斑光强的不均匀空间分布严重影响激光注入效率, 降低黑腔辐射温度.
实验使用神光III原型装置的背向散射光诊断系统[17]对散射光份额进行测量, 包括全口径背向散射和近背向散射诊断系统. 全口径背向散射测量系统利用终端光学组件对靶散射激光进行收集、色散、滤波、缩束和测量. 近背向散射诊断系统利用安装在靶室内的吸收盘对诊断光学组件附近的散射光进行收集、成像、色散和测量.
实验输出的激光总能量为3.2—3.5 kJ, 散射光份额测量结果如图2所示, 其中, YX201809为2018年9月两发测量结果, YX201901为2019年1月两发测量结果. 散射光份额随着激光能量增加而增加, 平均散射份额为15%. 散射光均以全口径背反散射份额为主, 近背向散射份额约占2%; 均以受激布里渊散射为主, 受激拉曼散射约占1%. 实验测量的散射光份额低于原型真空柱腔实验[23]. 八束激光无CPP注入时, 腔内等离子体环境更复杂, 散射光总能量份额达20%—45%. 使用CPP能够减小激光焦斑中较高功率密度的能量份额, 抑制LPI.
3.2 辐射温度
未散射激光在黑腔壁沉积能量产生等离子体, 并以电子热传导的方式向临界面内的等离子体传输. 腔壁沉积的大部分能量转换为X光, 再发射至黑腔, 最后经过多次吸收和再发射, 在黑腔内形成空间均匀、能谱接近Planck谱的高温辐射源. 通过测量黑腔LEH漏失的X射线辐射流, 可以推导给出辐射源的温度.
X射线辐射流由FXRD和SXS测量. FXRD[18]由组合滤片、X光二极管、快响应电缆和宽带数字示波器组成, 实验前在同步辐射进行精密标定. 将黑腔作为黑体辐射, 根据斯提芬-玻尔兹曼定律
J=σT4r (斯提芬-玻尔兹曼常数σ = 1.0285 × 105 W/(cm2·eV4)), 由实验测量的辐射流(J)可得辐射温度(Tr). 实验在激光注入半球(上半球)的四个角度安装了FXRD, 测得的典型辐射温度如图3(a)所示. 1 ns激光能量停止后, 辐射温度到达最高的240 eV. FXRD安装角度越小, 辐射温度越高.辐射温度随探测器角度的变化如图3(b)所示, 图中的激光能量为扣除散射光之后的能量. 不同角度FXRD测量的辐射温度偏差小于5%, 并随探测器角度增大而减小, 主要原因是FXRD安装角度越小, LEH和锥面的遮挡越少, 测量的辐射流越强.
激光在黑腔腔壁沉积能量转换为X光, 转换过程满足能量平衡关系[24], 即
ηceElaser=EW+ELEH, 其中ηce为X射线转换效率, Elaser为激光能量, EW为腔壁漏失能量, ELEH为LEH漏失能量. 根据斯提芬-玻尔兹曼定律, 漏失能量由漏失面积、漏失功率和激光脉宽决定, 即
EW=AW(1−α)σT4rτ ,ELEH=ALEHσT4rτ , 其中Aw为腔壁内表面积, ALEH为黑腔开口面积, α为腔壁材料的X射线反照率. 由此可以推导黑腔辐射温度主要依赖于激光功率(PL), X射线转换效率和黑腔漏失面积, 即 Tr=177[ηcePL(1−α)AW+ALEH]0.25. 当辐射温度、激光功率和腔尺寸已知时, 可拟合得到X射线转换效率和Ag反照率, 如图4所示. 使用的拟合数据包括2012年NIF[25]实验结果(NIF2012)和2019年原型实验30° FXRD测量结果(YX201901). 2011年NIF实验(NIF2011)采用Al芯轴制备[25], 相同条件的两发实验, 辐射温度差异较大; 而为了对比研究注入效率, 2018年原型实验(YX201809)的N2路激光保留了Φ500 μm的CPP, 激光注入时有挂边, 辐射温度偏低. 从图4的拟合结果可知, 单孔球形银黑腔的激光-X射线转换效率为0.68, 银的反照率为0.83. 实验结果与原型无CPP注入真空黑腔约70%[23]的能量耦合效率一致.
3.3 漏失辐射流
激光能量除了部分以X射线形式从LEH漏失外, 还有较大部分X射线直接穿透薄腔壁漏失. 因而, 实验在赤道和下半球安装了FXRD, 测量腔壁漏失激光份额, 测量结果如图5所示. 图5同时给出了上半球23.7°和30°、赤道和下半球56°的FXRD测量的辐射流. 测量结果显示, 上半球两支FXRD测量结果一致, 而赤道和下半球FXRD测量结果有较大差异. 腔壁漏失辐射流强度约为LEH漏失辐射流强度的百分之一. 激光注入阶段, 赤道FXRD(E90)测量辐射流略强于下半球FXRD测量辐射流(D56), 主要原因是从LEH喷射的等离子体在赤道FXRD视场内; 2 ns后, 下半球FXRD测量的辐射流比赤道FXRD测量的辐射流强, 主要原因是是激光从上半球注入, 球腔向下破碎, 下半球FXRD能观测到更多的热等离子体.
对LEH和球壳漏失辐射流进行时间积分, 可得单位立体角漏失辐射流强度, 球壳漏失约为LEH漏失的1/15. 再对空间积分, 即得从LEH和球壳的漏失总能量. 图5的实验结果表明, 约30%的能量从LEH漏失, 约9%的能量从球壳漏失.
3.4 X射线能谱
漏失X射线在周围冷气体沉积能量, 预热冷气体. X射线越软, 越容易被气体吸收. 实验使用SXS和TGS对腔内和腔壁漏失的X射线能谱进行测量. SXS[19]采用X光滤片、掠入射X光反射镜和X光二极管探测阵列, 通过不同材料滤片的低能截止和反射镜的高能截止将X光能谱分割为多个能区测量, 由多个能区强度给出整个能谱, 能谱测量精度由SXS的道数决定. 因此, SXS既可进行时间积分的软X光谱绝对强度测量, 给出辐射温度, 又可进行时间分辨的软X光谱绝对强度测量, 给出软X光能谱.
SXS从LEH测量的辐射温度如图3(b)所示, 相同23.7°的FXRD和SXS辐射温度测量结果一致, 偏差小于2%. SXS从LEH测量的辐射流积分谱如图6所示, 以小于1 keV的M壳层和3—4 keV的L壳层发射[26]为主.
TGS[20]由光栏、透射光栅和CCD组成, 安装在靶室赤道. X射线经过光栏狭缝入射至光栅, 以零级为中心, 波长由小到大向两边色散, 再由CCD记录. 透射光栅的谱分辨主要由光栅线宽决定, 理论的谱分辨远高于SXS. 图6同时给出赤道TGS测量的从球壳漏失辐射流的积分谱, 同样以低能X射线为主, 也包含3—4 keV的L壳层发射.
3.5 超热电子份额
入射激光与通道内等离子体作用, 受激拉曼散射激发的电子等离子体波通过朗道阻尼产生超热电子. 运动的超热电子与靶作用, 由于韧致辐射过程, 产生满足麦克斯韦分布的硬X光. 高能X射线穿透能力很强, 可轻易穿透黑腔, 漏失能量.
实验使用FF谱仪[21]测量韧致辐射产生的硬X光谱, 间接得到超热电子温度和漏失能量. FF谱仪的原理类似于SXS[19], 由多道前滤片、荧光片、后滤片、X射线探测器组成. 硬X射线经过前置滤片的吸收截止, 入射并经过荧光片的发射截止, 将X射线分隔为窄能带, 再由精确标定的X射线探测器记录信号强度, 合并绝对给出硬X射线谱强度, 最后推导出超热电子温度和能量.
图7是实验测量的超热电子份额(超热电子能量/激光能量), 超热电子份额低于1%, 略高于NIF的超热电子份额[25]. 其原因是神光Ⅲ原型实验采用激光聚焦注入, 聚焦后的激光焦斑为Φ200 μm, 功率密度比NIF高, 超热电子份额相应高.
3.6 等离子体聚心过程
注入激光在腔壁沉积能量, 产生的等离子体向腔中心运动, 逐渐填充激光传输通道, 甚至整个黑腔. 激光与通道内的低密度等离子体作用, 是LPI的主要来源, 会增大激光散射, 不利于随后的激光注入. 为了研究银球腔内的等离子体聚心过程, 判断激光注入情况, 实验在上极点安装了XFC.
XFC[22]由针孔阵列、微通道板(micro-channel plate, MCP)、荧光屏和电荷耦合器件(charge coupled device, CCD)等组成. 靶区图像经针孔成像至MCP输入面的微带, 高压选通脉冲沿微带方向传输, 脉冲扫过的微带区被激活, 光电子被倍增放大, 并在荧光屏转换为可见光, 最后被CCD记录.
图8是XFC测量的腔内等离子体典型汇聚过程, 等离子体在949 ps左右开始聚心, 表明实验使用的1 ns激光基本能够有效注入.
4. 结 论
高功率激光可以瞬间将物质加热至高能量密度状态, 在实验室产生超声速冲击波, 用于研究超新星坍塌、天体射流等各种天体物理现象. 利用神光Ⅲ原型装置上四路3.2 kJ激光, 聚焦注入Φ800 μm, LEH Φ650 μm的球形银腔, 可以产生辐射温度为240 eV的高温辐射源, 驱动剩余球壳在气体区产生超声速冲击波. 激光能量耦合和分配实验结果显示, 银腔激光-X光的转换效率为0.68, 银反照率为0.83. 散射光占注入激光的15%, 超热电子份额小于1%, 从LEH漏失的辐射流约占总能量的30%, 从厚度5.6 μm的Ag和10 μm的CH球壳漏失的辐射流约占总能量的9%, 约45%的能量转换为剩余球壳的动能和内能, 因而有超过50%的激光能量用于驱动产生超声速冲击波. 黑腔等离子体约在950 ps开始聚心, 基本不会影响脉宽1 ns激光注入. 首次在神光Ⅲ原型装置开展的球形银腔激光能量耦合和分配实验, 为后续激光驱动冲击波实验奠定了基础.
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图 1 PGrGAN@MS的制备和表征 (a)制备过程: (i) PI膜旋涂在石英玻璃基地上; (ii)类 EIT 超表面的制备; (iii) PI膜旋涂在类EIT超表面上; (iv) 石墨烯被转移到 PI 薄膜上; (v) 图案化单层石墨烯; (vi)溅射圆柱状氮化镓. (b)在光泵和太赫兹激发下的样品示意图. (c)在偏置电压和太赫兹激发下的样品示意图. (d) 1.5 cm × 1.5 cm PGrGAN@MS样品. (e)超表面的光学显微镜照片. (f)晶胞尺寸, a = j = 135 µm, d = 13 µm, c = p = 90 µm, k = 103 µm, f = h = 63 µm, e = 39 mm, w = 31 mm. (g)样品的光学显微照片. (h), (i)圆孔石墨烯图案化结构的光学显微照片. (j)使用514 nm激光测量的石英衬底上单层石墨烯的拉曼光谱
Fig. 1. Manufacture and characterization of the PGrGAN@MS. (a) Manufacture process: (i) PI film is spin-coated on the quartz glass substrate; (ii) preparation of an EIT-like metasurface sample; (iii) PI film is spin-coated atop metasurface; (iv) graphene was transferred onto the PI film; (v) graphene was patterned into a fishing net structure with round holes; (vi) sputtering cylindrical GaN. (b), (c) Schematic of graphene samples under the optical pump or bias voltages and THz probe illumination. (d) 1.5 cm × 1.5 cm PGrGAN@MS sample. (e) Optical microscope images of lattice. (f) Unit cell. The corresponding parameters were: a = j = 135 µm, d = 13 µm, c = p = 90 µm, k = 103 µm, f = h = 63 µm, e = 39 mm, w = 31 mm. (g) Optical microscope images of the sample. (h), (i) Optical micrograph of the patterned structure of round-hole graphene. (j) Raman spectrum of monolayer graphene on quartz substrate measured by 514 nm laser.
图 3 (a), (b) 在NSZ和WPX的共振频率处电场强度分布; (c)在0.63 THz谐振频率下EIT模式的电场强度分布; (d)实验、模拟和理论拟合的透射光谱
Fig. 3. (a), (b) Electric field intensity distribution at the resonance frequency of NSZ and WPX; (c) electric field intensity distribution of the EIT mode at the resonance frequency of 0.63 THz; (d) experimental, simulated and theory fitted transmission spectra.
图 4 (a) PGrGAN@MS样品在不同光通量激发下的太赫兹透射谱线; (b) PGrGAN@MS样品在不同光通量激发下的调制深度; (c) PGrGAN@MS样品在光通量激发与没有任何激发条件下的相位差(内插图为激发方式); (d) PGrGAN@MS样品在不同光通量激发下的相位差的斜率
Fig. 4. (a) Measured transmission amplitude spectra of the PGrGAN@MS sample under different optical flux (Fop) excitations; (b) modulation depth of the PGrGAN@MS sample under different Fop excitations from panel (a); (c) phase difference between the PGrGAN@MS sample with and without Fop excitations, inset: excitation approach; (d) fitted phase difference slopes on Fop excitations extracted from panel (c).
图 5 (a) PGrGAN@MS样品在不同偏置电压激发下的太赫兹透射谱线; (b) PGrGAN@MS样品在不同偏置电压激发下的调制深度; (c) PGrGAN@MS样品在偏置电压激发与没有任何激发条件下的相位差(内插图为激发方式); (d) PGrGAN@MS样品在不同偏置电压激发下的相位差的斜率
Fig. 5. (a) Measured transmission amplitude spectra of the PGrGAN@MS sample under different Vb excitations; (b) modulation depth of the PGrGAN@MS sample under different Vb excitations from panel (a); (c) phase difference between the PGrGAN@MS sample with and without Vb excitations, inset: excitation approach; (d) fitted phase difference slopes on Vb excitations extracted from panel (c).
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